燃料破损在线探测系统在核电厂的应用与分析

徐西安，季松涛，杨 毅

(中国原子能科学研究院 反应堆工程技术研究部，北京 102413)

核燃料组件中的燃料棒包壳是核电厂防止放射性物质外泄的第1道也是最重要的屏障。一旦燃料棒包壳破损，放射性裂变产物就会释放到一回路冷却剂，影响核电机组的安全稳定运行。为了掌握和评价燃料棒包壳的运行工况和完整性，需要机组在功率运行和启停机期间，跟踪监测一回路冷却剂中燃料破损特征核素及活度浓度水平。目前压水堆核电厂常用的方法是定期对一回路冷却剂取样进行离线实验室γ能谱测量(化学取样分析)[1]。此方法的不足是取样间隔长、数据量较少，无法及时发现燃料破损，而且取样操作人员须承受较大的剂量负担。由中国原子能科学研究院研制的燃料破损在线探测系统(FDDS)克服了化学取样分析方法的不足，能自动在线测量一回路冷却剂中放射性核素的活度浓度变化，连续监测燃料棒包壳的完整性和运行状态。本文主要介绍该系统在国内两台压水堆核电机组的应用与对燃料破损监测情况的分析。

1 FDDS简介

FDDS根据燃料棒包壳发生破损后，部分裂变气体及易挥发性的裂变产物向一回路冷却剂中释放的机制，通过对释放到一回路冷却剂中的裂变产物种类和放射性活度浓度进行在线测量与分析，来监测燃料棒包壳是否破损[2]。FDDS由硬件设备和配套软件组成。硬件设备主要是一套具有高分辨率、快速响应能力的高纯锗探器测系统，包括γ探头、γ谱仪、电制冷机、工控机、屏蔽体及支架等；配套软件包括在线监测控制程序、活度历史分析程序、燃料破损性状分析程序等。

图1 FDDS工作流程示意图Fig.1 Schematic diagram of FDDS

FDDS对一回路冷却剂采用非接触的管外测量方式，FDDS工作流程如图1所示。γ探头对准核电厂一回路辅助系统管道，连续自动测量管道内冷却剂中放射性核素γ射线能谱，测量信号被送入γ谱仪进行处理，然后通过计算机进行分析与存储，同时在线监测软件检查一些关键特征核素的活度浓度，判断是否有燃料棒发生破损。FDDS还可通过配套分析软件对监测数据进行离线处理，以获得更准确的放射性核素活度浓度及燃料棒破损性状分析结果。

FDDS经历从原理样机、试验样机到定型产品的多年研发过程，在核电厂积累了大量的实测数据和应用经验。实际应用表明，FDDS在核素测量和燃料破损监测中优势明显，能有效弥补化学取样分析方法的不足。FDDS主要针对一回路冷却剂中主要裂变产物特征核素活度浓度进行连续监测，裂变产物核素种类列于表1。FDDS同时也可对表中列出的众多活化、腐蚀产物进行监测。从对放射性核素活度浓度测量的角度，FDDS与目前电厂普遍采用的化学取样分析方法(γ能谱测量)相同，但FDDS监测的破损特征核素较化学取样分析更全面，这是因为FDDS是实时在线测量，可监测到较短寿命放射性核素，如87Kr、89Kr、135Xem、137Xe、138Xe、138Cs、134I，包括几个在取样分析中未测量的寿命极短的放射性核素(如89Kr、135Xem和137Xe)，此外，其他几个在放化分析中考虑的短寿命放射性核素(如87Kr、138Xe、138Cs和134I)，由于快速衰变的原因，用目前的取样分析方法，其测量结果也易产生较大的误差。

表1 FDDS可监测的核素Table 1 Nuclide monitored by FDDS

从工作方式上看，取样分析获取的是具有时间间隔的不连续的γ谱数据，数据量较少，几乎不可能抓住燃料破损发生时刻。当燃料包壳刚发生破损时，在燃料棒间隙累积的气态、易挥发放射性核素将在较短的时间内释放，FDDS通过对一回路冷却剂中放射性核素进行不间断的在线监测，记录的谱数据文件在时间上是完全连续的。因此，FDDS完全能在第一时间抓住燃料破损发生的时刻，而其记录的连续谱数据文件还可采用配套离线软件进行详细分析，得到更精确的放射性核素历史活度浓度数据，有利于进行破损原因及破损性状分析。

2 FDDS在核电厂应用情况

国内压水堆核电机组A和机组B于2016年各安装了1套FDDS，均取得了良好的应用效果。本文研究两个机组发生燃料破损时，FDDS对个别气体核素和易挥发核素的跟踪监测情况，以及基于在线监测数据对燃料破损状况的基本分析。

2.1 机组A燃料破损监测与分析

裂变气体核素是燃料棒包壳破损监测的首选，因为一旦燃料棒包壳出现破损，裂变气体最易释放。最好的早期燃料棒包壳破损的指示是一回路冷却剂中133Xe活度浓度的变化。任何显著高于正常运行时的本底水平或永久增加的稳定水平均应被视为可能发生了燃料破损。图2a为FDDS对机组A一回路冷却剂中133Xe活度浓度跟随功率变化连续监测曲线。由图2a可知，机组功率在前期满功率运行一段时间后停堆，在停堆期间监测到133Xe活度浓度有上升趋势，于2017年2月2日达到1 930 MBq/t，远超出了正常运行的本底水平，表明可能有燃料棒出现了破损。而在之后功率调整及启停堆过程中，133Xe活度浓度变化尤为复杂，反复出现了多次较高的峰值。

经验表明，燃料棒破损最好的标志是在功率调整期间有131I峰出现[3]。在功率稳定时，如果燃料棒缺陷尺寸非常小，一般不会引起碘活度浓度水平可测量的变化。而在快速的功率变化后，碘才容易从破口进入冷却剂，因此连续监测很重要。如图2b所示，通过FDDS对131I的连续监测发现，在功率调整和启停堆时，131I活度浓度均迅速升高而形成碘峰，这是明显的堆芯存在破损燃料棒的证明。

通过跟踪135Xe活度浓度跟随功率变化曲线，如图2c所示，可看出135Xe的活度浓度变化趋势与133Xe基本相似，只是数值上少很多。根据目前国内1 000 MW级压水堆核电站日常运行期间燃料破损的主要判断依据[4]：1) 一回路冷却剂中，133Xe活度浓度>1 000 MBq/t，且133Xe活度浓度/135Xe活度浓度>3，认为燃料包壳有破损，破口较小；2) 0.9<133Xe活度浓度/135Xe活度浓度<3，认为包壳破口尺寸较大。FDDS的监测结果符合判据1，评估认为燃料包壳破口尺寸较小。

另外，通过连续监测发现，一回路冷却剂中裂变气体活度浓度一般随功率升高而增加；而在功率稳定运行时，由于净化系统持续运行及核素本身的衰变，气体活度浓度一般会持续下降。但在功率调整时，无论是功率升高或降低，均可能造成裂变气体从破口释放量的突然增加。

图2 机组A核素活度浓度随功率的变化Fig.2 Nuclide activity concentration vs. power of unit A

2.2 机组B燃料破损监测与分析

机组B的2016年6月一回路冷却剂化学取样结果显示，碘和裂变气体活度浓度均有大幅上涨，初步判断此时有燃料棒出现了破损。于是在同年7月该机组安装了1套FDDS，对一回路冷却剂内放射性核素特别是裂变产物核素进行连续监测，及时掌握燃料包壳破损发展状态。

图3为惰性气体总瞬时活度浓度(Σgas)和131I当量值(131Ieq)的瞬时活度浓度跟随机组功率变化曲线。从图3可看出，裂变气体和碘当量在FDDS监测初期活度浓度水平较高。在功率稳定运行后，由于净化系统的持续运行，碘和气体核素活度浓度皆随时间逐渐下降。虽然碘活度浓度持续降低并维持在一个较低的水平，但气体核素在下降过程中，于2016年12月、2017年3月和5月均出现了数次较明显的快速释放。从监测数值上看，燃料破损早期131I、133I、133Xe的活度浓度均很高，远超过燃料组件判断未破损的准则[5]：131I、133I、133Xe活度浓度分别低于37、370、370 MBq/t。根据2016年8月31日前的在线监测数据初步分析：131I/133I的活度浓度比约为0.6，所有裂变产物包括短寿命核素的放射性活度浓度有大的变化，评估认为燃料棒出现了大的缺陷，缺陷状态可能是开放的小孔或裂纹。

图4a示出了长寿命核素133Xe和短寿命核素88Kr活度浓度的变化趋势对比，这种对比体现了缺陷的演变。如果在稳态功率运行条件下，133Xe活度浓度的增加伴随着88Kr活度浓度的增加，那么可能有一个现有的缺陷在发展。如果133Xe的活度浓度增加而88Kr的活度浓度接近恒定，那么可假设发生了新的破损，或破口的发展非常缓慢[6]。从图4a可看出，133Xe、88Kr同时出现了数次快速释放，变化趋势相同，表明这可能是一个现有缺陷状态的发展，而不是出现了新的破口。

图3 机组B核素活度浓度随功率的变化Fig.3 Nuclide activity concentration vs. power of unit B

图4 活度浓度变化曲线Fig.4 Activity concentration change curve

此外，通过监测短寿命核素如138Xe和134I的活度浓度变化趋势，可反映堆芯游离铀的释放情况或破损是否恶化。在稳定功率下，138Xe和134I活度浓度如果呈现缓慢增长，这是铀释放和沉积在堆芯边界内的迹象，而阶跃增加通常意味着破口尺寸的突然增加。从图4b可知，138Xe和134I的活度浓度从早期较高水平降至较低水平后，基本保持稳定，略有轻微增长趋势，分析认为，从燃料包壳出现破损直至本循环末期破口尺寸无突然扩大的迹象。

2.3 停堆后监测

1) 停堆后碘峰监测

机组停堆后，当破损燃料棒内的温度降低到饱和温度以下，进入燃料棒内的液态水会溶解气隙内的可溶性碘，导致一回路冷却剂中出现碘峰现象。在机组大修时，需首先确定停堆后一回路出现碘峰的大小和时间，为一回路解密封前的净化时间提供参考。由于关系到大修主线，所以对碘峰的监测十分重要。之前碘峰监测主要依赖化学取样分析。由于取样分析周期长，不能及时提供数据供运行人员决策，且取样频繁会给化取人员带来较大工作量和剂量负担。核电机组安装FDDS后，通过对碘同位素活度浓度变化进行连续测量，可及时、准确获取碘峰出现的时间和大小，减少化取频次，提高放化监测工作效率，为大修主线节省时间。

图5为机组B停堆后FDDS碘峰监测曲线。结果显示，碘峰出现在机组停堆后约6 h后，对碘峰的主要贡献是半衰期较长的核素131I和133I，各约占总碘活度浓度的71%和26%。

2) 停堆后铯的监测

破损燃料棒的燃耗水平可通过冷却剂中134Cs/137Cs活度浓度比来评估。由于反应堆在稳定功率运行时，裂变产物中的铯仅有一小部分能释放到冷却剂中，所以最好使用功率显著减少后监测到的铯活度浓度峰值比来计算。FDDS对机组B停堆后一回路冷却剂中134Cs、137Cs的活度浓度进行了连续监测，如图6所示，并利用134Cs、137Cs活度浓度峰值比计算得出破损燃料棒的燃耗，与之后燃料组件啜漏检查出的破损组件的卸载燃耗相符性较好。

图5 停堆后FDDS碘峰监测曲线Fig.5 Curve of FDDS iodine peak after reactor shutdown

图6 停堆后134Cs和137Cs活度浓度变化曲线Fig.6 Activity concentration curves of 134Cs and 137Cs after reactor shutdown

3 结论

1) 通过对FDDS在国内压水堆核电机组的应用与对燃料破损监测情况的分析，表明FDDS在一回路冷却剂核素在线测量、燃料组件破损监测以及大修停堆后碘峰和铯的测量中发挥了良好作用；

2) 采用FDDS可大幅降低核电厂化学取样分析工作量，弥补现有取样分析方法的不足，获取连续、丰富的放射性核素在线监测数据，可为核电厂进行燃料组件堆内运行状态的分析和诊断创造良好的条件。