钍铀燃料循环专用核数据库CENDL-TMSR-V1的基准检验

王小鹤，胡继峰，陈金根，蔡翔舟，韩建龙,*

(1.中国科学院 上海应用物理研究所，上海 201800；2.中国科学院 先进核能创新研究院，上海 201800；3.中国科学院大学，北京 100049)

随着能源需求的高速增长，世界各国对核燃料的需求越来越大，钍是一种可转化为易裂变核素的材料，是国际上公认的潜在核燃料资源，因此钍资源的核能利用已成为世界各国核能研究的焦点。与铀钚燃料循环相比，钍铀燃料循环具有一些独特的优势，如钍资源相对丰富、核废料少、有利于核不扩散等[1]，但钍铀燃料循环也存在挑战，其中钍铀燃料循环核数据的精度低以及部分核素核数据的缺乏是必须首要解决的关键问题之一[2-3]。

核数据是核科学与工程应用所需的基本数据，其精度和可靠性直接关系着核工程的可靠性、安全性和经济性[4]。现有核数据基本都是基于铀钚燃料循环开发的，存在一定的局限性，将这些核数据用于钍铀燃料循环及四代堆的物理设计中时，其不确定度无法满足四代堆核设计的需求[5]。因此世界各国相继开展了钍铀燃料循环相关核数据的研究，如印度开展了钍铀燃料循环相关核素的截面测量实验，并取得了很大的进展[6]。国际原子能机构于2001年成立了专门的研究组进行钍铀燃料循环核数据的研究工作[7]。尽管如此，钍铀燃料循环相关的核数据仍存在关键核素核数据缺少、精度较低等问题[2]。

为满足钍基熔盐实验堆(TMSR)物理设计对钍铀燃料循环核数据的需求，中国科学院上海应用物理研究所委托中国核数据中心研制了钍铀燃料循环专用数据库CENDL-TMSR-V1[8]。该库以国际现有评价核数据库为基础，结合临界基准实验、中子屏蔽积分实验等宏观检验结果，推荐了结果相对较好的核素数据，同时改进了部分钍铀燃料循环关键核素的核数据。根据钍基熔盐实验堆的实际需求，开发了一系列宏观群常数库，最终形成了钍铀燃料循环专用核数据库。目前该库已挂网发布，供国内外专家检索使用[9]。

本文根据钍基熔盐实验堆的特点，从国际核临界安全手册[10]中挑选一系列基准实验装置，基于MCNP开展临界模拟与计算，给出keff的计算值与实验值的比值(C/E)，同时给出基于ENDF/B-Ⅶ.0数据库计算得到的C/E，通过C/E随能谱指标(EALF)变化的对比分析，开展CENDL-TMSR-V1数据库的基准检验。

1 CENDL-TMSR-V1简介

钍基熔盐实验堆使用钍铀燃料循环，其主要的增殖反应和反应链如图1所示，涉及到的主要核素为231Th、232Th、233Th、231Pa、232Pa、233Pa、234Pa、232U、233U、234U、235U等，这些核素相关的核数据是钍基熔盐实验堆物理设计的关键数据，因此需重点分析。此外，慢化剂材料的热散射效应[11]以及一些核素的光核反应[12]也需重点考虑。

钍铀燃料循环专用核数据库CENDL-TMSR-V1由微观数据库和宏观群常数库组成。其中，微观数据库包括中子评价数据子库、热中子散射数据子库、光核数据子库等。此外，基于微观数据库制作了一系列相应的宏观群常数库，用于反应堆的物理设计。

1.1 微观数据库

对于中子评价数据，以适合于钍基熔盐实验堆物理设计为主要原则，结合宏观检验及微观评价的合理性，从CENDL-3.1、ENDF/B-Ⅶ.0[13]、ENDF/B-Ⅶ.1[14]、JENDL-4.0[15]、JEFF-3.1[16]和IAEA/ADS-2.0[17]及CENDL-3.2beta中挑选合适的核数据。同时针对钍铀燃料循环的关键核素232Th和233U进行了改进。最终形成了包含轻核、结构材料、裂变产物和裂变核等共403种核素的中子评价数据子库，表1列出CENDL-TMSR-V1中子评价数据子库的核素清单。

热中子散射数据对反应堆能谱、有效增殖因数、反应性系数等中子学参数具有重大影响，因此从ENDF/B-Ⅶ.0热中子散射库中挑选了水、金属铍、石墨等6种常用慢化剂材料的热中子散射数据，与自主研制的熔盐热中子散射数据[18-19]共同组成热中子散射数据子库。光核数据子库则全部推荐使用了ENDF/B-Ⅶ.0中的光核数据，共166个核素。

图1 钍铀燃料循环主要核反应链Fig.1 Main nuclear reaction chain of Th/U fuel cycle

分类材料数量轻核(Z≤10)1,2,3H、3,4He、6,7Li、9Be、10,11B、12C、14,15N、16,17O、19F16中重核(结构材料)(11≤Z≤83)22,23Na、24,25,26Mg、27Al、28,29,30Si、31P、0,32,33,34,36S、35,37Cl、36,38,40Ar、39,40,41K、40,42,43,44,46,48Ca、45Sc、46,47,48,49,50Ti、0V、50,52,53,54Cr、55Mn、54,56,57,58Fe、59Co、58,60,61,62,64Ni、0,63,65Cu、0Zn、175,176Lu、174,176,177,178,179,180Hf、181,182Ta、180,182,183,184,186W、185,187Re、191,193Ir、197Au、196,198,199,200,201,202,204Hg、204,206,207,208Pb、209Bi86中重核(裂变产物)(31≤Z≤68)69,71Ga、70,72,73,74,76Ge、74,75,77,79As、74,76,77,78,79,80,82Se、79,81Br、78,80,82,83,84,85,86Kr、85,86,87Rb、84,86,87,88,89,90Sr、89,90,91Y、90,91,92,93,94,95,96Zr、93,94,95Nb、92,94,95,96,97,98,99,100Mo、99Tc、96,98,99,100,101,102,103,104,105,106Ru、103,105Rh、102,104,105,106,107,108,110Pd、107,109,110m,111Ag、106,108,110,111,112,113,114,115m,116Cd、113,115In、112,113,114,115,116,117,118,119,120,122,123,124,125,126Sn、121,123,124,125,126Sb、120,122,123,124,125,126,127m,128,129m,130,132Te、127,129,130,131,135I、123,124,126,128,129,130,131,132,133,134,135,136Xe、133,134,135,136,137Cs、130,132,133,134,135,136,137,138,140Ba、138,139,140La、136,138,139,140,141,142,143,144Ce、141,142,143Pr、142,143,144,145,146,147,148,150Nd、147,148,148m,149,151Pm、144,147,148,149,150,151,152,153,154Sm、151,152,153,154,155,156,157Eu、152,153,154,155,156,157,158,160Gd、159,160Tb、156,158,160,161,162,163,164Dy、165,166mHo、162,164,166,167,168,170Er224重核(裂变核)(Z≥84)223,224,225,226Ra、225,226,227Ac、227,228,229,230,231,232,233,234,235Th、230,231,232,233,234,234mPa、232,233,234,235,236,237,238,239,240,241U、235,236,237,238,239Np、236,237,238,239,240,241,242,243,244,246Pu、240,241,242,242m,243,244,244mAm、240,241,242,243,244,245,246,247,248,249,250Cm、249,250Bk、249,250,251,252,253,254Cf、253,254,255Es、255Fm77总计403

1.2 宏观数据库

钍基熔盐实验堆采用MCNP程序进行物理设计及屏蔽计算。为满足实验堆核设计对核数据的需求，基于上述微观数据库，制作了一系列ACE格式的宏观群常数库，包括多温度点的中子数据库、热中子散射数据库以及光核数据库。钍基熔盐实验堆运行温度约为900 K，同时考虑到启堆和各种工况下中子学物理计算的需求，中子群常数库的温度点设计为51个，范围为296～1 200 K。热中子散射数据库也采用了相同的温度。光核数据对温度不敏感，仅制作了常温下的光核数据库。

2 CENDL-TMSR-V1的基准检验

CENDL-TMSR-V1数据库应用到工程设计前须经过严格的可靠性及适应性分析。为使检验具有针对性，结合钍基熔盐实验堆的主要特点，从国际核临界安全手册(ICSBEP2006)[10]中挑选了一系列基准实验装置。首先，根据钍铀/铀钚转化链上涉及的关键核素，选取了与233U、235U、Th等核素相关的基准装置；其次，由于钍基熔盐实验堆为热堆，其EALF为1.8×10-7MeV，因此选取了EALF在10-7MeV左右的热装置，同时由于Th相关基准装置较少，还选取了部分快装置；最后，由于缺乏熔盐基准实验装置，当前仅选取了与熔盐核素相关的装置。最终选用的基准装置为以下5类：233U系统、235U系统、Th系统、Pu系统以及熔盐系统(涉及到F、Li、Be核素的基准装置)。

本研究基于CENDL-TMSR-V1数据库，采用MCNP5程序开展了所选基准装置的临界模拟与计算，给出keff计算值与实验值的比值(C/E)，通过分析C/E随EALF的变化来完成CENDL-TMSR -V1数据库的基准检验[20]。临界计算时，总循环代数为1 000代，跳过最初的100代，循环历史事件数为100，将统计误差控制在0.01%～0.05%之间。当理论计算值与实验值相比相对误差在0.5%以内，认为数据库具有较好的可靠性[21]。

另外，采用MCNP5并基于ENDF/B-Ⅶ.0库开展了相同的临界模拟与计算，将两个数据库的计算结果进行比较，以体现CENDL-TMSR-V1与现有国际主流数据库的差异，同时也可排除数据制作方法、数据库调用等可能存在的问题。其中，基于ENDF/B-Ⅶ.0的ACE格式数据库来自当前熔盐实验堆所用数据库。本文以ACE库对应的评价核数据库为标识进行区分，给出相应的C/E，ICSBEP表示实验数据，其C/E始终为1。

2.1 233U系统

233U系统基准实验装置列于表2，选择了3个系列共34个233U溶液热装置(UST)，其EALF均在10-7MeV左右。基于CENDL-TMSR-V1和ENDF/B-Ⅶ.0库分别开展了临界模拟与计算，得到不同EALF下的C/E，如图2所示。

表2 233U基准实验装置Table 2 Experimental device of 233U system benchmark

由图2中的数据可看出，针对CENDL-TMSR-V1库，共有11个装置的计算结果超出实验值误差范围，其中10个装置的计算结果与实验值的相对误差在0.5%以内；而针对ENDF/B-Ⅶ.0库，共有17个装置的计算结果超出实验值的误差范围，其中15个装置的计算结果与实验值的相对误差在0.5%以内。对于计算结果均在实验值误差范围内的装置而言，CENDL-TMSR-V1库的计算结果更接近于实验值。由此可见，在233U系统中，CENDL-TMSR-V1库的性能略优于ENDF/B-Ⅶ.0库。

2.2 235U系统

对于235U系统，选取了3个系列共24个水溶液热装置，其EALF均在10-7MeV左右，235U基准实验装置列于表3。基于CENDL-

图2 233U基准检验计算结果Fig.2 Calculation result for 233U system benchmark

TMSR-V1和ENDF/B-Ⅶ.0库分别开展了临界模拟与计算，得到不同EALF下的C/E，如图3所示。

从图3可看出，CENDL-TMSR-V1、ENDF/B-Ⅶ.0的检验结果大部分都在实验值误差范围以内，仅少部分装置超出了实验值的误差范围。其中，针对CENDL-TMSR-V1库，共有7个装置的计算结果超出实验值误差范围，而针对ENDF/B-Ⅶ.0库，共有9个装置的计算结果超出实验值的误差范围，但计算结果与实验值的相对误差均在0.5%以内。整体而言，在235U系统中，CENDL-TMSR-V1库的性能与ENDF/B-Ⅶ.0库基本相当。

表3 235U基准实验装置Table 3 Experimental device of 235U system benchmark

图3 235U基准检验计算结果Fig.3 Calculation result for 235U system benchmark

2.3 Th系统

钍是钍铀燃料循环中的关键核素，但在ICSBEP中钍元素的基准实验并不多。因此，在该系统中选取了钍铀物理系列基准实验装置(EALF为10-7MeV左右)，以及一些涉及钍的快装置和中间能谱装置，具体装置列于表4。其中，钍铀物理系列实验(HEU_COMP_THERM_021)为氧化铀和氧化钍燃料热临界基准装置[19]，包含了4种栅距，本文仅选取了15B系列实验(HCT021_14～53)，共40个装置。

图4a示出钍铀物理系列基准实验的C/E结果。图4a显示，基于两库的计算结果整体相差不大，变化趋势一致，但基本上都超出了实验误差范围，且随能谱变硬，C/E逐渐变大。其中，在使用两库进行临界计算的装置中，均有9个装置的计算结果与实验值的相对误差超出了0.5%。图4b示出其他钍装置的C/E结果。由图4b可看出，基于CENDL-TMSR-V1库的检验结果和基于ENDF/B-Ⅶ.0库的检验结果基本一致。两者均有两个快装置的计算结果超出了实验误差范围，但与实验值的相对误差均在0.5%以内。总体上，在Th系统中，CENDL-TMSR-V1库的性能与ENDF/B-Ⅶ.0库基本相当，Th在热区及共振区的数据仍需进一步改进。

表4 Th系统基准实验装置Table 4 Experimental device of Th system benchmark

2.4 Pu系统

对于Pu系统，选取了7个系列共71个溶液热装置，其EALF均在10-7MeV左右，所选装置列于表5。针对所选装置，基于CENDL-TMSR-V1和ENDF/B-Ⅶ.0库开展了临界计算，得到的C/E示于图5。

a——钍铀物理系列基准装置；b——其他钍装置图4 Th系统基准检验计算结果Fig.4 Calculation result for Th system benchmark

图5 Pu系统基准检验计算结果Fig.5 Calculation result for Pu system benchmark

由图5可看出，当EALF小于0.06 eV时，基于两库得到的计算结果绝大部分在实验值的误差范围以内，但当EALF大于0.06 eV时，计算结果均明显表现出对keff的高估，尤其是在PST011系列装置(EALF为0.06 eV左右)中，其计算值与实验值的相对误差均超过0.5%，而CENDL-TMSR-V1库的计算值偏离实验值更为严重。因此，不管是CENDL-TMSR-V1库还是ENDF/B-Ⅶ.0库，Pu的数据均需进一步改进。

2.5 熔盐系统

在ICSBEP中，没有针对熔盐的基准实验装置，熔盐实验堆所用熔盐为FLiBe，因此挑选了包含F、Li、Be等核素的相关装置，对熔盐相关核素数据进行检验。对于F核素选取了1个系列共11个UO2F2溶液热装置(HST050)；对于Li核素选取了3个系列共12个装置，其中MST004系列为混合溶液热装置，HMF063系列是以氚化锂作为反射层的快装置，HMF075是以金属贫锂作为冷却剂的零功率实验堆；对于Be核素则选取了3个系列共30个快装置。所选取装置列于表6。

表6 熔盐系统基准实验装置Table 6 Experimental device of molten salt system benchmark

图6 F核素相关基准检验计算结果Fig.6 Calculation result for F nuclide relevant benchmark

F数据的检验选取了HST050系列装置，EALF在10-6MeV左右。基于CENDL-TMSR-V1和ENDF/B-Ⅶ.0库分别开展了临界计算，得到不同EALF下的C/E，如图6所示。图6显示，基于两库的计算结果基本一致，大部分装置的计算值均在实验值误差范围以内。但在基于两库的计算结果中均有3个装置的计算值超出了实验值的误差范围，其中两个装置的计算值与实验值的相对误差在0.5%以内。总体上，针对F核素，CENDL-TMSR-V1库的性能与ENDF/B-Ⅶ.0库基本相当。

图7 Li核素相关基准检验计算结果Fig.7 Calculation result for Li nuclide relevant benchmark

Li数据的检验结果如图7所示。图7显示，对于MST004系列装置(EALF为10-7MeV左右)而言，基于CENDL-TMSR-V1库的计算结果均在实验值误差范围以内，而基于ENDF/B-Ⅶ.0库的计算结果中有4个装置的计算结果超出了实验值的误差范围，但与实验值的相对误差均在0.5%以内；对于HMF063系列装置(EALF为0.69 MeV左右)而言，基于CENDL-TMSR-V1库的计算结果超出了实验值的误差范围，但与实验值的相对误差均在0.5%以内；对于HMF075系列装置(EALF为0.22 MeV)而言，基于两库得到的计算结果均超出了实验值的误差范围，但与实验值的相对误差也均在0.5%以内。总体而言，针对Li核素，基于CENDL-TMSR-V1库得到的计算结果要更接近实验值，CENDL-TMSR-V1库的性能要略优于ENDF/B-Ⅶ.0库。

Be数据的检验结果如图8所示。图8a显示，HMF016、HMF058系列快装置的EALF在0.2～0.7 MeV之间，针对该系列装置得到的计算值大部分均在实验值的误差范围以内，仅HMF058中3个装置的C/E出现明显偏离，但与实验值的相对误差均在0.5%以内。图8b显示，USI001系列装置的EALF在10-6～10-5MeV之间，基于两库得到的计算值均偏离了实验值，且与实验值的相对误差均已超过0.5%，但相对而言，基于ENDF/B-Ⅶ.0库得到的计算结果要更接近实验值。总体上，针对Be核素，ENDF/B-Ⅶ.0库的性能要略优于CENDL-TMSR-V1库，但两库中Be的数据均需进一步改进。

a——HMF016、HMF058；b——USI001图8 Be核素相关基准检验计算结果Fig.8 Calculation result for Be nuclide relevant benchmark

3 总结

为验证钍铀燃料循环专用核数据库CENDL-TMSR-V1的可靠性和适用性，结合钍基熔盐实验堆的特点，从ICSBEP中挑选了5类基准实验装置对CENDL-TMSR-V1库进行基准检验，并与基于ENDF/B-Ⅶ.0库的检验结果进行了比对。检验结果显示，在使用233U系统、235U系统以及熔盐系统中F/Li核素相关装置进行模拟计算时，计算值与实验值的相对误差基本均小于0.5%，而CENDL-TMSR-V1库在233U系统以及熔盐系统中Li相关装置中的性能要略优于ENDF/B-Ⅶ.0库。但在Th系统、Pu系统以及熔盐系统中Be核素相关装置中，基于两库的计算结果均出现了与实验值的相对误差超过0.5%的现象，因此对于这些系统中相关核素的核数据还需要进一步检验、改进与推荐。检验结果证明CENDL-TMSR-V1数据库是可靠的，其整体临界计算性能已达到或略优于ENDF/B-Ⅶ.0数据库，可用于钍基熔盐实验堆的物理设计。