京津冀臭氧变化特征及与气象要素的关系

王 玫,郑有飞,2,柳艳菊,李巧萍,丁一汇

京津冀臭氧变化特征及与气象要素的关系

王 玫1,郑有飞1,2,柳艳菊3*,李巧萍3,丁一汇3

(1.南京信息工程大学大气物理学院,江苏 南京 210044；2.南京信息工程大学江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室,江苏省大气环境与装备技术协同创新中心,江苏 南京 210044；3.中国气象局国家气候中心,北京 100081)

基于2014~2017年京津冀13座城市的O3-8h数据,分析O3时间变化特征及污染状况.在此基础上,结合同期气象数据研究近地层O3浓度与气象要素的关系.结果表明:2014~2017年京津冀区域O3-8h整体呈上升趋势,增长率为4.50μg/m3.区域内O3污染整体加重,北京、保定O3污染较为严重;2014~2015年O3浓度与超标情况的月变化主要呈单峰型变化,峰值出现在5月;而2016~2017年为不规则双峰型变化,峰值出现在5~6月和9月.与气象因子的相关性表明:气象要素对O3的影响具有明显的季节差异,其中春、夏、秋季气温是影响O3浓度变化的主要因素,而在冬季相对湿度与风速为影响O3浓度变化的主要因素.此外,分析表明北京、天津、石家庄3大城市夏季形成高浓度O3的阈值明显不同.

京津冀区域；O3浓度；O3污染；气象因子

臭氧(O3)作为对流层中重要的痕量气体成分,除少量来自于平流层的输入外,主要是由人类活动而产生的氮氧化物(NO)、挥发性有机物(VOC)等前体物在一定的气象条件下发生光化学反应而产生[1].近地面高浓度O3可使橡胶开裂,降低农作物产量,且对眼睛和呼吸器官有很强的刺激性,从而增加因呼吸系统疾病引起的死亡率[2-3].同时近地面O3是城市光化学烟雾和温室气体的主要成分,是破坏城市空气质量、引起气候变化的重要因子之一[4].因此,对O3的研究引起了国内外的广泛关注[5-7].

随着城市化、工业化和区域经济一体化进程的加快,我国空气污染特征也发生明显的变化,从单一型大气污染转变为复合型大气污染,城市O3污染问题也愈发突出[8].学者们从O3浓度的时空变化特征[9-10]、前体物VOC和NO的排放特征及与O3的相关关系[11-12]、O3与其它大气污染物的关系以及与气象要素的关系[13-17]等方面做了许多研究.目前,我国O3研究多集中在单个特定城市与环境本底地区[18].对于地面观测的研究受到站点设置及实验时间的约束,大多数研究集中于某地短时间的O3分析或者重大O3污染事件成因的研究[19-20],对于长时间序列、大尺度区域的研究较少.从2013年开始,生态环境部在74个城市(京津冀、长三角、珠三角区域及直辖市、省会城市和计划单列市) 496个国控监测点位开展SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO、O3等6项污染物的实时监测,连续的近地面监测数据为研究大尺度O3的时空变化奠定了基础.

京津冀区域是我国大气污染防治的重点区域[21-24].研究表明,2013~2014 年京津冀地区O3日最大8h平均值第90百分位数浓度和O3超标天数比例连续2a远高于长三角、珠三角区域和全国平均水平[22],另外,2014~2016年,赤道中东太平洋发生了一次超强厄尔尼诺事件,此次事件于2015年11月达到峰值,成为1951年以来最强的事件,对全球和中国气候产生了显著的影响[25],在这一特殊的气候背景下,京津冀区域O3浓度变化应引起关注.本研究利用空气质量新标准实施以来2014~2017年京津冀地区城市空气质量在线监测数据和气象观测数据,对4a(2014~2017)京津冀地区O3浓度的变化规律、污染特征进行分析,探讨气象条件对O3污染形成的影响,对该区域O3超标的气象阈值进行了分析,旨在为不同气象背景下O3污染的控制与治理提供科学依据.

1 研究数据与研究方法

1.1 研究区域与数据

图1 京津冀地区各监测站点分布

O3浓度数据来自国家生态环境部2014~2017年京津冀区域13座城市(图1)最新逐日监测数据,根据《环境空气质量标准(GB3095-2012)》[26]和《环境空气质量评价技术规范(试行)(HJ663-2013)》[27]的O3浓度数据规范与标准,对O3数据的有效性进行筛选,将由于停电、仪器校准等原因造成的缺测或为零的部分时段O3数据剔除.有效统计共18802d,剔除191d.O3评价指标为日最大8h平均质量浓度,即由每个监测点(不含对照点) O3日最大8h算术平均质量浓度得出(用“O3-8h”表示).除了空气污染数据外,文中用到的气象数据为中国气象局国家气象信息中心提供的同时段地面台站常规气象观测资料(包括日平均气温、日平均风速、日相对湿度),其中每个城市选用一个观测台站.

1.2 研究方法

以第90百分位O3-8h作为城市O3年度、月度、季度浓度大小及是否超标的判定指标,按照不同的时间尺度,进行时间序列和空间变化分析,并将O3-8h按照《环境空气质量指数(AQI)技术规定》(HJ633-2012)[28]划分为5个等级:优(1~ 100μg/m3)、良(101~160μg/m3)、轻度污染(161~ 215μg/m3)、中度污染(216~265μg/m3)和重度及以上污染(大于266μg/m3),统计各城市4a逐日的O3质量等级,分析2014~2017年京津冀区域内各城市O3污染物随时间变化的分布特征及超标情况,并将O3-8h浓度监测数据与同时段的气象参数(气温、相对湿度、风速)进行线性回归分析,分析影响O3变化的气象条件.

2 O3污染浓度时空变化特征

2.1 京津冀地区O3浓度年变化特征

如图2所示,柱形表示京津冀区域各年份O3-8h计算量的平均值,误差线上下限表示O3-8h计算量的最大、最小值.2014~2017年京津冀区域O3-8h整体呈上升趋势,年均浓度分别为91,90,94, 109μg/m3,增长率为4.50μg/m3.从各百分位O3-8h来看,2014~ 2017年京津冀区域第25、50、95百分位O3-8h逐年上升;其余百分位O3-8h均在2015年有所下降,为4a中最低值,2016、2017年逐渐上升.高百分位上的O3-8h相比低百分位上升速率较快,其中第95百分位O3-8h增加最多,平均每年增加8μg/m3.除O3-8h最小值呈微弱的波动下降趋势(平均每年减少0.63μg/m3)外,O3-8h平均、最大值、也呈波动上升的变化趋势,且2017年达最高.

图2 2014~2017年京津冀区域O3-8h各百分位浓度变化

第90百分位O3-8h被用于评价城市不同时间尺度内O3是否超标,根据《环境空气质量评价技术规范(试行)》( HJ663-2013)[27]规定:当城市年(月或季度)第90百分位O3-8h大于160μg/m3时,该城市O3超标.如图3所示京津冀区域内O3超标城市数量随年份的变化依次为7,8,9,13个,即到2017年,13座城市第90百分位O3-8h均超过二级标准,可见区域内污染程度逐渐加重.这里2014、2015年的O3超标城市数量与程麟钧等[29]的研究结果略有不同,可能与数据后期的订正有关.2014~2016年第90百分位O3-8h最高的城市是北京,分别为199,201,200μg/m3, 2017年第90百分位O3-8h最高的城市是保定,为223μg/m3.从图中可以看出与前3a相比,2017年除北京和承德O3-8h第90百分位值略有下降以外,其余城市浓度均表现出明显增加,与2014年相比提升幅度最大的城市是邢台,浓度上升了59μg/m3.总体来看O3污染严重的城市为北京、唐山、沧州、廊坊、保定、衡水、承德,2014~2017年连续4a O3超标,其中北京和保定尤为严重;而天津、邢台、秦皇岛、邯郸仅2017年转为超标;石家庄和张家口从2016年开始出现明显的超标.综合来看,尽管每个城市O3的浓度变化趋势及超标情况都有所不同,但O3浓度与超标程度的上升与加重是整个京津冀区域内多数城市的特点,具有明显的区域一致性.

图3 2014~2017年京津冀区域城市第90百分位O3-8h

由图4可知,廊坊、张家口、唐山(图略)O3浓度在不同百分位基本呈逐年增加趋势;石家庄、保定、秦皇岛、天津、沧州、邢台、衡水、邯郸O3各百分位浓度先降后升,除保定外,其他城市2015年各百分位的O3-8h均下降,2016年开始逐渐上升.保定在2016年下降,之后上升.承德、北京各年份各百分位的O3-8h相对稳定.

图4 2014~2017年各城市O3-8h各百分位浓度分布

2.2 京津冀地区O3污染年变化特征

如图5所示, O3达标(优、良等级)的频率较高,O3超标(轻度污染、中度污染、重度污染)的频率较低.其中,优等级天数占比逐年下降,从2014年的62.06%下降到2017年的51.84%,良等级天数占比逐年增加,轻度、中度和重度污染天数占比也均增加,说明O3的等级随年份的增长从优等级向良级别和污染级别移动.从京津冀区域的超标情况来看,4a的超标天数依次为584,522,646,935d.2015年比2014年的超标天数少,之后2a呈迅速上升趋势,这与前面第90百分位O3-8h变化一致.另外,2017年较之前3a超标天数有很大涨幅,其中中度和重度污染在2017年分别较2016年增加178和53d.对比2016年、2017年京津冀区域O3污染等级天数占总超标天数的比率,发现轻度污染的占比从87%减少至66%,而中度污染的占比从13%增加至28%;重度污染的占比从1%增加到6%.由此可见,在O3超标的情况下,高值区浓度天数在逐渐增加,中度、重度污染的猛增是造成超标天数跳跃增长的主要原因.由于光化学反应比较复杂,造成这一结果不仅与O3的前体物浓度及其他污染物浓度变化情况息息相关,也受到气象条件的影响,为此在后续的研究将对这一问题进行重点分析和研究.

图5 2014~2017年京津冀区域O3质量等级占比

2.3 京津冀地区O3-8h及O3污染月变化特征

研究表明,一些北方城市O3浓度的月变化特征呈单峰型;而一些南方城市的O3浓度月变化特征则呈现双峰型.本研究结果与之相比略有差异.如图6所示,2014、2015年O3浓度月变化呈单峰型,与其他北方城市相似;而2016、2017年O3浓度月变化呈不规则的M型,出现2个峰值,在6月达到高峰值后,9月稍有反弹,分别比8月第90百分位O3-8h高出24,2μg/m3.这可能与其他大气污染物的浓度变化有关.从月际变化来看,2014~2017年6、9月的第90百分位O3-8h逐年上升.同时也可以看出O3-8h浓度的季节特征十分明显,呈夏季>春季>秋季>冬季的特点,秋、冬季明显较低,且4a变化趋势一致.

区域内平均每月的超标情况与第90百分位O3-8h的变化规律基本一致,且2016、2017年9月的超标天数反弹更加明显.总体来说,5~9月的O3污染最为严重,其中6月超标天数最多(10~20d),从10月开始O3超标天数迅速下降,超标天数平均不到2d.11月~次年2月,无O3超标天气.可见,超标现象主要出现在春、夏和秋季,且夏季>春季>秋季.进一步比较2014~2017年京津冀区域季节O3等级占比,表明4a间优级别主要出现在冬季,秋季次之,其占季节总天数的比值分别为98.50%,75.55%;良级别主要出现在春、夏2季;轻度、中度、重度污染占比最多的季节均为夏季(表1).

图6 2014~2017年京津冀地区第90百分位O3-8h与超标天数月变化

实线:第90百分位O3-8h,虚线:O3超标天数

由于夏季O3超标情况严重,所以对2014~2017年夏季各城市超标天数进行统计分析,如图7所示,其变化规律分为3种类型:第一类为张家口、秦皇岛,2座城市的夏季O3超标天数随年份的增加而递增,且增长率随年份而升高,2017年夏季增加的超标天数相对于前3a来说最多;第二类为北京、承德市,夏季O3超标天数基本随年份缓慢减少;第三类为京津冀中部及南部的9座城市,它们夏季O3超标天数随年份的变化均为先减后增的特点,但不同城市间的超标情况有所不同,保定、衡水2014年夏季的O3超标天数最多,其他城市2017年夏季的O3超标天数比前3a要多.

表1 2014~2017年京津冀区域季节O3等级占比(%)

图7 2014~2017年夏季城市O3超标天数

2.4 O3与其他环境因子的关系

为进一步探究2017年O3浓度较高的原因,对4a中细颗粒物(PM2.5)及O3前体物的浓度变化进行分析,由于当前常规环境监测只可监测CO与NO22种O3前体物,所以仅针对这2种气体浓度进行分析.结果表明:2014~2017年京津冀区域PM2.5呈逐渐下降趋势,2014、2015年年均浓度分别为91,76μg/m3,超过国家二级标准(75μg/m3),而2016、2017年年均浓度下降到二级标准以下,分别为70,64μg/m3,表明PM2.5经过管控治理已有明显成效.O3与PM2.5的皮尔逊系数为-0.362,且通过显著性检验.作为不同类型的污染物,O3和细颗粒物之间可能存在多重相互影响的途径.Li等[13]指出,2013~2017年影响中国华北O3浓度污染不断加重的一个重要因素是PM2. 5浓度减少40%.由于PM2. 5浓度的下降减少了对O3的前体物HO2和NO2、NO3、N2O5的非均相吸收,导致O3浓度下降.所以2017年京津冀地区O3污染加重的原因与PM2. 5浓度的下降密不可分,区域内复杂的物理化学机制,PM2.5、O3相互交叉影响,为未来管控治理增添难度.4a间NO2与CO浓度也呈微弱下降趋势,平均每年减少0.40μg/m3,0.05mg/m3,如图8所示, CO、NO2、PM2.5的月均浓度变化趋势和O3相反,变化规律基本呈现U型,即冬高夏低的变化特点,主要是因为冬季属于采暖期,受燃煤等的影响,三者浓度高于其他季节,并且CO、NO2一次污染物在冬季转化效率较低,使得浓度升高,从气象角度考虑,冬季逆温层较厚,地面气温低,太阳辐射较弱等气象条件也导致O3前体物浓度与PM2.5的积累.O3与NO2、CO的皮尔逊系数分别为-0.524、-0.528.这与许多城市中的结论基本一致[30].一般情况下,京津冀地区城市主城区及近郊区O3生成主要受VOC控制,而在远郊区县和农村地区O3生成对NO的变化更加敏感[22].并且在O3重污染过程中光化学敏感性会随其反应进程发生改变[31],所以,对NO排放进行严格管控,同时推动VOCs治理,减少VOCs排放量是降低京津冀区域O3污染的有效措施.

图8 2017年京津冀地区O3、PM2.5、NO2、CO浓度月度分布

2.5 O3与气象因素相关性分析

产生高浓度O3需要一定的气象条件,气象因素在O3的源汇反应、区域输送与累积中起重要的作用[32].表2为2014~2017年京津冀区域O3与各气象要素的相关关系.计算Spearman相关系数可知,京津冀区域4a全年O3与日均气温、日均风速呈正相关关系,与相对湿度呈负相关关系.相关系数均通过双尾0.01水平的显著性检验.四季中,春、夏、秋季气温与O3浓度的相关性较高,相对湿度和风速次之.夏季O3浓度与气温的相关性低于春、秋两季,造成这一结果的原因可能是O3浓度的变化受多种因素影响,除排放和气象条件外,还受到人为调控的影响,2013年以来,我国实施了较为严格的大气污染防控措施.此外,刘长焕等[33]指出,2007~2016年京津冀春季太阳总辐射显著上升,这可能是春季气温与O3浓度的相关系数高于夏季的原因之一.而在冬季,气温与O3浓度的相关系数不高,此时相对湿度与风速为影响O3浓度变化的主要因素.为了进一步研究气象因素大小对O3浓度的影响,下面将气温、相对湿度、风速分为不同范围,讨论O3超标的气象阈值条件.

表2 京津冀区域O3与气象要素的相关关系

注:*表示相关性不显著;其余均通过0.01的显著性检验.

图9 2014~2017年京津冀区域不同温度范围内O3-8h和超标率

表3 2014~2017年夏季不同气温下的超标率和O3-8h均值

2.5.1 气温 气温是反映太阳辐射强弱的重要指标,气温的四季变化与O3浓度的季节变化相对应,夏季气温最高,O3浓度较大,冬季与之相反.梁苏洁等[34]指出,盛夏和初秋时,京津冀地区气温都呈增暖的变化.2017年我国全国气温较常年偏高0.84℃,为1951年以来第3高值,四季气温均偏高[35].2017年京津冀夏季平均气温(日最高气温³35℃)日数比2016年多13.15d.导致2017年O3浓度偏高.从图9可以看出,随着气温的升高,O3-8h与O3超标率显著上升,且增长速度越来越快.当气温低于10℃时,O3均达标;气温在10~15℃范围里,只有极少数样本超标,超标率仅为1.25%;之后超标率有明显增加,到温度高于30℃时,超标率达到最高值,为60.97%.可见随着气温的升高,O3污染日趋严重.这是因为在高温条件下,光化学反应速率加快,同时生物排放及前体物浓度也增加,两者共同导致高浓度O3的产生.此外,对京津冀区域和北京、天津、石家庄3个省会城市的分析表明,夏季区域内3座城市的平均气温集中在20~30℃内,气温越高,O3-8h均值与超标率越大,当气温高于20℃时,无论在哪个温度等级范围内,北京的超标率明显较其它2座城市高,说明北京夏季O3污染的问题需要高度关注(表3).

图10 2014~2017年京津冀区域不同相对湿度范围内O3-8h和超标率

表4 2014~2017年夏季不同相对湿度下的超标率和O3-8h均值

2.5.2 相对湿度 水汽不仅能通过水相变化不断吸收和放出能量,还可以与O3发生反应,是消耗近地面O3的方式.反应所生成的自由基是光化学反应中的重要因子[36].从图10可看出,随着相对湿度(RH)的增加,京津冀区域O3-8h均值及超标率呈现先增加后减小的变化趋势,这与李全喜等[37]对兰州市区O3与RH关系的研究结果基本一致.当RH低于50%时,O3-8h均值逐渐增加;RH在50%~60%的范围内O3-8h均值出现峰值,为108μg/m3;后随着RH的增加,O3-8h均值逐渐减少.超标率也有相同的变化规律,当RH在50%~60%的范围时,超标率最大,为21.9%.当RH>90%的时,超标率极低,不到1%.这种变化趋势是由于水汽对光化学反应的影响而产生的,水汽是产生云的必要条件,当RH太高时容易形成云,从而减少到达地面的紫外线光强,影响光化学反应的发生,减少O3生成.

如表4所示,夏季京津冀区域O3在不同RH范围内的变化与之前全年的变化趋势相似,而3座城市O3­随RH的变化规律有所不同.北京、石家庄O3-8h均值与超标率随着RH的增加先增后减;而天津O3-8h均值与超标率随RH的增加而减少,呈负相关关系,姚青等[38]的研究也有相同的结果.每座城市出现最大O3-8h均值和最高超标率的RH范围是:北京出现在60%

图11 2014~2017年京津冀区域不同风速范围内O3-8h和超标率

2.5.3 风速 王燕丽等[39]研究指出,京津冀13个城市O3污染受传输贡献显著,而受本地源贡献相对较小.京津冀地区O3­的输送路径、输送强度除受地理位置、排放特征的影响外,还受风的影响.风速(WS)主要通过影响大气对污染物的稀释与输送速率,对一次污染物浓度产生影响,但对二次污染物O3来说,风速的作用比较复杂[40].从图11可以看出,当WS£3m/s时,京津冀区域O3-8h均值及超标率随着风速的增大表现出明显升高的情况,在2

表5 2014~2017年夏季不同风速下的超标率和O3-8h均值

3 结论

3.1 2014~2017年京津冀区域O3-8h 整体上呈上升趋势,增长率为4.50 μg/m3.区域内整体O3污染加重,到2017年区域内13座城市O3均超标;其中北京、保定O3污染与区域内其他城市相比较为严重.此外,京津冀区域O3超标天数在2015年有所减少,之后2a递增,2017年超标天数达最多.在O3超标的情况下,高值区浓度天数在逐渐增加,中度、重度污染的猛增是造成超标天数跳跃增长的主要原因.

3.2 从O3浓度及超标率的月、季变化看,春、夏两季是京津冀区域O3浓度和超标天数出现最多的季节,其中2014~2015年O3浓度与超标情况月变化主要呈单峰型变化,峰值出现在5月; 2016~2017年为不规则双峰型变化,峰值出现在5~6月和9月.除北京、承德、保定、衡水外,其余9座城市2017年夏季O3超标天数均为最多.

3.3 通常情况下,当温度气温高于30℃,RH在50~ 60%, 2

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Characteristics of ozone and its relationship with meteorological factors in Beijing-Tianjin-Hebei Region.

WANG Mei1, ZHENG You-fei1,2, LIU Yan-ju3*, LI Qiao-ping3, DING Yi-hui3

(1.School of Atmospheric Physics, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China；2.Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control, Jiangsu Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China；3.National Climate Center, China Meteorological Administration, Beijing 100081, China)., 2019,39(7)：2689~2698

Based on the O3-8h data of 13 cities in Beijing-Tianjin-Hebei region from 2014 to 2017, the temporal variation and pollution characteristics of O3were analyzed. In addition, the relationship between the O3concentration and the meteorological factors was studied by combining with the meteorological data of the same period. O3-8h in Beijing-Tianjin-Hebei region increased from 2014 ~2017, with an average annual increase of 4.50μg/m3.O3pollution situation in the whole region aggravated, especially in Beijing and Baoding. The monthly O3concentration andthe over-standard situation mainly presented single-peak variations in 2014~2015, with the maximum in May. However, the irregular double-peak variations were found in 2016~2017,showing one peak value during May to June and the other in September. The correlation between O3concentration and meteorological factors indicated that the influence of meteorological factors on O3had obvious seasonal differences. In spring, summer and autumn, the temperature was the main factor affecting O3concentration, while the relative humidity and wind speed were the main factors in winter. Besides, it is indicted that the thresholds for the formation of high O3concentration in Beijing, Tianjin and Shijiazhuang were different in summer.

Beijing-Tianjin-Hebei region；O3concentration；O3pollution；meteorological factors

X511

A

1000-6923(2019)07-2689-10

王 玫(1996-),女,山西原平人,南京信息工程大学大气物理学院硕士研究生,主要从事大气环境研究.

2018-12-07

总理基金大气污染控制项目(DQGG0104)

* 责任作者, 正研级高工, liuyanj@cma.gov.cn