程 熊 侯读杰 赵 喆 姜玉涵 周心怀 刁 慧 陈晓东 杨丽杰 董立成
(1. 中国地质大学(北京)能源学院 北京 100083; 2. 中国地质大学(北京)海相储层演化与油气富集机理教育部重点实验室 北京 100083;3. 中海石油(中国)有限公司上海分公司 上海 200335)
西湖凹陷天然气资源丰富,勘探前景良好[1-3]。前人对西湖凹陷天然气地球化学特征已开展一些研究,但对天然气的成因与来源仍存在较大争议[4-12]。目前对西湖凹陷天然气的母质类型认识相对统一,即天然气主要为煤型热解气[4-10],同时也存在极少量生物气与深源无机气[4]。但文献[11]认为西湖凹陷天然气以煤型气与油型气的混源气为主且偏煤型气。前人对西湖凹陷天然气等效Ro值进行了计算,其分布范围有1.6%~2.0%[4]、1.30%~1.95%[5]、0.6%~2.0%[9]、0.6%~1.0%与1.1%~2.0%[6]以及1.1%~1.4%[12],通过天然气成熟度推断的天然气来源主要有以下几种观点:①以尚未钻遇、埋深更大、成熟度更高的始新统平湖组烃源岩为主,其次为渐新统花港组以及古新统烃源岩[4];②中、下始新统烃源岩[5];③平湖组烃源岩[9];④花港组+平湖组、古新统—下始新统烃源岩[6-7];⑤平湖组及其下部的烃源岩[11];⑥中央背斜带北部花港组天然气来自西次凹中的花港组烃源岩[12]。上述判断在很大程度上依赖于估算的天然气成熟度与已钻遇烃源岩成熟度的匹配程度。前人采用的δ13C-Ro经验公式并不适用于本地区,导致所计算的天然气成熟度以及气源对比结果大相径庭。
针对西湖凹陷天然气的成因及来源问题,本文通过天然气组分与碳同位素组成、轻烃指纹、天然气伴生凝析油特征以及不同类型烃源岩的热模拟产物碳同位素组成的综合分析,对天然气的母质类型、热演化程度与族群划分进行探讨,最终确定不同族群天然气的来源,以期为该地区天然气勘探提供理论依据。
西湖凹陷位于东海陆架盆地浙东坳陷东部,面积约4.6×104km2,为燕山期大洋板块向西北东亚板块俯冲碰撞而形成的弧后扩张盆地,形成于晚白垩世[4],是东海陆架盆地最具勘探潜力的凹陷[13]。西湖凹陷是在张性背景下发育的复杂半地堑[14],整体呈NNE走向,构造上具有东西分带、南北分块、纵向多构造叠合的特点,自西向东可划分为西部斜坡带、西次凹、中央反转构造带、东次凹与东部断阶带等5个次级构造单元(图1)。新生代以来,西湖凹陷经历了断陷、拗陷和区域沉降等构造演化阶段[15],自下而上发育了古新统(?),下始新统宝石组,中上始新统平湖组,渐新统花港组,中新统龙井组、玉泉组和柳浪组,上新统三潭组以及第四系东海群(图1)。古新统、宝石组、平湖组与花港组为西湖凹陷潜在的烃源岩层系,其中平湖组通常被认为是主力烃源岩层;储集岩类型主要为中—细砂岩,以平湖组和花港组为主[16]。
西湖凹陷的油气勘探工作始于20世纪70年代初期,目前已发现8个油气田和11个含油气构造[1],主要分布于西部斜坡带的平湖斜坡,中央反转构造带中南部的NB、HY与TT等构造以及西次凹中部分正向构造。西湖凹陷共有四套含油气层系,分别是宝石组、平湖组、花港组和龙井组,但具有经济价值的油气藏绝大多数发育于平湖斜坡的平湖组与中央反转构造带中南部地区的花港组。
图1 西湖凹陷构造划分及地层简图Fig .1 Tectonic units and integrated stratigraphy of Xihu sag
本次研究所使用的30个天然气样品采集于西湖凹陷平湖斜坡的KQT、BYT与PH油气田和中央反转构造带的NB1、NB2、NB3、HY、CX 与DQ油气田(图1)。平湖斜坡的天然气纵向上分布于中—上始新统平湖组中—细砂岩储层,中央反转构造带天然气分布于渐新统花港组中—细砂岩储层。用于金管热模拟实验的平湖组煤与炭质泥岩取自平湖斜坡,泥岩样品取自黄岩构造带,其TOC值分别为63.2%、21.2%与1.9%,Ro值分别为0.72%、0.62%与0.86%。
天然气组分与轻烃分析分别使用装配了PLOT Al2O3(50 m×0.53 mm)与HP-PONA(50 m×0.20 mm×0.5 μm)色谱柱的Aglient 6890N气相色谱仪。利用气相色谱-同位素比值质谱仪(GC-IRMS)进行天然气组分碳同位素的分析。
天然气甲烷碳同位素(δ13C1)与C1/(C2+C3)组成被广泛用于研究天然气的成因与运移分馏以及混源等次生变化[17]。西湖凹陷不同构造天然气δ13C1值为-40.6‰~-29.2‰,C1/(C2+C3)值为3.92~36.71,均落在热成因气范围内(图2)。由图2可以看出,不同构造带天然气整体符合III型干酪根生成的天然气热演化趋势。值得注意的是,天然气样品点分别聚集在几个不同的小区域内,表明其成因与来源可能有所不同。
由于乙烷具有较好的母质继承效应,乙烷碳同位素组成被广泛用于区分煤型气和油型气。通常将δ13C2等于-29‰作为区分煤型气和油型气的界线,煤型气的δ13C2大于-29‰,油型气的δ13C2小于-29‰[18-19]。西湖凹陷的天然气δ13C2值为-28.8‰~-22.7‰,表明天然气为煤型气。
图2 西湖凹陷天然气δ13C1与C1/(C2+C3)关系Fig .2 Relation of δ13C1and C1/(C2+C3) of gases in Xihu sag
研究表明,C7轻烃系列中甲基环己烷主要来自高等植物木质素、纤维素和醇类等,其热稳定性较高,是指示陆源母质类型的良好参数,其大量存在是煤成气轻烃的一个重要特征;各种结构的二甲基环戊烷主要来自水生生物的类脂化合物,并受成熟度影响,其大量出现是油型气轻烃的一个特点;正庚烷主要来自藻类和细菌,对成熟作用较为敏感,是良好的成熟度指标[20-23]。C7轻烃化合物的相对组成常用于天然气成因类型研究。西湖凹陷天然气C7轻烃组成相似,均以甲基环己烷含量高(51%~60%,均值为56%)为特征(图3),而各种结构的二甲基环戊烷与正庚烷含量均较低(分别为21%~29%、18%~24%),这表明天然气的母源主要为陆源高等植物,其成烃母质类型为腐殖型,属于煤型气。
图3 西湖凹陷天然气C7轻烃化合物族组成三角图Fig .3 Ternary plot showing distribution of C7 light hydrocarbons of gases in Xihu sag
文献[20]认为C7轻烃中链烷烃、环戊烷、环己烷系列的相对含量与源岩的母质类型和沉积环境有关,据此提出利用甲基环己烷指数区分不同母质类型形成的原油或天然气:甲基环已烷指数大于50%±2%为腐殖型有机质,小于50%±2%为腐泥型有机质。经计算,研究区天然气样品甲基环己烷指数51.4%~60.4%,表明天然气轻烃来源于腐殖型母质。
文献[24-25]通过对岩屑与岩心吸附轻烃以及凝析油轻烃的组成研究,提出庚烷值和异庚烷值可有效评价油气的热演化程度,正常原油庚烷值与异庚烷值分别为18%~22%与0.8~1.2,成熟原油分别为22%~30%与1.2~2.0,过成熟油气分别为30%~60%与2.0~4.0。西湖凹陷天然气样品庚烷值为6%~17%,异庚烷值为0.8~8.9,大多数天然气样品点都落在高成熟区域范围内(图4、表1)。NB1、NB2与NB3气田的天然气具有异常高的异庚烷值,并且其庚烷值也低于其他样品,推测可能是由于这些天然气干燥系数大(均为0.97),重烃含量低,轻烃测试存在误差所致。但异常高的异庚烷值在一定程度上仍反映了其具有明显更高的成熟度。此外,西湖凹陷天然气样品点均分布于文献[25]所提出的芳香族曲线范围附近,也表明天然气来源于腐殖型母质。
图4 西湖凹陷天然气轻烃庚烷值与异庚烷值分布Fig .4 Heptane and isoheptane values of gases in Xihu sag
表1 西湖凹陷天然气地球化学参数Table 1 Geochemical parameters of gases in Xihu sag
注:nC7—正庚烷;DMCYC5—二甲基环戊烷;MCYC6—甲基环己烷;MCHI—甲基环己烷指数;K1—(2-甲基己烷+2,3-二甲基己烷)/(3-甲基己烷+2,4-二甲基己烷);P2/C7—P2占全部C7化合物的含量;P3—2-甲基己烷+3-甲基己烷;N2—1,1-二甲基环戊烷+1,3-二甲基环戊烷(顺、反);P3—3-乙基戊烷+3,3,-+2,3-+2,4-+2,2-二甲基戊烷。部分样品中未检测到2,3-DMC5,因此2,4/23-DMC5与T无法计算。
Mango稳态催化动力学轻烃成因理论[26-27]认为:2,4-/2,3-二甲基戊烷(2,4-DMP/2,3-DMP)值与有机质受热时间和母质类型无关,并且其对数与原油或天然气的母质所经历的最高地温(T)呈线性关系,即
在概率意义下, Alice 和Bob 能推断出粒子s、t的态。然而,他们按概率可以获得O5的值,却不能推断出粒子s、t的态。一旦他们确定了|Fj〉st(j=1,2,3,4),也就意味着知道了|Ej〉34,进而他们就能够以一定的概率成功地交换他们的量子信息。换言之, 如果Alice和Bob 知道了粒子3、4的态是|E1〉34、|E2〉34、|E3〉34和|E4〉34中之一的具体态,因这4个态依次可表示为
T=140+15ln(2,4-DMP/2,3-DMP)
(1)
研究区天然气样品2,4-DMP/2,3-DMP值为0.3~1.0,据式(1)计算的轻烃最大生成温度为123.8~162.0 ℃(表1),对应中等成熟—高成熟阶段,这与利用庚烷值与异庚烷值定性评价结果基本一致。其中,大多数天然气样品的最大生成温度在140 ℃左右,而NB1、NB2与NB3气田的天然气最大生成温度为158~162 ℃,表明其热演化程度更高。
受热解引起的同位素分馏效应的影响,有机质生成的天然气碳同位素值随有机质热演化程度增加而变重[28]。国内外众多学者基于不同盆地的天然气碳同位素与其源岩实测Ro值建立了多种与Ro的经验方程[29-31],但因地质条件的差异性导致这些经验公式并不适用于西湖凹陷。文献[32]利用天然气共生凝析油成熟度参数计算的Ro值与甲乙烷碳同位素进行拟合,建立了西湖凹陷天然气δ13C-Ro方程,即
δ13C1(‰)≈58.67lnRo-44.37
(2)
δ13C2(‰)≈37.31lnRo-32.80
(3)
根据式(2)、(3),利用δ13C1与δ13C2计算的天然气Ro值分别为1.16%~1.81%、1.28%~1.87%(表1),处于中等成熟—高成熟阶段。与轻烃成熟度参数一样,NB1、NB2与NB3气田天然气碳同位素计算的Ro值(1.71%~1.81%)也明显高于其他天然气样品(1.16%~1.58%)(表1)。
平面上,中央反转构造带中部宁波构造带NB1到NB3气田的天然气成熟度最高,往南黄岩构造带的HY、CX与DQ油气田天然气成熟度逐渐降低,这与西湖凹陷中北部埋深大、热演化程度高,南部埋深浅、热演化程度低是一致的。平湖斜坡同一含油气构造天然气成熟度高低均有分布,表明可能存在不同气源。
天然气组分相对较为单一,通常可利用天然气组分碳同位素组成与轻烃组成进行族群划分。如前所述,西湖凹陷天然气为煤型气,反映母源组成的常规轻烃指标,如C7轻烃组成与甲基环己烷指数都极为相似(表1),不能有效地区分天然气的族群。本文尝试采用Mango轻烃指数与天然气组分与碳同位素组成进行天然气的族群划分。
戊烷(2,3-DMP)和2,4-二甲基戊烷(2,4-DMP)的质量分数变化很大,但它们的比值显示出惊人的不变性,即
K1=(2-MH+2,3-DMP)/
(3-MH+2,4-DMP)≈1
(4)
随着研究地区和样品量的日益增加,发现K1并不总是约等于1,而是存在着一定的变化;但是具有相似来源的油气,其K1值较为稳定[26,33-34]。例如,塔里木盆地陆相原油中煤成油K1平均值为1.16,湖相油K1平均值为1.05[35];吐哈盆地煤成油K1值为1.35~1.66[36]。
西湖凹陷天然气样品K1值为0.98~1.30。其中,平湖斜坡天然气K1值整体相对较高,大多为1.2~1.3;宁波构造带NB1、NB2与NB3气田天然气K1值为1.11~1.14;黄岩构造带HY与CX油气田的天然气K1值较低(约等于1);而DQ油气田两个气样K1值分别为1.14和1.16(表1)。不同构造带天然气K1值的差异表明可能具有不同的成因来源,可作为天然气族群划分的依据。
按照Mango轻烃形成理论,不同结构类型的轻烃具有不同的演化途径[24-25]。轻烃所涉及的关环反应不同,其反应速率常数相互独立,随干酪根结构及源岩温度、压力而变化[37]。因此,同源的油气应具有不变的环优势或者呈现出系统的变化。例如,P2(2-甲基己烷+3甲基己烷)分别通过三环和五环反应形成N2(1,1-+1,反3-+1,顺3-二甲基环戊烷)和P3(3-乙基戊烷+3,3-+2,3-+2,4-+2,2-二甲基戊烷),它们的反应速率常数K25和K23相互独立,因此N2/P3值能反映天然气或原油之间的差别[26]。Mango研究发现同源的Midland原油具有相似的N2/P3值,而具有相同来源的Sabine原油N2/P3值随P2/C7的增加而降低[38]。
如图5所示,NB1、NB2与NB3气田的天然气分布较为集中,具有高的P2值和较低的N2/P3值,明显区别于其他天然气;HY、CX与DQ油气田天然气与平湖斜坡部分天然气样品具有相似的分布特征;平湖油气田PH-E1、PH-E2、PH-E5、N-B、KQT-B井气样N2/P3值较高;NB13-A井气样具有最高的N2/P3值,与其他天然气差异显著,这表明它们属于不同的族群。
图5 西湖凹陷天然气Mango轻烃参数特征Fig .5 Mango light hydrocarbon parameters of gases in Xihu sag
如图6所示,西湖凹陷天然气样品δ13C1与C1/(C2+C3)和δ13C1与δ13C2的分布规律与Mango轻烃参数P2/C7与ln(N2/P3)组成十分相似,NB1、NB2与NB3气田的天然气碳同位素最重、组分最干;HY、CX、DQ以及平湖斜坡大多数天然气碳同位素相对较轻,虽然分布范围较广,但具有相似的分布规律;而PH-E1、N-B与KQT-B井天然气具有更轻的δ13C1,NB13气田天然气则具有更重的δ13C2。
综合上述天然气组分、碳同位素组成、K1值、P2/C7与ln(N2/P3)分布,可以将西湖凹陷天然气划分成4个族群:
图6 西湖凹陷天然气M甲烷和乙烷碳同位素组成特征Fig .6 Carbon isotopic composition of methane and ethane of gases in Xihu sag
1) 族群A:平湖斜坡KAT-A,BYT-A,N-A,TJT-A,PH-E2—PH-E5天然气;
2) 族群B:中央反转构造带南部黄岩构造带HY、CX与DQ油气田的11个天然气样品;
3) 族群C:中央反转构造带中部宁波构造带NB1、NB2与NB3气田的7个天然气;
4) 族群D:平湖斜坡的PH-E1、N-B和KQT-B天然气以及NB13气田的天然气。
西湖凹陷花港组上段烃源岩处于未成熟—低成熟阶段,花港组下段烃源岩处于低成熟—成熟阶段;平湖组烃源岩多处于成熟—高成熟阶段,凹陷中心部位已进入过成熟阶段;平湖组以下烃源岩热演化程度则更高[1]。这表明,西湖凹陷天然气主要为中等成熟—高成熟阶段的产物,由此可以排除花港组烃源岩的贡献。平湖组烃源岩厚度大、分布面积广[39],成熟度适宜[1],推断其可能是主要的烃源岩。
热模拟实验被广泛用于研究烃源岩的生烃特征,烃源岩热模拟产物组成特征可直接用于油气源对比研究。挑选了西湖凹陷平湖组一、二段泥岩和煤,平湖组三、四段煤,以及平湖组三段炭质泥岩共4块样品进行金管热模拟实验,并分析了不同温度条件下的气态烃产物碳同位素组成。图7展示了不同烃源岩在不同热模拟温度条件下的气态烃产物δ13C1—δ13C3与其碳数倒数(1/Cn,n=1,2,3)的组成关系(中心曲线)。由图7可以看出,随模拟温度升高,产物碳同位素逐渐变重。不同岩性的烃源岩生成的天然气碳同位素组成具有明显差异:煤生成的天然气中心曲线斜率较小,相对平缓(图7a);炭质泥岩生成的天然气中心曲线斜率更大,显得更为陡峭(图7b);相比之下泥岩生成天然气的中心曲线斜率介于煤和炭质泥岩之间(图7c)。因此,将西湖凹陷不同族群的天然气碳同位素与不同类型烃源岩热模拟气碳同位素对比即可确定这些天然气的主要来源。
图7 西湖凹陷天然气与平湖组不同类型烃源岩热模拟气碳同位素组成对比Fig .7 Gas-source rock correlation using stable carbon isotopic composition of gases and different source rocks of Pinghu Formation in Xihu sag
由图7a可以看出,分布于平湖斜坡的A族群天然气与平湖组煤480~500 ℃时的热模拟气中心曲线特征相似,表明A族群天然气可能主要来源于平湖组煤。分布于黄岩构造带的B族群天然气与平湖组泥岩具有较好的亲缘性(图7c),表明该类天然气可能主要来源于平湖组泥岩。这一气源对比结果与前人对平湖斜坡与黄岩构造带轻质原油和凝析油的来源是相符的,即平湖斜坡原油主要来源于平湖组煤,少部分来自泥岩,而黄岩构造带原油主要来源于平湖组煤系泥岩[40-41]。上述油气源对比结论与两个构造带的煤和泥岩展布特征相吻合,平湖斜坡煤层数量多、累计厚度大,在KQT、BYT与PH地区形成聚煤中心,而黄岩构造带地处洼陷中央部位,泥质烃源岩厚度大,煤层发育程度低[42-43]。
分布于宁波构造带的C类天然气碳同位素较重,其中心曲线较为平缓(图7),与平湖组的3块烃源岩热模拟气碳同位素组成均存在较大差异,不能直接对比确定其来源。文献[44]对西湖凹陷轻质油/凝析油以及烃源岩的分析表明,泥岩富含黏土矿物,由于黏土矿物催化重排作用,其生成的原油中C29重排甾烷比较丰富;而煤中黏土含量低,其生成的原油C29重排甾烷含量较低。相对于泥岩,煤具有更多陆源有机质贡献,其干酪根及生成的油气碳同位素组成更重,轻烃中甲基环己烷、苯与甲苯含量更高,富含来源于裸子植物的二萜类化合物(异海松烷),来源于蕨类植物的扁枝烷含量较低。因此,可以利用天然气凝析油的特征区分煤和泥岩对油气的贡献(图8)。
C类天然气伴生凝析油(NB2气田)饱和烃与芳烃碳同位素组成与平湖组煤样较为相似(图8a)。NB2与NB3气田天然气伴生凝析油C29重排甾烷/C29规则甾烷值低,全油碳同位素重(-26.0‰~-25.8‰)(图8b),具有煤贡献原油的特征。此外,这些伴生凝析油轻烃富含苯、甲苯和甲基环己烷;二萜类丰富,并以来源于裸子植物的异海松烷占绝对优势,而来源于蕨类植物的扁枝烷含量极低(图9)。这些特征表明,西湖凹陷C类天然气伴生凝析油主要来源于煤,由此推断C类天然气也应主要来源于煤。从估算的天然气成熟度(Ro=1.7%~1.8%)来看,应该是平湖组煤。
随成熟度增加,天然气组分碳同位素逐渐变重,由于甲烷相比于C2+烷烃受成熟度影响更大,中心曲线由陡峭逐渐变得平缓[45]。因此,西湖凹陷C类天然气中心曲线斜率小于平湖组煤热模拟生成的天然气,是由于宁波构造带圈闭形成时间较晚(中新世末期)[15],捕获的是以平湖组煤为主的烃源岩在高热演化阶段生成的天然气。
图8 西湖凹陷C类天然气来源判识(底图据文献[44])Fig .8 Source identification of Group C gases in Xihu sag(base map after reference[44])
图9 西湖凹陷C类天然气伴生凝析油轻烃与二萜类化合物组成Fig .9 Light hydrocarbons and diterpanes of associated condensates in Group C gases in Xihu sag
D类天然气中PH-E1、N-B和KQT-B样品的干燥系数低(小于等于0.8)、甲烷碳同位素最轻(-40.6‰~-40.4‰),但其乙烷与丙烷碳同位素相对较重,与A类气体中成熟度较低者相当。通常认为这种δ13C1偏轻,而δ13C2、δ13C3“正常”的现象可能是次生变化造成的,例如运移分馏作用[46]或混入生物成因气[45,47]。但是运移分馏作用与生物成因气的混入都会使得天然气中甲烷含量升高,这与其具有低的干燥系数相矛盾。此外,PH-E其他几个气样所在储层埋深均间隔几百米,其碳同位素组成与干燥系数均比较接近,并未观察到明显的运移分馏现象,因此PH-E1气样δ13C1偏轻不可能是运移分馏作用造成的。这3个比较特殊的天然气甲、乙烷碳同位素组成与平湖组炭质泥岩样品在较低温度下热模拟生成的烷烃气完全一致,丙烷略有偏差(图7c),这说明其主体应该来源于中等成熟度阶段的平湖组炭质泥岩。
D类天然气中NB13天然气δ13C2与δ13C3略重于C类天然气,但其δ13C1却明显更轻(-37.1‰与-30‰),分析认为这种异常低的δ13C1可能是由于混入大量生物成因气造成的,但是该气藏埋深大于4 000 m,地温大于130 ℃,不具备生物成因气形成所需的低温条件(小于80 ℃)[45]。另一种可能的解释是,该气藏混入了经运移分馏作用改造过的富含12CH4的天然气,并且该天然气还具有甲烷含量高、C2+重烃含量低的特点。这2种天然气混合的结果使得δ13C1变轻,而δ13C2与δ13C3基本不受影响,保留了其原始特征。重于C类天然气的δ13C2与δ13C3值表明,NB13天然气热演化程度可能更高。此外,NB13天然气伴生凝析油碳同位素值更重(-25‰),轻烃组成也与A—C族群天然气伴生凝析油不同,这表明NB13油气可能具有其他来源。考虑到NB13油气田更高的热演化程度以及与其他油气的差异,推断其凝析油与天然气中的C2+重烃可能来源于平湖组以下、成熟度更高的宝石组煤系烃源岩。
1) 西湖凹陷天然气C7轻烃中甲基环己烷占绝对优势,正庚烷与各种结构的二甲基环戊烷含量均较低,并且具有较重的碳同位素组成,表明研究区天然气来源于腐殖型母质,为煤型气。
2) 天然气轻烃成熟度参数定性评价与天然气甲烷、乙烷碳同位素组成定量计算结果表明,西湖凹陷天然气主要形成于中等成熟—高成熟阶段,Ro值为1.2%~1.9%。其中,平湖斜坡天然气Ro值为1.3%~1.5%,且自北向南具有降低的趋势;宁波构造带天然气成熟度整体最高,Ro值为1.7%~1.8%;黄岩构造带天然气成熟度有所降低,Ro值约为1.3%~1.6%,且自北向南HY、CX、DQ气田天然气成熟度呈逐渐降低的变化趋势。
3) 利用Mango轻烃参数K1值与N2/P3、天然气组分、甲烷与乙烷碳同位素组成将研究区天然气划分成4个族群:A族群天然气分布于平湖斜坡;B族群天然气分布于黄岩构造带;C族群天然气分布于宁波构造带;D族群天然气,散布于平湖斜坡。
4) 西湖凹陷气源对比表明:A类天然气主要来自平湖组煤;B类天然气来源于平湖组泥岩;C族群为平湖组煤较高成熟度阶段生成的天然气;D族群中3个气样来源于平湖组炭质泥岩,1个气样可能有中下始新统宝石组烃源岩贡献。