高性能和强扩展性的太赫兹时域光谱仪的研制

黄秋萍,蔡宏磊,陆亚林

(中国科学技术大学，安徽 合肥 230026)

太赫兹波(terahertz,THz)泛指频率在0.1～10 THz区间的电磁波.在此频段上,既不完全适用光学理论研究，也不完全适合微波理论处理，因而在相当长一段时期，人们对THz波段的认识很有限，并称之为太赫兹“空白”区.近年来，随着现代科技的发展和各国研究者的努力，THz技术得以迅速发展.THz具有低能、宽带和独特的时域脉冲特性等特点，使其在材料科学、量子信息、医疗诊断、天文学、环境监测、安全检查、卫星通讯、物品成像和军用雷达等领域具有重大的科学价值和广阔的应用前景[1].其中，太赫兹频段对研究材料和物质科学的意义非常重大.例如，功能材料在太赫兹频段的复光学常数(包括介电常数实部以及与载流子迁移率相关的虚部两部分)与材料的特征物性(如超导能隙、磁电振子等)能够直接关联[2-4]，具有其他频段所欠缺的独特性.或可以利用太赫兹波对电子浓度的敏感特性，研究半导体材料、相变材料[5-7]等.因此，为了利用太赫兹波的独特性，太赫兹时域光谱仪应运而生.

近年来，国内外的太赫兹时域光谱仪迅速发展.现有商业化的太赫兹时域光谱仪的性能参差不齐，存在的主要问题有：频谱不够宽、信噪比不够好、测试条件单一、可扩展性差.而利用太赫兹光谱仪研究前沿的科学问题时，往往要求信号的信噪比要高，还需要变换温度、磁场和电场等测试条件.因此，自行搭建高性能参数、可扩展性强的太赫兹产生-测量系统非常有必要和具有意义.本文从太赫兹产生和探测的原理出发，重点介绍了基于光电导天线的太赫兹时域光谱仪的设计优化、搭建调试、功能拓展和应用分析.本文的设计搭建经验可以帮助有需求自主研制高性能太赫兹时域光谱仪的研究人员.

1 太赫兹波产生探测原理

最常用的太赫兹产生和探测方式之一是光电导天线[8-11].利用光电导天线产生和探测太赫兹波的原理如图1所示.光电导天线包含一层半导体薄膜，并在半导体薄膜上镀有金属电极，通过一束光子能量大于半导体薄膜带隙的飞秒激光脉冲照射在金属电极间半导体薄膜上，则会产生大量的光生载流子，同时在金属电极两端施加一定大小的直流偏压，在电极间电场的作用下，光生载流子就会加速运动，载流子在加速运动过程中会向外辐射出电磁波.当所用的激发光脉宽在百飞秒量级，以及半导体薄膜的载流子寿命值在ps级别时，辐射的电磁波将位于太赫兹波段.天线辐射出的太赫兹电场可以表示为[11]：

(1)

其中A是光生载流子的照射的面积，c是真空中的光速，ε0是真空中的介电常数，z是场点距离太赫兹发射源的距离.

太赫兹波的探测也可使用光电导天线，其结构和产生天线类似.首先仍是通过一束与产生太赫兹波同源的飞秒激光脉冲入射在探测天线的电极之间，产生大量的光生载流子，此时太赫兹波照射在金属电极之间时，会对光生载流子产生瞬时变化的太赫兹电场，此时光生载流子在太赫兹电场偏置下会形成电流，通过监测电极两端的电流值，即可得到太赫兹瞬时电场的大小，从而完成太赫兹波的探测.需要注意的是，由于激发光生载流子的飞秒激光脉宽通常在几十飞秒，而待测的太赫兹光通常在几ps，因此要完整的测量整个太赫兹脉冲，需要扫描探测飞秒激光和太赫兹脉冲之间的光程差，使其覆盖整个太赫兹脉冲.这样的技术，又叫电光采样，即用飞秒光激发的光电导天线去采样待测的太赫兹光.值得注意的是，在实际光路中，可使用锁相放大器来测量电流的大小.太赫兹电场强度诱导产生的瞬时电流可近似表示为：

(2)

由此可以看出，瞬时电流的强度正比于太赫兹电场强度E，因而，通过改变探测支路的飞秒脉冲与太赫兹波之间的时间延迟τ，即可以得到太赫兹电场强度的时域波形.

图1 利用光电导天线产生和探测太赫兹波的原理示意图Fig.1 Principle of THz wave emission and detection based on photoconductive antenna

2 太赫兹时域光谱光路设计与搭建

2.1 光路设计

依据太赫兹产生和探测原理，我们设计的太赫兹时域光谱光路如图2所示.激光器输出的飞秒激光经分束镜分为激发光和探测光，激发光经过一个时间延迟线后，聚焦到光电导天线，并辐射出太赫兹波，出射的太赫兹波经过4个抛物面镜后聚焦到探测太赫兹波的光电导天线.同时，另一支飞秒探测光也到达光电导天线对太赫兹波进行采样测量.为提高信噪比，利用斩波器将产生的太赫兹波进行调制，那么从探测的光电导天线输出的电流即为交变电流，进而被锁相放大器测量.其中所用的激光器是美国Spectra-physics公司的MaiTai振荡器，中心波长为800 nm，脉宽为25 fs.光电导天线半导体薄膜材料为LT-GaAs (Low temperature-GaAs)，载流子寿命约为300 fs.时间延迟线是250 mm量程的美国Newport公司生产的电控位移台，最小可重复步长为1 μm.飞秒激光分束镜为宽带激光专用的镀膜分束镜片(Sigma)，可以最大程度的降低分束时的脉冲展宽.反射镜全部为宽带反射镜(Newport).抛物面镜选择了2对焦距50.8 mm、直径50.8 mm、离轴90 °的镀金抛物面镜(Edmund).锁相放大器选择了经典的Stanford SR830.直流电压源为250 V量程的电压源.调制激光的方式采用机械斩波，选取了Thorlabs的斩波器.光路采用8-f模式进行配置，即从产生太赫兹的天线到探测太赫兹的天线太赫兹光一共经历了8个抛物面镜焦距f的光程.这样的8-f光路对称性好，光束质量高.

图2 基于光电导天线的太赫兹时域光谱光路图Fig.2 Optical diagram of THz TDS based on PCA

2.2 光路搭建调试

光路搭建的基本步骤如下：(1)大致确定每个光学元器件的位置，保证探测和产生的光路光程基本相等.用记号笔做好标记后移去所有元器件.(2)利用自行制作的光路比平器来调节镜片的俯仰和方向，保证分束镜分出的两束光是准直的.(3)继续安装剩余的反射镜片和位移台.(4)光电导天线的调节和安装，这里是光路调节的另一关键所在.让激发光聚焦到光电导天线的电极中心，通过测量天线的电阻来判断激光是否到位，即调节天线的位置，使得天线的电阻值至最低，就可以保证天线的高度没有问题.完成这一步后，撤掉光电导天线.(5)抛物面镜的安装.利用可见的飞秒激光来安装和调节抛物面镜，尽可能保证光路的水平.四片抛物面镜调节好后，两路激光应当完全重合，无法用肉眼区分出两束光束.(6)再度安装光电导天线.还是使用观察天线电阻的方式来确定天线的位置.(7)安装光路防护罩.(8)建立电脑控制系统，利用Labview软件编写扫描测量程序.通过程序控制时间延迟线的位置，从而控制太赫兹光程和探测飞秒光光程相同，以测量到太赫兹脉冲信号.若测量不到信号，从头再调，直到找到微弱的脉冲信号.进一步，微调各光学元件使信号达到最大值.优化后的太赫兹时域光谱系统结构示意如图3所示.

图3 太赫兹时域光谱系统结构示意图Fig.3 Schematic diagram of THz TDS

2.3 干燥光路系统

鉴于空气中的水蒸气对太赫兹脉冲的吸收很大，为了避免吸收，整个太赫兹脉冲所在的光路部分都被我们自行设计的密封罩罩住，并在需要接线的地方开上小口.同时自行搭建了工业级的干燥滤气系统，如图4所示.

图4 无热再生式干燥气体系统Fig.4 Heatless regenerative type dryer

干燥滤气系统包括无油静音空气压缩机、储气罐、冷冻式干燥机以及无热再生吸附式干燥机.通过这一系列处理，就可以得到干燥程度极高(湿度0.5%左右)的压缩空气，将其通入到太赫兹光路的密封罩中，即可大大减小水蒸气对太赫兹波的吸收.无热再生吸附式干燥机与传统使用的氮气冲洗光路相比较，具有使用成本低、便捷的优异特点.

2.4 仪器性能

至此，完成了基于光电导天线的透射式太赫兹时域光谱的搭建.为了解仪器性能，测试了空气的太赫兹脉冲透射的时域谱，并通过傅里叶变换，得到对应的频谱，结果如图5所示.

该系统可达到的性能指标如下：(1)频谱宽度 0.1～4.8 THz.由图5频谱图中可看出信号相对值在大于10-5范围内，频谱信号均可用，因此所建THz光谱仪覆盖频谱宽度在0.1～4.8 THz.(2)动态范围 90 dB.由图5可知，测量到的最大时域信号为1.875 mV，此外背景信号平均值为60 nV，则信号的动态范围为20×log10((1.875×10-3)/(60×10-9))=90 dB.(3)频谱分辨率 5 GHz.即频谱中相邻的两个频率的差值，取决于时域脉冲信号的时间窗口长度.(4)噪声60 nV，即所有噪声的平均值.

图5 空气的太赫兹时域光谱的时域谱与相应的频域谱Fig.5 Terahertz time-domain and frequency-domain spectra of air measured by THz TDS

2.5 光路拓展

为了拓展所搭建的太赫兹时域光谱的应用范围，将恒温腔集成到了光路中，如图6所示.恒温腔放置于自行设计的固定架上，固定架不仅可以在竖直方向上进行伸缩，在水平方向上也可以移动，以保证恒温腔内放样位置刚好位于密封罩中太赫兹光焦点处.

图6 变温变电场式太赫兹时域光谱实物图Fig.6 Photo of THz TDS with temperature and electrical control modules

此恒温腔利用液氮进行降温，相比较液氦更加简单实惠，其变温范围为77～800 K，满足大部分的测试需求.在变温的同时，还可以对样品施加电场.

2.6 讨论分析

上述内容主要介绍了研发的THz TDS的系统设计、组装调试、功能扩展等情况.除此外，还需考虑影响信号的一些因素.辟如，锁相放大器积分时间的影响.更长的锁相放大器积分时间往往意味着更高的信噪比，但是若测量时间小于该积分时间，将会导致脉冲波形失真.因此经过摸索，100 ms及以下的积分时间可以使用略小于积分时间的测量时间，300 ms及以上的积分时间则要求大于积分时间的测量时间.此外还要考虑电磁屏蔽和接地措施，避免外界噪声耦合进系统，具体措施有：线缆采用同轴双绞线，裸露在外的单线用铝箔覆盖好,产生源和探测系统之间的线缆尽量分开,仪器做好外壳接地等.还有至关重要的一点，即斩波器该调制哪路光，在传统的THz TDS中，往往都选择对激发或探测的飞秒激光进行斩波调制，但此做法存在的问题是激光器本身的固有噪声也一道被调制进信号，无形增加了噪音值.通过对比发现，应选择对产生的太赫兹光进行斩波调制的噪声平均水平在60 nV，而选择调制激发飞秒光时，噪声值则在6 μV.

本文详实地介绍了如何设计和搭建高性能可扩展的太赫兹时域光谱仪，该类工作鲜有文献报道.本工作优化选择利用斩波器对产生的太赫兹波进行调制，大大降低信号噪声.并且创造性地将工业无热再生式干燥气体系统引入THz TDS，产生干燥压缩空气冲洗光路，取代传统的氮气冲洗方式，降低成本并带来便捷.而且将变温、变电场装置集成到THz TDS系统，利于测量研究功能材料的特性.

3 应用实例分析

利用自建的太赫兹时域光谱系统测量相变材料二氧化钒(VO2).已知VO2薄膜会在68 ℃左右发生绝缘-金属相变，在直流情况下，相变前后薄膜的电导率会有数个数量级的显著变化.试验所用VO2薄膜的厚度为90 nm，外延在500 μm 厚的Al2O3衬底上.利用大范围恒温腔，测量了Al2O3衬底上的VO2薄膜在不同温度下的时域透射信号，如图7(a)所示.由图7(a)可以看出，在相变温度之前，即350 K之前，时域谱基本没有变化.从350 K到360 K，时域信号迅速衰减.超过360 K后，时域谱也基本没有变化，表明VO2薄膜的绝缘-金属相变已经完全结束.同时，我们将不同温度下样品的时域信号进行傅里叶变换得到频域信号Esample(ω)，同时对Al2O3衬底进行傅里叶变换得到Eref(ω)，将样品信号与衬底信号相除，可以得到VO2薄膜的透过率为T(ω)=Esample(ω)/Eref(ω)，结果如图7(b)所示.由图7(b)可以看出，在绝缘态时，VO2薄膜的透过率很高，在90%左右.当温度升到350 K之后，透过率迅速下降.当VO2完全相变到金属态时，其透过率则下降到20%左右.而且在可以探测的太赫兹频段，VO2的透过率基本是一条水平的直线，表明VO2在太赫兹波段没有吸收峰.

图7 Al2O3衬底上的VO2薄膜在不同温度下的 (a)时域透射信号以及 (b)相应的太赫兹频段的透射率Fig.7 Time-domain spectra (a)and frequency-domain spectra (b)of the VO2 thin film on Al2O3 substrate as function of temperature

而由VO2薄膜的透过率，根据薄膜方程，我们可以求出薄膜的复电导率[12-13]:

(3)

其中:Z0是真空阻抗，n(ω)是Al2O3衬底的复折射率，可以通过太赫兹时域光谱测量Al2O3衬底的时域信号以及将空气做为参考信号得到.

由公式 (3)则可以得到VO2薄膜在太赫兹波段的电导率，如图8(a)所示.由图8(a)可以看出，当VO2处于绝缘态，即310 K时，其电导率只有不到20 Ω-1cm-1.而随着温度升高，VO2开始发生相变时，其电导率迅速增大，当完全相变到金属态，即380 K时，其电导率高达2200 Ω-1cm-1.由此可知，当VO2发生绝缘-金属相变时，其太赫兹波段的电导率增大了2个数量级，表现了极为可观的太赫兹调制特性，表明VO2完全可以作为太赫兹波段的可调谐媒介.如图8(b)所示，我们绘制了VO2薄膜在1 THz处的电导率随温度的变化.可以看出在相变区间，即340 K到380 K之间，VO2的电导率变化存在明显的回滞特性，由此说明VO2可用于设计和制备太赫兹记忆存储器件.

图8 (a)不同温度下VO2薄膜在太赫兹波段的电导率,(b)VO2薄膜在1 THz处的电导率随着温度上升和下降的变化Fig.8 (a)Temperature dependence of conductivity of VO2 thin film in THz range,(b)Conductivity of VO2 thin film at 1 THz as function of temperature

此应用实例说明,利用自建的太赫兹时域光谱仪可精准地研究相变材料的相变过程及其在太赫兹波段的特性.和商业传统的光电导型太赫兹时域光谱仪相比较，自建的系统具有更宽的谱宽、更高的信噪比以及具有添加外场测试条件的灵活性，这些特性为更好地研究物质材料提供了良好的条件.

4 结束语

基于光电导天线产生和探测太赫兹波的原理，自主研制了一套具有宽谱宽、高信噪比、分辨率高的太赫兹时域光谱仪.其中无热再生式干燥气体系统的使用解决了传统的氮气冲洗光路的麻烦，使得测试更加便捷.液氮恒温系统的集成满足变温变电场的的测试需求.利用自主研究的太赫兹光谱仪测量研究了超晶格、超表面等材料[14-16].因此，该搭建系统经验可以帮助有需求自主研制高性能太赫兹时域光谱仪的研究人员.