模拟气体标准源法校准反应堆惰性气体监测仪效率

郭晓清，戎永华，杨巧玲，刁立军，林 敏，姚顺和

(1.中国原子能科学研究院 计量与校准技术国家重点实验室，北京 102413； 2.中国原子能科学研究院 反应堆工程技术研究部，北京 102413)

对反应堆各区域的放射性流出物进行监测，是确保反应堆安全运行和周围环境辐射安全的必要手段。为确保监测数据准确可靠，必须对监测仪进行校准。目前反应堆惰性气体离线监测仪多采用HPGe探测器，对其γ射线全能峰效率的校准一般采用点源积分法、蒙特卡罗模拟计算法及点源代表点法[1-2]。由于放射性气体的生产、定值、保存、使用存在较多困难，因此作为气体监测仪效率校准的最佳方法，即放射性气体标准体源法很难得到应用。为使反应堆惰性气体监测仪的γ射线全能峰效率更准确，本工作利用研制的模拟气体标准源对其校准，并与气体标准源的校准结果比较，验证模拟气体标准源校准的可靠性；同时，利用较为广泛应用的点源代表点法对其校准，并比较与模拟气体标准源的差异。

1 反应堆惰性气体监测装置

反应堆惰性气体离线取样监测装置采用HPGe探测器及马林杯取样容器，测量时马林杯罩在HPGe探头上。实验用HPGe探测器型号为Canberra GC6020，探头外径82 mm，相对效率60%。马林杯取样容器材料为316不锈钢，外壁厚3 mm，井内壁厚1.5 mm，空腔取样体积1.0 L，罐体可承受压力1 MPa。

2 惰性气体监测仪γ射线全能峰效率校准方法

采用研制的马林杯模拟气体标准源，校准惰性气体监测仪中HPGe探测器的γ射线全能峰效率。同时利用模拟气体标准源的校准结果，确定点源代表点的位置，并得到代表点处的点源效率，以及点源到体源的效率传递系数。

标准源法采用与样品形态、密度、取样容器材质及几何形状等参数一致的标准源进行效率校准，该方法校准的效率不确定度相对较小，因此是最直接可靠的方法。

点源代表点法认为每个体源在探测器中心对称轴线上都存在唯一的代表点位置，该位置处点源探测效率与体源相近。该方法首先需已知体源效率；其次用实验方法得到探测器轴线上各能量γ射线全能峰效率与源位置的函数曲线；最后由曲线求出与体源效率一致时点源的代表点位置，即点源的等效位置[2-6]。为求得点源代表点需经过多个步骤，且代表点处点源各能量效率与体源效率偏差不统一，因此该方法得到的效率不确定度较大。但由于点源制备、使用较方便，因此现场应用较广泛。

上述两种方法均基于γ射线全能峰效率。在给定的测量条件下，对于某一能量的γ射线，其全能峰效率表达式[7]如下：

(1)

式中：εi为能量为Ei的γ射线全能峰效率；pi为对应γ射线分支比；A0为标准体源活度，Bq；n为γ射线全能峰净计数率，n=n0-nb，n0为含本底的计数率，nb为本底计数率，s-1；fc为符合相加修正系数；fa为自吸收修正系数。

3 放射性模拟气体标准源制备

3.1 核素与基质材料选择

反应堆惰性气体监测仪主要监测133Xe、127Xe、85Kr、41Ar等裂变或活化产生的典型气体产物。这些产物被收集并存储于0.6～0.7 MPa的马林杯取样容器中，密度约7.76～9.03 kg/m3。各核素的主要γ射线列于表1。

为满足γ射线能量范围，选择241Am、54Mn、137Cs、65Zn、109Cd、57Co、51Cr、88Y 8种核素的放射性溶液制备马林杯模拟气体标准源[2]，其γ射线能量范围为60～1 836 keV。

为满足取样气体密度，比较了几种低密度材料，并最终选择3～5 mm的可发性聚苯乙烯(EPS)颗粒作为模拟气体标准源基质[8]。EPS装入马林杯后的装样密度为4.1 kg/m3。

表1 典型监测核素的衰变参数Table 1 Decay parameter of typical monitoring nuclide

3.2 标准γ点源制备

对选择的8种核素制备了标准γ点源(表2)，点源活度由γ谱仪标准装置测定。γ点源主要用于定值各核素溶液，以及点源代表点实验。

表2 单能γ标准点源活度Table 2 Activity of mono-energy gamma standard source

注：点源活度不确定度由计数统计、γ射线分支比、γ射线拟合峰效率(0.5%～1%)等不确定度分量合成得到

3.3 模拟气体标准源制备

模拟气体标准源制备流程为：基质颗粒挑选、颗粒表面加入黏附剂、颗粒表面滴入放射性溶液、自然晾干、颗粒收集于马林杯并密封。模拟气体标准源制备前，先用EPS粘附有色墨水，检验制备方法可靠性；之后用放射性溶液，通过容器内残留放射性，得到制备方法引起放射性的脱落概率为万分之几，由此认为模拟气体标准源是稳定的。

模拟气体标准源中各放射性核素活度由标准溶液通过差重法确定。制备的马林杯模拟气体标准源示于图1，对应各核素活度列于表3。

图1 马林杯模拟气体标准源实物Fig.1 Picture of Marinelli-beaker simulated gas standard source

表3 马林杯模拟气体标准源活度Table 3 Activity of Marinelli-beaker simulated gas standard source

注：源活度参考日期为2017-10-30

4 惰性气体监测仪效率校准结果

4.1 马林杯模拟气体标准源校准结果

将制备的马林杯模拟气体标准源放置在校准位置，即源井底距探头表面6 mm处，测量各能量γ射线全能峰计数率。其中88Y的898 keV和1 836 keV 2条γ射线有级联影响，其测量计数需进行符合相加修正[9]。

1) 符合相加修正

简单级联衰变核素的衰变纲图示于图2。

图2 简单级联衰变纲图Fig.2 Schematic of simple cascade decay

对不同级联关系的γ射线，符合相加修正系数计算公式[10-13]如下：

(2)

(3)

(4)

目标核素88Y为EC与β+衰变。1 836 keV γ射线与898 keV和1 382 keV 2条γ射线级联。β+(分支比0.204%)衰变到第一能级，产生的511 keV湮没光子与1 836 keV γ射线也有级联。

根据以上分析，1 836 keV γ射线符合相加修正因子计算公式为：

(5)

2) 自吸收修正

为确定与马林杯模拟气体标准源效率相近的点源的等效位置，需将马林杯模拟源的校准效率修正到无不锈钢壁吸收的效率。

自吸收修正采用蒙特卡罗方法，源分别为有不锈钢壁及无不锈钢壁。设有、无不锈钢壁的马林杯模拟源γ射线峰效率分别为εa、ε，则自吸收修正系数fa[14]为：

fa=ε/εa

(6)

fa计算结果列于表4。同时由式(6)可知，fa为相对值，其准确性不依赖于计算模型，仅与模拟计算程序有关，fa的不确定度取1%。

3) 模拟气体标准源效率校准结果

经过符合相加及自吸收修正后的马林杯模拟气体标准源效率校准数据列于表4。

采用最小二乘法双对数多项式拟合方法，对表4中的γ射线能量与全能峰效率进行拟合，得到的拟合函数曲线示于图3。由于全能区内拟合效率偏差较大，因此采用分段拟合。其中，136.5～1 836 keV能区的拟合曲线为lnε=-29.278 25+19.181 33lnE-5.041 74ln2E+0.573 32ln3E-0.024 45ln4E，59.5～320.1 keV能区的拟合曲线为lnε=-198.679 92+111.097 2lnE-20.912 76ln2E+1.303 85ln3E。

注：参考日期2017-11-07

图3 136.5～1 836.1 keV(a)和59.5～320.1 keV(b)能区马林杯模拟气体标准源效率曲线Fig.3 Efficiency curve of Marinelli-beaker simulated gas standard source in 136.5-1 836.1 keV (a) and 59.5-320.1 keV (b) range

对马林杯源的拟合效率与实际测量效率进行比较，结果列于表5。

4.2 点源等效位置确定及效率校准结果

1) 点源等效位置

将制备的单能γ点源分别放置在探测器轴线上的不同位置，刻度点源效率并得到效率曲线。点源放置位置区间根据经验确定，初步确定为：点源与探头表面的距离d=8～32 mm，此间距正好覆盖马林杯井底距源上表面的有效高度。利用刻度数据得到点源与探头表面不同距离时γ射线全能峰效率曲线与马林杯源效率曲线的相对位置，如图4所示。

表5 拟合效率与校准效率的比较Table 5 Efficiency comparison of calibration and fitting data

图4 不同位置处点源、马林杯源效率曲线Fig.4 Efficiency curve for Marinelli-beaker simulated gas source and point source at different positions

由图4可知存在点源等效位置。之后通过点源的每条γ射线全能峰效率与点源位置曲线，外推得到与马林杯模拟气体标准源效率一致的点源等效位置。

由于低能端和高能端对应的点源等效位置差异较大，因此采用分段处理方式，分别以各能量计算的位置平均值作为能量区间的等效位置，再计算该位置时的点源效率，并与马林杯模拟源的效率比较，结果列于表6，其中计算的低能区等效位置为d=39.89 cm，高能区等效位置为d=33.08 cm。

表6 点源等效位置处效率与马林杯源效率比较Table 6 Efficiency comparison of Marinelli-beaker simulated gas source and point source at equivalent position

2) 等效位置处效率验证

将点源等效位置处效率与马林杯模拟气体标准源效率进行比较，以验证点源等效位置校准效率的可靠性，结果列于表6。由表6可看出，等效位置处点源的效率与马林杯模拟气体标准源效率的相对偏差较大，通过传递系数[15]可减小二者的偏差。即对能量与传递系数拟合，修正等效位置处点源效率。

4.3 模拟气体标准源效率验证

通过100 mL圆柱体133Xe气体标准源与133Ba[16]EPS模拟气体标准源，得到了EPS模拟气体标准源与133Xe气体标准源81 keV γ射线峰效率比值为1.26。由于气体活度不确定度较大，此值仅作为2种源效率校准差异的参考。

5 结论

采用模拟气体标准源和点源代表点校准了惰性气体监测仪HPGe探测器的γ射线全能峰效率。结果显示，二者的校准结果在低能端差异较大，最大相对偏差达28%。通过效率传递系数减小了两种方法的偏差。

通过初步与标准气体源的校准结果比较，EPS模拟气体标准源与标准气体源的效率之比为1.26，表明模拟气体标准源代替标准气体源校准气体监测仪较为可行。