太赫兹量子级联激光器频率梳的色散*

周康 黎华† 万文坚 李子平 曹俊诚

1)(中国科学院上海微系统与信息技术研究所,中国科学院太赫兹固态技术重点实验室,上海 200050)

2)(中国科学院大学,材料与光电研究中心,北京 100049)

1 引 言

太赫兹量子级联激光器(THz quantum cascade laser,THz QCL)频率梳是一种工作频率位于100 GHz到10 THz(波长从3 mm到30 μm),频谱上由一系列等间距且具有相干关系的频率分量组成的激光源[1-3].因为THz QCL频率梳优越的稳定性和相关关系,其在光谱学和高分辨中具有重大应用前景[4-6].而群速度色散(group velocity dispersion,GVD)是衡量THz QCL频率梳的重要指标之一[7],较大的GVD会破坏THz QCL频率梳的稳定性,限制频谱的宽度[8-10].

为了实现更加稳定、频谱更宽的THz QCL频率梳,需要采取色散补偿使系统总色散尽可能趋近于零.在飞秒激光器中,基于衍射光栅的色散补偿结构早期被广泛使用[11,12].衍射光栅是一种多层异质结构,不同频率的光会在不同的深度发生发射,通过设计适当的层数与厚度,便可以研究出具有负色散的衍射光栅,从而补偿色散[12].近年来,得益于衍射光栅的色散补偿原理,许多新型的色散补偿结构在激光器中得到了应用,例如基于一对棱镜[13,14],或者是利用啁啾结构的反射镜(double chirped mirror,DCM)[15-17].由于THz QCL是一种半导体激光器,色散补偿结构往往通过刻蚀等工艺直接设计在波导上,例如瑞士苏黎世联邦理工学院的Faist课题组[18,19]在THz QCL上端面生长其他材料形成Gires-Tournois干涉仪(Gires-Tournois interferometer,GTI),完成了色散补偿；法国巴黎高等师范学院的Dhillon课题组[20]利用刻蚀工艺在THz QCL上刻蚀出一个空隙,形成GTI结构从而完成了色散补偿；美国麻省理工学院的Hu课题组[21]则是在THz QCL上刻蚀出DCM结构实现了色散补偿.相比于DCM结构,GTI结构的设计更加灵活简便,但是能够提供的色散补偿范围以及程度较小[19].然而,一种优秀的色散补偿结构的设计是基于对器件的GVD准确计算后得到的.

本文对采用双面金属波导结构的THz QCL器件,在综合考虑了器件的各种因素后,基于Kramers-Kronig关系分别计算了器件的波导损耗、钳制后的增益以及材料损耗导致的色散,结果表明,器件总的色散虽然数值上与器件增益引起的色散较接近,但由于增益钳制效应,器件的增益与波导损耗、子带电子跃迁吸收、镜面损耗密切相关,因此波导损耗、子带电子跃迁吸收对器件总的色散也起到了重要影响.该计算模型不仅适用于双面金属波导结构的QCL,对其他结构,例如半绝缘表面等离子体波导结构的QCL同样适用.最后,计算了一种基于GTI结构产生的色散,验证了该结构可用于THz QCL的色散补偿.该结构在设计和工艺实现上都有一定的优越性,这为实现更宽、更稳定的THz QCL频率梳提供了支持.

2 器件色散的计算

2.1 理论模型

电磁波的群速度定义为波的整体形状(称为波的调制或包络)在空间中传播的速度,等于波数对频率微分后的倒数：

(1)式表明,如果折射率n是一个与频率相关的量,波的群速度也将是一个与频率相关的量,从而产生了GVD.通常情况下,可以使用(2)式来表征一个器件的GVD：

当一束光通过某种介质的时候,一部分可能会被吸收或者放大,这时候可以用一个复数=n+ik来定义这种情况.其中实部n表示折射率,虚部k定义为消光系数,如(3)式所示,其中α(ω)表示损耗或者增益.

再根据Kramers-Kronig关系,可以用(4)式将实部和虚部联系起来,等式右边中的 △n表示由于消光系数导致的折射率n的变化,n0表示不考虑消光系数时的折射率.

一般情况下消光系数是频率的函数,那么由(4)式可知折射率n也是频率的函数.结合(1)式和(2)式可知,此时会产生GVD.对于THz QCL频率梳,其重复频率其中表示器件的等效折射率,l表示器件的腔长.如果折射率n不是一个常数,那么重复频率也会发生变化,从而破坏了器件的稳定性.通过(5)式可以计算由于GVD导致的第m个模式产生的频率偏移Δ,其中fB=m·frep[22].图1给出了当GVD等于10×105fs2/mm时,第m个模式产生的频率偏移Δ,可以发现,随着THz QCL频率梳的频谱范围变宽,即m增大,产生的频率偏移Δ会越来越大,从而使得器件的稳定性越来越差.

图1 由于GVD引起的频率偏移Δ与模式数目m的关系Fig.1.The relation between frequency offset Δ and mode numbers m.

本文研究的GVD是针对双面金属波导结构的THz QCL,其有源区结构如文献[23]所示,采用共振声子结构,材料为GaAs/AlGaAs体系,激射频率为4.2 THz.器件的色散主要由三部分组成：波导损耗、有源区增益、材料损耗,其中由于增益钳制效应,有源区增益会被子带电子跃迁吸收、波导损耗以及镜面损耗钳制[24].我们将首先计算上述增益和损耗,再结合(1)—(4)式计算器件的GVD.

2.2 波导损耗

THz QCL器件的波导损耗与其波导结构密切相关.目前主要采取的结构是半绝缘表面等离子体波导结构和双面金属波导结构.相比半绝缘表面等离子体波导结构,由于波导层过于狭窄,双面金属波导结构的THz QCL远场信号质量较差,但是其基模的频率范围更宽,所以波导损耗更加稳定[25,26].因此本文研究的器件波导结构采用双面金属波导,利用基于有限元法的软件COMSOL计算器件波导的波导损耗,仿真模型从下至上分别为：下电极(Au,1 μm厚),衬底(Si,150 μm厚),下接触层(50 nm厚),有源区(10 μm厚,脊宽为150 μm),上接触层(50 nm厚),上电极(Au,1 μm厚).由于COMSOL建模基于器件各部分的复折射率,为了能够准确计算波导损耗,首先基于德鲁德(Drude)模型计算器件各个部分的复折射率与频率的关系,如(6)式和(7)式所示,其中,ε∞为高频下的相对介电常数,N为电子浓度,t表示电子弛豫时间,m∗为有效质量.

通过求解(6)式和(7)式,可以得到器件每层材料的复折射率,其实部折射率n和虚部消光系数k可以写成(8)式：

以有源区为例,图2给出了有源区复折射率的实部(图2红色实线)和虚部(图2蓝色虚线)随频率的关系.

图2 复折射率随频率变化的关系Fig.2.The relation between complex refractive index and frequency.

图3 (a)计算得到的波导损耗 αW 与频率的关系；(b)等效折射率与频率的关系Fig.3.(a)Simulated the relationship between waveguide loss αW and frequency；(b)the relation between the effective refractive index and frequency.

根据(8)式计算得到器件各个部分的复折射率与频率的关系后,利用有限元法便可以计算得到系统的损耗和有效折射率,如图3所示,其中图3(a)为计算得到的波导损耗αW(ω)随频率变化的关系,图3(b)为计算得到的等效折射率与频率的关系.

2.3 有源区增益

对于THz QCL器件,其有源区增益介质为GaAs/AlGaAs周期性结构,由于周期性结构和材料缺陷的影响,有源区增益或者有源区材料吸收引起的色散具有空间啁啾.但是,在本工作中,由于THz QCL有源区中绝大部分材料由GaAs组成,所以针对有源区增益或者材料吸收的计算没有考虑空间啁啾行为.根据费米黄金定则[27],器件的增益可以写成(9)式：

其中,e 为单位电子电荷,zi表示第i个有源区的偶极矩阵元,γ表示能级宽度,ε0表示真空介电常数,nref表示有源区相对折射率,L表示有源区的厚度,λ表示器件激射频率,E表示器件激射频率对应的能量,表示约化普朗克常数.最终计算的结果如图4中黑色虚线所示,其峰值为器件的激射频率.由于增益钳制效应,当器件的增益g(ω)大于阈值增益gth(ω)时,器件的增益会被钳制到阈值增益[28].器件的阈值增益由子带电子吸收α2D、波导损耗αW、镜面损耗αM三部分组成,如(10)式所示,其中Γ为限制因子,对于双面金属波导结构一般取1.

其中波导损耗αW由有限元计算得到(图3(b)).镜面损耗αM=-[ln(R1R2)]/2L,其中L为器件的腔长；对于双面金属波导结构的THz QCL,其端面一般与空气接触,因此R1=R2=0.64,在这里取镜面损耗αM=1.6cm¯1.对于子带间电子跃迁吸收α2D,电子可以从一个能级跃迁到任意一个上能级,计算时需要考虑到每个周期所有能级上的电子跃迁情况.根据参考文献[23]中利用传输矩阵方法计算的结果,需要考虑11个能级,结合(9)式,子带电子吸收α2D(ω)可以写成下式：

其中,Ej-Ei表示从第i能级上的电子跃迁到第j能级上所需的能量,zij表示偶极矩阵元,ni表示第i能级上的电子浓度.最终的计算结果如图5所示.对于THz QCL结构,电子迅速地通过激射上能级跃迁到激射下能级,再通过由一系列能级差十分小的能级组成的过渡带,进入LO声子散射的上能级,然后通过LO声子散射后进入下一个周期.所以电子主要集中在LO声子散射的上下能级,而GaAs的LO声子散射为35 meV,同时由于过渡带中的能级差十分小,因此子带间电子跃迁吸收主要集中在0—2 THz和8—10 THz.

图4 器件增益与频率的关系Fig.4.The relation between the gain and frequency.

图5 子带电子吸收随频率变化的关系Fig.5.The relation between intersubband absorption and frequency.

通过计算得到的子带电子吸收α2D、波导损耗αW和镜面损耗αM,可以再结合(10)式,得到器件阈值增益gth(ω),如图4中的蓝色实线所示,其峰值偏移于器件的激射频率是由于子带电子跃迁吸收导致.最终钳制后的器件增益如图4中红色实线所示.

2.4 材料损耗

归因于一阶或二阶电子偶极矩或势能中的非谐波项,光学吸收由于晶格振动会出现在红外区域的吸收带(波长范围为几十μm),即剩余射线带区域(reststrahlen band).这会使得电磁场发生增强或损耗,同时使得电磁波散射.在这里使用Balkanski模型[29],将相对介电常数ε(ω)写为

其中,ε∞为高频下的相对介电常数,ωTO为横向光学声子频率(transverse-optical,TO),ωLO为长波长光学声子频率(long-wavelength longitudinaloptical,LO),γ为声子阻尼常数.根据复折射率对于THz QCL器件,其有源区材料主要为GaAs,相对磁导率µ一般认为等于1,因此将(12)式展开后可以得到材料复折射率的实部折射率n和虚部消光系数k：

最终计算得到GaAs材料的复折射率实部与频率的关系(图6).

图6 材料折射率与频率的关系Fig.6.The relation between the material refractive index and frequency.

2.5 器件的色散

器件的色散主要由三部分组成：波导损耗、有源区增益、材料损耗.对于波导损耗和材料损耗引起的色散,将2.2与2.4节中计算得到的折射率变化代入(1)式和(2)式即可求得,其中波导损耗引起的色散如图7中蓝色虚线所示,材料损耗引起的色散如图7中橘黄色虚线所示.对于有源区增益引起的色散,首先需要将钳制后的增益代入Kramers-Kronig关系((4)式)中计算得到其引起的折射率变化,再结合(1)式和(2)式即可求得其引起的色散(图7中红色虚线).最终器件的总色散由三部分相加得到(图7中黑色实线).由图7可以发现,对于THz QCL器件,在激射区域,其总的色散主要由钳制后的增益决定,但是考虑到增益钳制效应,波导损耗、子带电子吸收依然对器件的总色散有着重要的贡献.

图7 器件的色散与频率的关系Fig.7.The relation between GVD and frequency.

3 基于Gires-Tournois干涉仪的色散计算

为了实现更稳定、频谱更宽的THz QCL频率梳,需要采取色散补偿使系统的总色散尽可能地趋近于零.色散补偿结构的设计分为波导内和波导外两种.对于传统的激光器,设计在波导外的色散补偿结构已经十分成熟.但由于THz是一种半导体激光器,如果能将色散补偿结构集成到波导内,更有利于发挥其体积小、使用灵活等优势.GTI的本质是一种谐振腔,因此其系统反射系数rGTI可以由下式给出[30]：

其中,r1和r2分别表示GTI的前端面和后端面的反射系数,t0=2nd/c为GTI的往返时间,n表示GTI结构的折射率,d为GTI结构的腔长.GTI结构引起的群延迟色散 GDD=GVD×d可以由(15)式和(16)式计算得到：

对于一个理想的GTI,其后端面的反射系数r2=1,于是有

由(17)式可以发现,GTI结构引起的色散补偿的最大值与其长度的平方成正比,但是过长的GTI会使其GDD的周期过小,无法对THz QCL进行色散补偿.

图8 (a)基于GTI结构THz QCL色散补偿的三维示意图；(b)不同前端面反射系数下的群延迟色散与频率的关系Fig.8.(a)Three-dimensional schematic of the THz QCL based on GTI structure for dispersion compensations；(b)calculated group delay dispersions as a function of frequency for different reflection coefficients.

我们基于参考文献[31]设计了一种可直接集成到THz QCL上的GTI结构进行色散补偿,其三维结构示意图如图8(a)所示,通过在THz QCL上刻蚀出一个空气间隙,从而在器件的末端形成一个GTI结构,其中GTI结构的前端面反射系数r1由空气间隙的长度以及GTI腔长决定,后端面反射系数r2由器件的波导结构决定(当GTI腔长远小于器件的腔长时).该结构相比于在波导上设计DCM或者是在器件端面生长材料形成GTI等方式,在工艺以及设计上更加简便灵活,仅通过控制空气间隙以及GTI长度便可以设计出具备不同色散的GTI结构.在这里,我们计算了不同前端面反射系数r1下的GTI引起的GDD变化,其中THz QCL结构为双面金属波导结构(r2= 0.83),GTI的腔长d= 58 μm,结果如图8(b)所示.由图8(b)可以发现,较大或者较小的前端面反射系数r1均不能提供足够强、平滑的色散补偿,因此,一个优秀的色散补偿结构设计需要基于准确的GVD计算得到.

4 结 论

本文给出了基于双面金属波导结构的THz QCL器件色散的计算方法.通过建立Drude模型,基于有限元法准确地仿真了器件波导的损耗,结合费米黄金定则,计算了钳制后的器件增益.同时,基于剩余射线带理论计算了器件材料的吸收,再利用Kramers-Kronig关系计算得到了波导损耗、器件增益以及材料吸收引起的GVD,结果表明,器件总的色散主要由钳制后的增益决定,但由于增益钳制效应,子带电子吸收以及镜面损耗会对增益曲线产生巨大的影响,需要准确计算.最后,给出了一种基于GTI的色散补偿结构以及其带来的GDD计算模型,结果表明合理的GTI设计可以用于在THz QCL上实现色散补偿.后续工作中我们将继续完善GTI结构的设计,研究相关的工艺从而降低器件的总色散.