“华龙一号”反应堆乏燃料组件辐射源项计算

宗子诏,赵秋娟,张普忠,王晓霞,米爱军

(中国核电工程有限公司,北京 100840)

“华龙一号”(HRP1000)是一型采用能动和非能动安全设计理念相结合的第三代压水堆核电站[1]。HRP1000的反应堆堆芯将装载177组CF3燃料组件。每组CF3燃料组件采用17×17布局，其中包括264根燃料棒，24根导向管和1根仪表管。CF3组件的燃料棒可以装载UO2颗粒或UO2-Gd2O3颗粒，整个组件的燃耗限值为55 GW·d/t。CF系列组件在反应堆内的辐照实验结果已证明其各项性能良好，适用于长时间的燃料循环[2]。

在HPR1000的堆芯运行史中，CF3组件装载有不同U-235富集度的UO2燃料 (wt 1.8%～4.45%)。在平衡循环中，堆芯仅载有wt 4.45%的燃料组件。每个平衡循环的平均燃耗约为17 000 MW·d/t。通常，一组标准CF3组件(wt 4.45%)将在反应堆中经历三个平衡循环的燃耗，从堆芯卸料时，其最大燃耗深度约为51 000 MW·d/t。

本文中介绍了乏燃料组件源项计算的基本方法，并给出了利用CASMO-SNF和SCIENCESMART程序计算得出的HRP1000反应堆的乏燃料组件放射性活度、衰变热、中子/γ能谱等结果。

1 乏燃料组件源项计算

1.1 计算方法

1.1.1 组件燃耗计算

伴随着反应堆堆芯中裂变材料的燃耗，锕系核素和裂变产物开始逐渐产生并在燃料材料中积累。当U-235原子吸收一个热中子，并最终发生(n，f)裂变反应时，将产生两个或三个裂变碎片原子 (FP)。如U-238和U-235等重金属 (HM)元素可吸收一个中子，发生 (n，γ)或 (n，p)等反应，生成锕系核素同位素。易裂变核素的燃耗方程如 (1)式所示，该式即为燃耗计算的基本原理:

式 (1)中，等号左侧为m核素的核素密度随时间的变化率，等号右侧第一项为衰变/核反应项，第二项为燃耗项，第三项为活化项 (即其他核素通过核反应向m核素转化项)，其中:

此外，在堆内中子和γ射线的照射下，燃料材料和结构材料中的核素可被活化为放射性核素。忽略掉 (1)式方程中的燃耗项，即可得到用于计算材料活化的方程式。

在燃耗方程数值求解中，每个步骤都需要Φ，βm和σ的具体数值，即燃耗计算总是与中子输运计算相互关联。此外，由于燃耗计算中所要用到的截面数据受到不均匀的反应堆运行参数轴向分布的影响较大，因此，整个堆芯的空间功率运行史数据的精确度也对燃耗计算结果的精度有着显著的影响。

1.1.2 堆芯中子输运计算

在中子平衡状态下，系统获得的中子数目和丢失的中子数目是相等的。中子输运计算是求解一个相空间 (时间t，能量E，位置r)和运动方向已给定的系统内中子平衡状态的中子输运问题。通过中子输运计算可获知系统的标量中子通量可用于计算各个反应的速率，是求解燃耗方程的一项重要参数。

1.1.3 功率运行史

功率运行史即为反应堆在运行期间，与堆芯运行相关的全部参数的历史记录。功率运行参数通常可划分为电厂参数、堆芯参数、一回路冷却剂参数、燃料棒参数、燃料组件参数和控制棒参数等。在燃料燃耗和乏燃料源项计算中所关注的功率运行史参数包括:

1)电厂:总热功率、燃料及冷却剂产热比例等;

2)堆芯:堆芯体积、堆芯几何、等效半径、线功率密度、轴向功率分布等;

3)一回路冷却剂:压力、进出口温度、平均堆芯流量、慢化剂密度、硼浓度等;

4)控制棒:各组件控制棒数量、控制棒插入历史等。

功率运行史数据是计算燃料燃耗的一项重要数据基础。在计算长期运行后的乏燃料源项时，功率运行史数据的精确性对源项计算的准确性有着决定性的影响。因此，在数值模拟计算中，通常将堆芯在径向上以燃料组件栅元作为体元，轴向上以一定长度的活性段区域作为体元，再结合每个体元内的功率运行史数据对体元内每一步的燃耗问题进行求解。

1.1.4 乏燃料存储和衰变计算

乏燃料在核反应堆内受到长期辐照后已不再适于继续在反应堆中维持满功率运行，依据燃料循环的策略，乏燃料组件将被卸料暂存于乏池中，在乏池中储存一段时间后，将根据乏燃料管理的政策将其移送至处置场。乏燃料内的核素组成主要包括裂变产物、铀和钚、稀有锕系核素。乏燃料组件衰变问题的求解方程中可表示为燃耗方程 (1)式去掉等号右侧的燃耗项和活化项之后的形式，结合衰变链数据库，即可求解乏燃料组件中的核素衰变问题。

2.2 计算程序

计算燃料组件源项的关键是求解组件在堆芯的燃耗问题，其求解方法通常以计算程序对具体问题进行建模，并结合核数据库信息对燃耗方程进行求解。目前国内外主流的计算中子输运和燃料组件燃耗的程序包括以MCNP、KENO和RMC等为代表的概率论计算程序和以APOLLO、CASMO和NEWT等为代表的确定论计算程序。

精确计算燃料组件中核素浓度的过程通常可分解为三个主要步骤:1)准备燃料组件二维栅元的截面数据库和燃耗数据库;2)模拟三维的堆芯运行史;3)结合截面和燃耗数据库以及运行史计算各个核素浓度。本工作中采用CASMO5程序计算组件栅元数据库，SNF程序计算乏燃料中的核素衰变、SCIENCE-SMART程序计算堆芯运行史。CASMO5[3]和SNF[4]程序是由Studsvik公司开发的用于计算轻水堆堆芯物理的CMS系统下的两个子程序，SCIENCE[5]是一款源自法国的压水堆堆芯物理计算程序系统，SMART为其系统内用于计算三维堆芯运行的子程序。本工作中模拟计算的输入参数皆遵照CF3组件的实际参数 (包括几何、材料、格架及上下端头元素组成等)和HPR1000堆芯的设计运行参数 (包括燃耗深度、功率分布、燃料温度，硼浓度，慢化剂温度和慢化剂密度等)。

2 结 果

在乏燃料管理中，辐射防护设计所需的源项数据应具有较好的包络性，而在容器端头的局部屏蔽设计中则要求源项数据的准确性。本节中以组件最大燃耗 (wt4.45%，55 GWd/t)的核素积存量计算结果作为辐射安全考虑的数据基础，并讨论了组件实际燃耗和功率运行史精确度对于核素积存量计算结果的影响。

2.1 放射性活度

图1给出了初始富集度为wt4.45%，燃耗深度55 GW·d/t的CF3乏燃料组件的放射性活度。按照组成成分划分，乏燃料组件的放射性活度的主要来源包括裂变碎片 (F.P.s)和锕系核素 (Actinides)，此外图1中还给出了上下端头和支撑格架受照活化后的放射性活度(Structur.)。如图所示，组件总放射性活度(TOTAL)在卸料时约为1018Bq/t，经过100年的衰变，总活度逐渐降低至约1015Bq/t，总活度的绝大部分由裂变碎片 (F.P.s)贡献而来，锕系核素和结构部件在总活度中也占有一定的比例。在衰变10年后，由于短寿命的放射性核素消耗殆尽，总活度中裂变碎片和锕系核素在总活度中的贡献都趋于稳定，且在衰变10至100年之间，二者活度比例基本保持稳定。除了组件成分的活度，图1中还给出了一些代表性核素活度的随衰变时间的变化，这些核素包括H-3、Co-60、I-131、Cs-134和Cs-137。

图2中给出了按照NRC事故源项分组原则[6]下CF3乏燃料组件 (wt 4.45%，55 GW·d/t U)中各FP分组的放射性活度随衰变时间的变化。各FP分组内的核素如下表所示:

图1 CF3乏燃料组件 (wt4.45%，55 GW·d/t)中主要源项放射性活度Fig.1 Radioactivity of main source terms in CF3 spent fuel assemblies(wt4.45%，55 GWd/t U)

1)Noble_gases(惰性气体)组:Kr+Xe;

2)Halogens(卤素)组:I+Br;

3)Alkali_met.(碱金属)组:Cs+Rb;

4)Tellur._met.(Te族金属)组:Te+Sb+Se;

5)Ba+Sr组:Ba+Sr;

6)Noble_metals(贵金属)组:Ru+Rh+Mo+Tc+Co+Pd;

7)Cerium_group(Ce组):Ce+Pu+Np;

8)Lanthanides(La系组):La+Zr+Nd+Eu+Nb+Pm+Pr+Sm+Y+Cm+Am。

图2 CF3乏燃料组件 (wt4.45%，55 GWd/t)各FP分组的放射性活度Fig.2 Radioactivity of each FP group of CF3 spent fuel assemblies(wt4.45%，55 GWd/t U)

图3给出了卸料后100年内不同初始富集度的CF3乏燃料组件的放射性活度变化，各燃料组件均按照HPR1000的功率燃耗史中对该类型组件的燃耗策略进行计算。如图中所示，虽然各型组件的燃耗深度有较大的差异，但在卸料初期，其放射性活度较为相近，随着乏燃料组件的衰变，燃耗深度较低的wt 1.80%燃料组件的活度相较于其他类型组件的活度下降更快。在衰变一百年后，各组件的活度值依卸料时的燃耗深度的大小由高到低排列，且活度与卸料燃耗深度有着近似线性的比例关系。究其原因，即是此时的放射性活度已由长半衰期放射性核素为主导，而长半衰期的AC和FP核素的生成均和燃耗深度存在着较强的线性关系。

图3 不同初始富集度的CF3乏燃料组件在卸料后的放射性活度变化Fig.3 Change of radioactivity of CF3 spent fuel assemblies with different initial enrichment after unloading

2.2 γ能谱

图4 为SNF输出的乏燃料组件在卸料后各时间点 (＜100年)所发射的γ射线能谱，该能谱仅包含7个能群，由0.45 MeV延伸至4.0 Me V。由图中可见，乏燃料组件的γ射线能谱随着时间的推移逐渐变 “软”，即高能区γ射线占比逐渐减小，其原因主要是高能γ射线多来源于具有短半衰期的不稳定核素，这些核素在卸料后的一段时间内即消耗殆尽。

2.3 中子源项

图4 衰变时间100年内各时间点的7群γ能谱Fig.4 Seven groups ofγ-ray spectra at each time point within 100 years of decay time

图5 为乏燃料的中子源强随衰变时间的变化，SNF中依据发射机理，中子源被划分为两部分:自发裂变中子 (S.P.F)和 (α，n)反应中子(a.-n)。由图中组件总的自发裂变中子源强度 (TOTAL SP.F)和Cm-244自发裂变中子源强度 (Cm-244 SP.F)可知，Cm-244是自发裂变中子的主要来源。在卸料初期，短半衰期核素Cm-242表现活跃，是 (α，n)反应中子的主要生产者，在卸料初期 (＜2年)，Cm-242贡献的自发裂变中子也占有一定的比例，Cm-242在卸料后的十年左右几乎消耗殆尽，自发裂变的强度下降为卸料初期的1/10 000左右。在卸料5年后，乏燃料所发射的(α，n)反应中子来源于多个长衰变周期锕系核素，主要有Cm-244、Pu-241、Pu-238等。

图5 衰变时间100年内自发分裂中子 (SP.F.)和 (α，n)反应 (a.-n)的中子源强度Fig.5 Neutronsource intensity of spontaneous fission neutrons(SP.F.)and(α，n)reaction(a.-n)within 100 years of decay time

2.4 衰变热

图6 中给出了CF3乏燃料组件衰变热随衰变时间的变化。在卸料后的100年里，衰变热的总热功率从约105W/t降低到约500 W/t。如图所示，短半衰期的锕系核素 (Actinides)在卸料后几年内衰变殆尽，大多数残余锕系核素均具有数千或数百万年的半衰期。因此，锕系核素的衰变热功率在经过几年的衰减后几乎保持恒定，在衰变时间 ～60年时，锕系核素的衰变热功率超过了裂变产物 (F.P.s)的衰变热功率，并逐渐占据了组件衰变热的主导地位。

图6 CF3乏燃料组件 (wt4.45%，55 GWd/t)衰变热Fig.6 Decay heat of CF3 spent fuel assemblies(wt4.45%，55 GWd/t U)

图7 中给出了卸料后100年内不同初始富集度的CF3乏燃料组件衰变热的变化，如同前一小节中所给出的不同初始富集度卸料后的活度变化的情况相似，卸料后的长期衰变热也与燃耗深度具有近似线性的关系。在卸料100年后，各型乏燃料的衰变热均在～102W/t量级。

图7 不同初始富集度的CF3乏燃料组件在卸料后的衰变热变化Fig.7 Decay heat change of CF3 spent fuel assemblies with different initial enrichment after unloading

2.5 轴向功率运行史

轴向功率运行史精确度对乏燃料源项计算的精确度有着重要的影响。本文中，以HPR1000堆芯中wt4.45%组件在第三、四、五 (平衡循环)，三个循环的燃耗策略为例，配置了两种不同模式的功率运行史分别提供给CASMO-SNF程序进行计算:

模式1:分16个轴向网格内 (w P.H.)配置功率历史;

模式2:轴向均匀燃耗和功率历史 (w/o P.H.)。

以这两种模式执行的计算所获得的放射性和衰变热的结果分示于图8和图9中。

图8 两种模式下组件放射性活度Fig.8 Radioactivity of assemblies under two modes

图9 两种模式下组件衰变热Fig.9 Decay heat of assemblies under two modes

如图8所示，两种模式下所得的总活度略有不同 (红色实线和虚线)。然而，在w/o P.H.模式下计算出的锕系核素活度比w P.H.模式下的大得多。两个结果的差异接近一个数量级。这被解释为当忽略燃耗和运行参数的非均匀分布时，锕系核素的产量将被较大程度地高估。

如图9所示，两种模式下所得的衰变热在最初几年中以相似的趋势减小，而后在接下来几十年的衰变中存在较大差异。衰变热的差异也是由于在w/o P.H.模式下对锕系核素积存量的高估所引起的。由此可初步判断，在乏燃料的长期管理的科研和工程问题中，由轴向功率运行史的不准确性所引起的放射性和衰变热的估算偏差是不可忽略的。

3 总结及讨论

本文介绍了利用CASMO-SNF和SCIENCE程序计算HPR1000堆芯所使用的CF3燃料组件的在燃耗过程和乏燃料衰变过程中的源项参数计算，给出了乏燃料卸料后的放射性活度、衰变热、γ能谱、中子源等信息，并讨论了初始富集度和轴向功率运行史的精确度对源项计算的影响，相应结论可总括如下:

1)初始富集度为wt4.45%，燃耗深度55 GW·d/t的乏燃料组件的放射性活度在卸料时约为1018Bq/t，在衰变100年后降至～1015Bq/t。裂变产物核素 (FP)是卸料后一百年内放射性的主要来源;

2)初始富集度为wt4.45%，燃耗深度55 GWd/t的乏燃料组件的衰变热功率在卸料后的100年里，从约105W/t降低到约500 W/t;

3)对于初始富集度为wt4.45%，燃耗深度55 GW·d/t的乏燃料组件，轴向功率运行史的精确度对核素积存量的计算有较大的影响 (多至一个数量级)，均匀化的轴向功率运行史可造成锕系核素的产量被较大程度地高估，对于辐射源项计算的准确性有较大的影响。

计算乏燃料组件核素积存量有两个主要用途:其一是为组件贮存、转运、辐射安全分析提供数据依据，基于该目的的核素积存量计算注重数据的保守性，即对同类型组件源项具有包括性;其二是为精确的源项分析提供数据基础，基于该目的的核素积存量计算注重数据的准确性，即尽可能精确地获得组件中受到重点关注的核素积存量的精确值。这两个目的对积存量数据的精确度有着不同的要求。因此，在实际计算中:

1)对于辐射安全目的的计算，可在计算中的每一步采用使源项结果相对保守的输入参数;

2)对于精确的源项计算，则应在组件栅元燃耗、堆芯输运、功率运行等计算步骤中采用在径向、轴向、时间等多个维度上与实际运行数据相对应的、尽可能精确的输入参数。

本文中所给出的两种参数配置模式:w/o P.H.模式和w P.H.模式可分别对应以上两类乏燃料核素积存量数据需求，即w/o P.H.模式具有一定保守性，其结果可用于辐射防护目的的工程计算，w P.H.模式具有较好的精确性，其结果可用于容器上下端屏蔽分析等方面的研究。