北京大学4.5 MV静电加速器核反应分析系统

高 原，朱吉鹏，秦利青，肖 璇，王宇钢，颜 莎

(北京大学 物理学院 核物理与核技术国家重点实验室，北京 100871)

基于加速器的离子束分析技术自20世纪60年代至今，已在材料科学、考古学、地球与环境科学、生物学、核安全与防护、原子核物理、医学等领域具有广泛的应用[1-3]。目前的离子束分析技术主要包括核反应分析(nuclear reaction analysis,NRA)、粒子诱发X荧光光谱分析(particle induced X-ray emission, PIXE)、粒子诱发伽马射线分析(particle induced gamma-ray emission, PIGE)、卢瑟福背散射谱分析(Rutherford backscattering spectrometry, RBS)、弹性反冲分析(elastic recoil detection, ERD)、扫描透射离子显微镜(scanning transmission ion microscope, STIM)等。其中NRA方法是利用加速器产生的带电粒子(多为轻离子)轰击待测样品发生核反应，通过探测分析核反应产生的瞬发产物(如α、中子和γ)获取样品内特定元素的含量和深度分布等信息。NRA方法具有核素灵敏度高、选择性强、非破坏性、分析迅速、低本底等特点，相比RBS、PIXE等方法，NRA更适用于重基体中轻元素核素浓度深度分布分析。NRA方法一般使用百keV至数MeV的入射粒子，分析深度一般在μm量级[4]。

近年来，随着国内外聚变堆装置相关研究的迅速发展，氘氚核燃料在面向等离子体部件(plasma facing components, PFCs)的材料中的滞留问题逐渐成为聚变堆装置面临的严峻问题之一[5]。氘氚滞留一方面不利于装置稳定运行，另一方面还会造成放射性污染，此外其反应产物3He会导致PFCs材料的氦脆等损伤。要研究这一问题就需对PFCs材料中氢同位素的含量和深度分布进行测量分析。国际上，德国马克斯普朗克等离子物理研究所的Mayer等发展了基于加速器的NRA方法，采用多能点D(3He,p)4He反应对PFCs中的氘浓度深度分布进行了分析研究[6]，国内目前较为缺少这方面的研究手段。

基于上述研究相关的国内需求，北京大学物理学院重离子物理研究所4.5 MV静电加速器在原有束线基础上，设计新增了NRA系统，该系统可利用加速器提供能量范围为0.8～3.6 MeV的H+、D+、3He+和4He+束流，通过多能点核反应实验进行分析，从而进行核反应微分截面和样品中元素浓度深度分布的测量。本文就该NRA系统的基本原理及设备布局进行介绍，并以D(3He,p)4He核反应实验为例分析实验方法和测量结果。

1 核反应分析原理

核反应分析利用一定能量的入射粒子轰击靶上元素发生核反应，通过测量反应瞬发产物的能量和产额确定靶上元素种类和含量[7]。以瞬发产物为带电粒子的核反应为例，低能非相对论下的核反应可表示为：

(1)

其中：M0为入射粒子，M1为靶上粒子，M2和M3为反应出射粒子，粒子对应的质量分别为m0、m1、m2、m3；Q为反应释放或吸收的能量。

图1 核反应分析原理图Fig.1 Principle of nuclear reaction analysis

核反应分析原理图如图1所示，假设入射粒子M0在深度x处的能量为Ein，则θ角度出射粒子M2在深度x处的能量Eout可表示为：

(2)

(3)

反应出射粒子产额Y可表示为：

(4)

(5)

其中：N0为入射粒子数；Ω为探测器立体角；σ为核反应截面；Nt为深度x处的元素原子面密度；S(E)为有效能损因子；αin和αout分别为入射角和出射角；Sin(E)和Sout(E)分别为入射粒子和出射粒子的能损因子；K=Eout/Ein，为核反应因子。

设δE为多道分析器每道的道宽，则通过探测器获得的第i道计数为：

(6)

实际上，由多道分析器采集的能谱是元素在基体中深度分布和反应截面及入射能损的卷积，需使用SIMNRA等软件进行解谱。在实际分析中，可使用已知浓度分布的标样(其对应物理量符号加注下标s)作为对比，从而确定待测样品元素浓度分布。

(7)

此外，整个测量系统的深度分辨Δx可以定义为：

Δx=ΔE/S(E)

(8)

其中，ΔE为能量展宽，包括探测器的能量分辨率和电子学噪声、几何因素(探测器立体角和束斑面积)、入射和出射粒子在靶样品以及探测器前吸收片中的能量歧离、多次散射引起的能散、入射束能散等。深度分辨可使用ResolNRA软件进行计算[8-9]。

2 仪器布局及实验方法

4.5 MV静电加速器于1991年投入运行，是北京大学和原上海先锋电机厂联合研制的国产单端加速器。该设备端电压目前可达3.8 MV，可加速氢氦同位素离子，束流强度最高为10 μA，能量稳定度为±1 kV，并可通过加速粒子打靶提供19 MeV以下连续或脉冲形式的中子场，近年来主要用于进行中子核物理、核反应分析和材料或器件辐照等实验[10-11]。

图2为4.5 MV静电加速器的布局示意图，该加速器为垂直式单端加速器，离子由安装在加速器主体高压罩内的离子源产生，通过垂直于地面的加速管(真空度为5×10-5Pa)升至特定能量，经垂直束线传输后由90°和双45°分析磁铁转为水平束线，终端接4个实验靶室。高压罩内离子源为高频离子源，通过热阀与H2、D2、4He2和3He24路气体罐连接，其中3He2气体罐压力为0.15 MPa。NRA终端靶室(真空度为5×10-4Pa)位于主体大厅90°分析磁铁后，载能束流由90°分析磁铁进行偏转，通过调节磁场强度使其仅允许特定荷质比的离子通过，能量偏差约为0.1%，该靶室前安装有x方向电扫描及y方向磁扫描装置，用于配合光阑对束斑形状进行调制。NRA实验的束斑尺寸一般小于5 mm×2 mm，此时样品表面流强约为10～30 nA，此束流参数的设定在保证数据采集效率的同时，一方面避免束斑过大引起深度分辨变差，另一方面避免束流过强引起样品辐照损伤以及探测器死时间变大。

图2 北京大学4.5 MV静电加速器布局示意图Fig.2 Schematic of 4.5 MV electrostatic accelerator at Peking University

图3为NRA实验终端的装置示意图，以D(3He,p)4He核反应测量为例。在半径77 mm的圆周上，与入射方向夹角135°处放置NRA-P路金硅面垒半导体探测器(耗尽层厚度2 000 μm)，探测样品处核反应出射的质子，探测器前置50 μm厚度的Mylar膜实现粒子鉴别，屏蔽低能的3He背散射粒子和4He产物，并在探测器前加装3 mm×17 mm弧形狭缝，用以限制探测器立体角从而减少能量展宽，提高深度分辨，该狭缝对应的探测器立体角为8.1 msr；与入射方向夹角153°处放置RBS-3He路金硅面垒半导体探测器(耗尽层厚度500 μm)，收集3He背散射粒子，用于归一化入射粒子数，探测器前加装直径1 mm的圆孔形狭缝，防止计数过高造成信号堆积，该狭缝对应探测器立体角为0.128 msr。多面样品架用于同时安装多组待测样品，可远程控制旋转角度，样品架与旋转轴之间采用绝缘陶瓷环连接，以使其与靶室绝缘。样品架通过同轴线缆连接束流积分仪，可实时监测束流，但由于二次电子以及样品导电性的差异，束流积分仪的数值仅供监测束流状态使用。

图3 NRA实验终端的装置示意图及靶室内部图Fig.3 Schematic of experimental setup for NRA measurement terminal and inside view of terminal chamber

两路探测器通过真空BNC接口与靶室外的前置放大器连接，并经过主放大器、多道采集卡由计算机采集能谱，核电子学设备均采用ORTEC产品，其型号列于表1。考虑到信号噪声对测量的影响，设备连接中均使用绝缘法兰和隔离变压器使信号地与加速器公共接地端隔离，噪声信号可控制在12 mV以内。整个探测系统使用241Am放射源进行测试，可得NRA-P路和RBS-3He路在5.486 MeV时的能量分辨率分别为0.42%和0.38%。计算机多道采集软件保存的能谱经SIMNRA程序进行拟合解谱后，可获得反应截面、元素浓度、深度分布等数据[12]。

表1 NRA系统核电子学仪器型号列表Table 1 Type list of nuclear electronic instrumentation used in NRA system

3 D(3He,p)4He反应微分截面测量计算

核反应微分截面是描述核反应出射粒子角分布特征的物理量，可通过NRA系统获得特定立体角下微分截面随入射粒子能量变化的关系，从而描绘该角度下微分截面的激发曲线。4.5 MV静电加速器可提供能量0.8～3.6 MeV的3He+离子束，这一能区下D(3He,p)4He的微分截面在IBANDL和EXFOR数据库中的数据较少，利用上述NRA系统对该反应的实验室坐标系下135°处的激发曲线进行测量计算[13]。实验使用非晶氘化烃硅基薄膜样品作为标样，薄膜尺寸为10 mm×20 mm，氘浓度为1.4×1018cm-2。对薄膜样品，有：

σ(E)=Y/N0ΩNt

(9)

图4为能量2.2 MeV的3He+粒子垂直入射标样所得135° NRA-P路和153° RBS-3He路探测器的能谱图。图4a中氘元素峰位于约1 600道位置，其峰面积的统计值即为D(3He,p)4He反应产额，低能部分的峰为3He-12C反应的基态与激发态。图4b中400道以下为Si基底背散射谱，200道左右位置为薄膜层背散射峰。式(9)中的Y和N0可使用SIMNRA软件拟合NRA能谱和RBS谱分别得到，由于标样的氘原子面密度及探测器立体角为已知，即可根据式(9)得到对应能量下的微分截面。其中，NRA谱中p峰的统计误差约为2.4%，束流归一化误差(包括RBS路立体角误差、SIMNRA拟合误差和RBS路统计误差)约为1.6%，NRA路立体角归一化误差约为2.7%，标样氘浓度的误差约为5%，微分截面的总测量误差约为6.2%。依照以上方法可在0.8～3.6 MeV能量范围内间隔200 keV依次选取15个能点，对标样进行能谱测量与计算，所得实验室坐标系下135°微分截面激发曲线如图5所示，图中同时标出了Alimov等[14]和Wielunska等[6]在实验室坐标系下135°测得的实验数据，可看出本文所测的数据与其符合较好，由Alimov等和Wielunska等的数据可得微分截面峰值处所对应的3He粒子能量约为680 keV。

图4 能量为2.2 MeV的3He+粒子垂直入射标样的135° NRA-P路(a)和153° RBS-3He路(b)能谱图Fig.4 135° NRA-P (a) and 153° RBS-3He (b) spectra of standard sample with 3He+ vertical incident energy of 2.2 MeV

图5 实验室坐标系下135° D(3He,p)4He的微分截面实验数据对比Fig.5 Comparison of differential cross section for D(3He,p)4He reaction at 135° in lab system

4 多能点NRA方法测量氘浓度深度分布

图6为使用SIMNRA和ResolNRA软件计算得到的含氘钨在不同能量3He+入射下NRA系统对氘浓度的深度分辨，其中钨密度取19.29 g/cm3。图中箭头标出了不同能量的入射离子在钨基底中降至约680 keV时，即D(3He,p)4He反应截面峰值对应的3He能量对应的深度，各曲线的深度分辨与其最小值均较接近，说明该系统可在较深的范围内获得较好的分辨。由低能离子入射在表面处的深度分辨最佳可到约250 nm，由高能离子入射在射程深处的分辨均小于1.5 μm。因此，利用多能点NRA方法进行氘深度分布的测量，可在需测量的近表面区域内整体保持较好的深度分辨。

图6 SIMNRA和ResolNRA软件计算的含氘钨在不同能量3He+入射下NRA系统对氘浓度的深度分辨Fig.6 Depth resolution for deuterium in tungsten using D(3He,p)4He reaction at different incident energy calculated by SIMNRA and ResolNRA

使用基于4.5 MV加速器的NRA系统对多晶钨的氘辐照样品进行了浓度深度分析[15]，样品由ECR离子源引出能量为30 keV的氘离子进行辐照，剂量约为1.4×1019cm-2，辐照温度为580 K。辐照样品先后由德国马克斯普朗克等离子物理研究所2×3 MV串列加速器NRA系统(系统1，3He+能量0.7～4.2 MeV)和北京大学4.5 MV静电加速器NRA系统(系统2，3He+能量0.8～3.6 MeV)进行氘浓度深度分布分析。图7阴影区域为SRIM模拟的注量为1.4×1019cm-2的30 keV氘浓度深度分布，注入离子主要分布在近表面500 nm以内[16]。通过使用SIMNRA软件对NRA能谱进行解谱，并由低能能谱解谱所得氘浓度逐渐向高能能谱迭代，从而获得整体分辨较好的氘浓度深度分布实验结果。其中德国马克斯普朗克等离子物理研究所实验结果与SRIM模拟分布较接近，但存在更深处的分布，说明氘在钨基中有向内扩散趋势。由于北京大学4.5 MV静电加速器的测量较德国马克斯普朗克等离子物理研究所滞后1 a，由北京大学4.5 MV静电加速器的实验结果分布可看出氘在长时间放置后仍有继续向深层扩散的趋势，对于实验结果详细的讨论见文献[15]。实验中的微分截面误差约3.9%，阻止本领误差约3.9%，立体角误差为4.6%，入射粒子拟合误差约1.3%，深度分布总测量误差约7.5%。

图7 多晶钨辐照样品中氘浓度深度分布[11]Fig.7 Depth distribution of deuterium concentration in irradiated polycrystalline tungsten sample[11]

5 总结

北京大学4.5 MV静电加速器NRA系统可提供H+、D+、3He+和4He+束流，对重基体上距表面数μm深度范围内的轻元素具有较好的分析效果，表面深度分辨约为250 nm，整体深度分辨好于1.5 μm。该系统作为离子束分析手段，可在聚变堆材料研究领域中，尤其是面向等离子体材料中氘氚滞留问题的研究中得到应用。