贮存高度和锯末覆盖厚度对猪粪NH3和温室气体排放量及其增温潜势的影响

朱海生，董红敏，栾冬梅，蒲德伦，袁 丰

（1.西南大学动物科学学院，重庆 402460；2.中国农业科学院农业环境与可持续发展研究所，北京 100081；3.东北农业大学动物科学技术学院，哈尔滨 150030）

农业生产活动会导致大气中温室气体（CH4、N2O、CO2）含量的增加[1]。除此之外，NH3也是农业生产过程中排放的重要气体，NH3不仅造成间接的温室效应，而且会导致土壤的酸化和水体的富营养化[2]。我国每年会产生大约12亿t的固体粪便，大约80%的固体粪便会在舍外贮存或处理，而且贮存高度大多不超过0.5 m[3]。粪便贮存过程中排放的NH3和温室气体已成为农业温室气体的重要组成部分[4-5]。如何有效控制粪便贮存过程中气体排放至关重要。

粪便贮存过程中的气体排放受粪便性质、环境温度、贮存高度以及覆盖等多种因素的影响[6-13]。不同的研究由于试验材料、环境温度和试验周期的不同而结果有所差异。针对粪便贮存过程中气体排放的影响研究大多集中在液体粪便贮存上，而对固体粪便的研究较少。从目前的研究来看，前人的研究或针对不同堆肥高度下温室气体排放进行了研究[3，7-9]，或针对覆盖对气体排放影响进行了研究[10-11]，而缺乏两者相结合对粪便堆肥过程中气体排放影响的研究。因此本研究在前期研究的基础上，采用动态箱技术，探讨贮存高度和覆盖厚度对猪粪贮存过程中NH3和温室气体排放及其增温潜势的影响，为NH3和温室气体减排措施的制定提供参考。

1 材料与方法

1.1 试验设计

试验在西南大学荣昌校区实习牧场进行，试验用猪粪来自实习牧场生长育肥猪舍。试验从2015年11月27日开始，至2016年1月7日结束，试验期为42 d。

试验设置2种猪粪贮存高度（H），分别为20 cm和40 cm，3种覆盖厚度（C），分别为0、10 cm和20 cm，共 6个处理，即：（1）贮存高度 20 cm，无覆盖（H20C0）；（2）贮存高度 20 cm，覆盖厚度 10 cm（H20C10）；（3）贮存高度 20 cm，覆盖厚度为 20 cm（H20C20）；（4）贮存高度40 cm，无覆盖（H40C0）；（5）贮存高度40 cm，覆盖厚度为10 cm（H40C10）；（6）贮存高度40 cm，覆盖厚度为20 cm（H40C20）。试验前，将收集的新鲜猪粪充分混合后，按照试验设计装入箱内，对于覆盖处理组，分别按照试验设计在猪粪上覆盖10 cm和20 cm厚的锯末。堆积高度20 cm的猪粪质量为11.99 kg；堆积高度40 cm的猪粪质量为24.07 kg。每个处理设3个重复。

1.2 动态箱设置及气体测量

温室气体排放的监测方法参考Dong等[3]使用的动态箱监测技术。动态箱是由PVC管制成的圆筒，高为90 cm，内径为30.7 cm。桶内安装1个12 V的风扇。进气口设在桶的上部中央位置处，出气口设在桶的侧面，出气口高度略高于堆体高度。由于堆积高度和覆盖厚度的不同，粪便上方的气体体积从22.20 L到51.79 L不等，本试验通风量设置为20次·h-1的气体交换率，这是参考Li等[6]的研究结果，在该研究中发现，每小时气体交换率为10次·h-1和20次·h-1对气体排放没有显著差异。使用INNOVA 1409-24多点采样仪（LumaSense Technologies A/S，Ballerup，Denmark）将新鲜空气和出气口气体分别输送至INNOVA 1412i多种气体分析仪（LumaSense Technologies A/S，Ballerup，Denmark）进行测量，该仪器对NH3、N2O、CH4和 CO2的检测下限分别为 0.14、0.05、0.13 mg·kg-1和9.15 mg·kg-1，测试前，使用标准气体对仪器进行标定（NH3：28.64 mg·kg-1；N2O：9.19 mg·kg-1；CH4：29.95 mg·kg-1；CO2：6 405.72 mg·kg-1）。每小时完成18个桶的测试循环1次，每天测试24次，测试周期为42 d。猪粪每种气体（NH3、N2O、CH4和CO2）的排放速率由公式（1）计算得出。

式中：F为单位质量猪粪的某种气体排放速率，mg·kg-1·d-1；Cno为第n（n=1→24）小时出气口的某种气体质量浓度，mg·m-3；Cni为第n（n=1→24）小时进气口某种气体质量浓度，mg·m-3；V为通风量，用通风管道的截面积乘以风速求得，m3·h-1；W为初始粪便质量，kg。

通过累加每天的排放速率求得整个试验期内单位质量猪粪每种气体的累积排放量，单位为mg·kg-1或g·kg-1。

根据CH4和N2O在100年尺度上的增温潜势分别为CO2的28倍和265倍[12]，得出每千克猪粪CH4和N2O累积排放量的CO2当量。此外，考虑到沉降的NH3-N会有1%转化为N2O-N[13]，因此，先将NH3-N转化为N2O-N，再计算出每千克猪粪总温室气体增温潜势，见公式（2）。

式中：ECO2eq为增温潜势，g·kg-1，以 CO2计；ECO2为 CO2的累积排放量，g·kg-1；ECH4为CH4的累积排放量，g·kg-1；EN2O为N2O的累积排放量，g·kg-1；ENH3-N为NH3-N的累积排放量，g·kg-1。

1.3 粪便的性质分析

试验开始前将猪粪充分混合，采集大约500 g猪粪样品，分析其水分和干物质（Dry matter，DM，105℃烘干）[14]、总氮（Total nitrogen，TN，H2SO4-混合加速剂蒸馏法）及有机碳（Total organic carbon，TOC，高温外热重铬酸钾氧化容量法）含量[15]。得到粪便的含水率为74.81%，干物质含量为251.88 g·kg-1，总有机碳为798.44 g·kg-1、总氮为28.41 g·kg-1。

1.4 数据分析

数据采用Excel 2007进行处理，试验结果为平均值±标准差。采用SPSS 17对数据进行差异显著性分析。

2 结果与讨论

2.1 环境温湿度

试验过程中的环境温度为7.50～15.20℃，平均值为11.56℃（标准偏差为1.65℃）；相对湿度为56.50%～93.90%，平均值为85.77%（标准偏差为5.10%）。见图1。

2.2 NH3的排放

图1 猪粪储存期间环境温湿度变化Figure 1 Evolution of air temperature and relative humidity during storage of swine manure

图2 猪粪储存期间NH3排放速率变化Figure 2 Evolution of emission rate of NH3during storage of swine manure

NH3的排放模式如图2所示。不覆盖的2个处理组排放量呈现出先升高后降低的趋势，而4个覆盖处理组一直维持在较低的排放水平。在相同的覆盖厚度下，与20 cm贮存高度相比，40 cm贮存高度单位质量猪粪的NH3累积排放量分别下降了110.55（不覆盖）、10.56（10 cm锯末覆盖）、1.45 mg·kg-1（20 cm锯末覆盖），下降比例分别为61.52%（P＜0.05）、52.40%（P>0.05）、45.43%（P>0.05）。与不覆盖处理相比，覆盖明显降低了NH3的累积排放量。整个42 d的试验期，对于猪粪贮存高度为20 cm的处理组来说，10 cm和20 cm锯末覆盖分别降低单位质量猪粪NH3累积排放量达88.78%和98.23%（P＜0.05）；对于猪粪贮存高度为40 cm的处理组来说，与不覆盖相比，10 cm和20 cm锯末覆盖分别降低单位质量猪粪NH3累积排放量达86.12%和97.49%（P＜0.05）。覆盖厚度越大，NH3累积排放量越低。

粪便贮存过程中NH3的排放受环境温度、粪便性质、粪便管理措施等多种因素的影响[6，11，18-19]。在本试验中，40 cm贮存高度单位质量猪粪NH3的累积排放量低于20 cm贮存高度，单位质量粪便NH3的累积排放量会随着粪便贮存高度的增加而下降，这与Li等[6]使用鸡粪进行的试验结论一致。这可能是由于粪便堆积高度增加，抑制了下部粪便NH3的排放。覆盖进一步降低了单位质量猪粪NH3的累积排放量，这与之前的一些研究结果相似[20-23]，如Clanton等[20]使用稻草覆盖猪粪的研究结果表明NH3的排放量下降了37%～86%。本试验中，覆盖降低了单位质量猪粪的NH3累积排放量达86.12%～98.23%，与其他一些研究结果略有差异，这可能与使用的覆盖材料或者覆盖厚度不同有关。覆盖之所以能降低NH3的排放可能是由于覆盖抑制了表面粪便NH3向大气排放，随着堆体高度和覆盖厚度的增加，抑制作用增强；另外可能是由于覆盖材料对NH3具有一定的吸附作用[20]，因而降低了NH3的排放。

2.3 N2O的排放

猪粪贮存初期，N2O排放速率处于较低的水平，大约1星期后开始缓慢升高，到试验的第5个星期左右达到排放高峰，此后开始下降（图3）。在相同的覆盖厚度下，与20 cm贮存高度相比较，40 cm贮存高度单位质量猪粪N2O累积排放量分别下降了6.94（不覆盖）、19.16（10 cm锯末覆盖）、21.11 mg·kg-1（20 cm锯末覆盖），下降比例分别为20.96%、45.89%、50.80%（P＜0.05）。覆盖处理对于不同贮存高度的单位质量猪粪N2O累积排放量影响不同。覆盖处理增加了20 cm贮存高度的单位质量猪粪N2O累积排放量，与不覆盖相比，10 cm和20 cm锯末覆盖分别增加单位质量猪粪N2O累积排放量达26.19%和25.59%（P＜0.05）；然而，覆盖处理却降低了40 cm贮存高度单位质量猪粪的N2O累积排放量，与不覆盖处理相比，20 cm锯末覆盖显著降低单位质量猪粪N2O累积排放量达21.82%（P＜0.05），10 cm锯末覆盖减少单位质量猪粪N2O累积排放量达13.61%，但差异不显著（P>0.05）。

图3 猪粪储存期间N2O排放速率变化Figure 3 Evolution of emission rate of N2Oduring the storage of swine manure

粪便N2O产生于不完全的硝化和反硝化过程，严格的好氧条件和厌氧条件下不容易产生N2O[25]。以前的研究报道了关于覆盖对粪便N2O排放量的影响，陆日东等[26]通过奶牛粪便堆积试验发现，覆盖降低了牛粪N2O排放量。早期的研究发现，锯末覆盖增加了牛粪N2O的累积排放量[10-11]。在本研究中，覆盖增加了20 cm贮存高度单位质量猪粪N2O的累积排放量，但降低了40 cm贮存高度单位质量猪粪N2O的累积排放量。由于O2通过自然扩散可以进入堆体内部达25 cm，虽然锯末有一定的阻隔作用，但堆体较低（20 cm），不能抑制堆体的氧化。因此较低的堆体氧化较充分，可以形成更多的硝酸盐；而对于较高的堆体（40 cm），由于空气不能进入堆体下部，导致氧化不充分，形成的硝酸盐较少，而锯末的阻隔作用进一步降低了O2供应，从而减少了硝酸盐形成，因此，降低了N2O的产生。与20 cm贮存高度相比，40 cm贮存高度单位质量猪粪N2O的累积排放量降低了20.96%～50.80%，这与Dong等[3]的研究结论相一致，他们的研究结果表明，40 cm高的猪粪较20 cm高猪粪N2O累积排放量下降了28%。不同研究结果的差异可能与粪便性质、堆体高度以及覆盖材料和厚度有关。应该对堆体内部的O2含量以及微生物活动进行研究，以便更好地说明问题。

2.4 CH4的排放

CH4的排放表现为贮存前期排放速率较高，后期排放速率较低（图4），这与Dong等[3]的研究变化趋势相一致。在相同的覆盖厚度下，CH4累积排放量随堆积高度的增加而显著增大。与20 cm贮存高度相比较，40 cm贮存高度单位质量猪粪CH4累积排放量分别增加了132.87（不覆盖）、118.72（10 cm锯末覆盖）、133.57 mg·kg-1（20 cm锯末覆盖），增加比例分别为208.45%、77.15%、70.12%（P＜0.05）。对于20 cm贮存高度猪粪来说，10 cm和20 cm锯末覆盖分别增加单位质量猪粪CH4累积排放量达141.44%和198.86%（P＜0.05）；对于40 cm贮存高度猪粪来说，10 cm和20 cm锯末覆盖分别增加单位质量猪粪CH4累积排放量达38.66%和64.83%（P＜0.05）；单位质量猪粪CH4累积排放量随覆盖厚度增加而增大。

CH4是微生物厌氧发酵的主要产物。本试验中，与20 cm堆高猪粪相比，40 cm堆高的猪粪CH4排放量显著增加，而且，覆盖进一步增加了CH4的排放量，随着覆盖厚度的增加，CH4排放量也增大。以前的研究结果也证实了这一点，Li等[6]使用鸡粪、Dong等[3]使用猪粪、Wang等[9]使用牛粪的试验都表明，较高的堆体会排放出更多的CH4。因为，较高的堆体更容易保持堆体内部的水分和厌氧环境，因此会促进CH4的生成和排放。由于覆盖可以抑制堆体与空气的接触，强化了厌氧条件，CH4产生量因而增加。朱海生等[10]使用牛粪的堆积试验表明，较高的堆体和覆盖都可以增加CH4的排放量；Berg等[27]通过覆盖液体猪粪的试验也证实了覆盖增加了CH4的排放量，此外，Amon等[28]在使用稻草覆盖奶牛场的污水试验中发现，稻草覆盖增加了21.70%的CH4排放量。因此，随着堆体高度和覆盖厚度的增加，厌氧程度进一步加大，CH4累积排放量也逐渐增加。

2.5 CO2的排放

CO2的排放趋势与CH4相似，初期排放速率较高，此后逐渐下降（图5）。在相同的覆盖厚度下，与20 cm贮存高度的猪粪相比，40 cm贮存高度猪粪CO2累积排放量分别下降了27.27（不覆盖）、24.27（10 cm锯末覆盖）、20.94 g·kg-1（20 cm锯末覆盖），下降比例分别为45.53%、51.22%、48.64%，差异显著（P＜0.05）。覆盖处理降低了单位质量猪粪CO2的累积排放量。对于20 cm贮存高度的猪粪来说，与不覆盖相比，10 cm和20 cm锯末覆盖分别降低单位质量猪粪CO2累积排放量达12.51 g·kg-1和 16.83 g·kg-1，降低比例分别为20.89%和28.10%，但10 cm锯末覆盖与不覆盖之间差异不显著（P>0.05），20 cm锯末覆盖与不覆盖之间差异显著（P＜0.05）；对于40 cm贮存高度的猪粪来说，10 cm和20 cm锯末覆盖分别降低单位质量猪粪 CO2累积排放量达 9.51 g·kg-1和 10.51 g·kg-1，降低比例分别为29.15%和32.20%，但差异均不显著（P>0.05）。

图4 猪粪储存期间CH4排放速率变化Figure 4 Evolution of emission rate of CH4during the storage of swine manure

本试验中，较高的堆体（40 cm）单位质量猪粪产生较少的CO2，这与之前的研究结论相似，在Dong等[3]的研究中发现，40 cm高的猪粪堆体比20 cm高的堆体累积CO2排放量下降了16%。对于固体粪便来说，CO2的产生主要来源于微生物好氧分解有机物质[29]，较低的堆体更容易与外界进行气体交换，因此CO2的产生量较高，而较高的堆体下层不能充分接触O2，所以单位质量牛粪的CO2产生量较低。覆盖阻止了空气与粪便表面的接触，减少了CO2的排放量。因此，随着堆体高度和覆盖厚度的增加，CO2累积排放量降低。

2.6 增温潜势

不同处理下每千克猪粪总温室气体增温潜势如表1所示。覆盖虽然降低2种贮存高度猪粪总温室气体增温潜势达11.59%～23.61%，但差异均不显著（P>0.05）。贮存高度对增温潜势产生了显著影响，与20 cm贮存高度的猪粪相比，40 cm贮存高度猪粪总温室气体增温潜势分别下降了22.80～26.06 g·kg-1（CO2基础），降低比例达36.26%～41.48%（P＜0.05）。

3 结论

（1）CO2是猪粪贮存过程中排放的最主要温室气体，NH3的温室效应较小。

（2）各处理组的单位质量猪粪总温室气体增温潜势为36.62～71.06 g·kg-1（CO2基础）。猪粪贮存高度越高，排放的总温室气体增温潜势越小。覆盖可以减少猪粪贮存过程中总温室气体增温潜势。

（3）为了减少猪粪贮存过程中温室气体的排放，建议采用覆盖处理并增加贮存高度。

表1 猪粪贮存期间温室气体增温潜势（g·kg-1，CO2基础）Table 1 Global warming potential during swine manure storage（g·kg-1，Based on CO2）