沉积盆地中油气充注与储集层成岩作用的响应关系

夏青松，黄成刚，陆 江

(1.西南石油大学 地球科学与技术学院，四川 成都 610500； 2.中国石油勘探开发研究院西北分院，甘肃 兰州 730020； 3.中海石油(中国)有限公司湛江分公司，广东 湛江 524000)

0 引 言

一直以来，储集层中油气充注史及其与成岩演化的响应关系都是油气勘探中的重要研究内容，理清这些油气充注期次与成岩矿物的相互作用对识别油气藏的类型和预测油气藏的分布具有重要指导作用。20世纪以来，已有较多的研究成果证实了油气充注对岩石中自生矿物的生长具有重要影响。主流观点认为油气充注会抑制自生矿物的发育，部分学者认为如果油气充满整个孔隙会导致该孔隙壁的自生矿物停止生长[1-5]，也有研究认为石油的侵位虽然对自生矿物具有抑制作用，但不会完全中断自生矿物的生长[6-9]。21世纪以来，学者们经过大量的模拟实验研究，进一步确认了上述结论[10-17]，烃类的充注驱替了孔隙水，使与矿物接触的孔隙水中无机离子浓度大幅降低，进而阻碍了矿物与孔隙水之间的离子交换，从而抑制了自生矿物附着在孔隙壁生长。

近年来，关于油气充注的期次及其对储集层影响方面的研究非常活跃，几乎涵盖了国内各油田重点区块，如塔里木盆地麦盖提斜坡、玉北地区、克深气田、迪北气田、克拉2气田和塔中地区沥青砂岩油田等[18-24]，准噶尔盆地玛湖凹陷西斜坡百口泉组储集层[25]，柴达木盆地英西地区渐新统湖相碳酸盐岩储集层[26-27]，鄂尔多斯盆地镇原地区长8段致密砂岩油藏和东部上古生界盒8段气藏[28-29]，二连盆地下白垩系储集层[30]，松辽盆地徐家围子断陷砂砾岩储集层[31]，渤海湾盆地东濮凹陷杜寨地区沙三段和西部斜坡带、东营凹陷永8断块和饶阳凹陷深层优质碎屑岩储集层[32-35]，东海陆架盆地西湖凹陷花港组储集层[36]，南海北部珠江口盆地渐新统低渗储集层[37]。上述研究主要从6个方面展开：①油气充注的时间和期次；②油气充注与自生矿物生长的相对先后顺序；③油气充注与储集层致密的时序关系；④油气充注对储集层物性的影响；⑤油气充注与地层异常高压的关系；⑥油气充注对储集层润湿性的影响。

成岩作用对油气充注的影响主要表现为通过改变储集层物性、孔隙结构和润湿性等3个方面来控制油气充注的速度和规模。成岩作用对储集层物性和孔隙结构的影响主要通过压实、胶结的减孔作用和溶蚀的增孔作用来完成，一定程度上改变矿物的含量和产状，进一步影响储集层孔隙结构[38]。本文通过对这些成果的全面梳理和系统总结，期望对沉积盆地中油气充注与储集层成岩作用的响应关系研究提供一定参考。

1 油气充注的时间

依据行业标准《碎屑岩成岩阶段划分》(SY/T 5477—2003)[39]可以将淡水—半咸水水介质的碎屑岩划分为5个成岩阶段，即同生成岩阶段、早成岩阶段、中成岩阶段、晚成岩阶段以及表生成岩阶段(表1)。通常来讲，烃源岩中有机质的成熟发生在中成岩阶段A期，低成熟或成熟的有机质生成的油气开始充注到储集层中，根据不同盆地不同区块的地质构造背景，有的持续沉降，埋藏深度加大，有的随构造运动开始抬升，埋藏深度减小，有的在沉降与抬升之间反反复复。储集层中油气充注情况也存在较大的差异性，多数区块存在油气多期充注，并最终形成现今的油气富集格局。地层埋藏深度变化造成的储集层压实作用变化，孔隙水中离子浓度变化造成的储集层中自生矿物不同生长情况，有机质的丰度和成熟度所控制的油气源生成量及地层压力变化情况等，均对油气充注过程具有重要影响。

以塔里木盆地库车凹陷克拉2气田储集层的油气充注研究[23]为例，结合研究区块的实际地质背景，在其主要储集层的埋藏史与包裹体均一温度资料基础上，刻画出其油气充注的具体时间。克拉2气田储集层的油气充注共发育3期：第1期为低温、高盐度的低成熟油气流体，以记录在石英愈合裂隙、长石解理和方解石胶结物中的黄褐色荧光包裹体为代表；第2期为高温、高盐度的高成熟油气流体，以记录在石英愈合裂隙和白云石胶结物中的黄白—蓝白色荧光包裹体为代表；第3期为高温、低盐度的天然气充注，以记录在石英愈合裂隙和铁白云石胶结物中的无荧光气烃包裹体为代表。将上述3期包裹体均一温度分别投点到埋藏史中，可以从横坐标上读出其充注时间分别为18、6、4 Ma(图1)。显微镜下可见油层中砂岩的石英次生加大边要远小于水层中砂岩的石英次生加大边，说明油气充注抑制了自生硅质矿物的沉淀。

表1 淡水—半咸水水介质碎屑岩成岩阶段划分Tab.1 Division of Diagenetic Stages of Clastic Rocks for Aqueous Medium of Freshwater and Brackish Water

注：数据引自文献[39];Ro为镜质体反射率；Tmax为最大热解峰温度。

第1、2、3期油气充注的捕获温度分别为95 ℃、114 ℃、123 ℃；图件引自文献[23]图1 库车凹陷克拉2气田储集层的埋藏史和油气充注Fig.1 Burial History and Hydrocarbon Charging of Kela2 Gasfield Reservoir in Kuqa Depression

国外关于油气充注时间的研究成果也较为丰硕，Wilkinson等重建和恢复了英国北海Brent组储集层的油气充注史，并在此基础上预测了油气田的分布和规模[40]。研究结果表明，Brent组发生了两期油气充注，自生块状高岭石的氧同位素组成与深度呈协同变化趋势，而在中部页岩处存在一个区域性的渗透屏障，早期蠕虫状高岭石与油气充注同步，且两套储集层分别位于该套页岩之上和之下。包裹体与埋藏史分析结果显示：早期缓慢的油气充注发生于50～80 Ma(温度为45 ℃～70 ℃)，随后部分油气发生逸散，各种成岩活动开始活跃，包括捕获了各类包裹体的石英生长和次生加大；晚期油气充注发生于0～10 Ma(温度为90 ℃～100 ℃)。

2 早期油气充注储集层具抗压实作用

纪友亮等认为压实作用在埋藏深度达3 500 m时基本停止，取而代之的是压溶作用，颗粒紧密排列，呈缝合线接触，局部应力使刚性颗粒出现微裂隙[41]。但在实际勘探中，埋藏深度大于3 500 m时仍可见孔隙度较高的储集层发育，主要是由于早期油气充注使得岩石具有一定的抗压实作用。其成因机制可分为两种情况：一种为原始有机质的生烃增压；另一种为流体排出受阻形成了地层超压。

储集层附近烃源岩中干酪根成熟后生成的石油、天然气和水的体积远远大于原干酪根本身的体积，据Harwood计算，含1%有机碳的烃源岩，所产生流体体积的净增率是0.12%～0.16%，相当于孔隙度为10%的页岩总孔隙度体积的4.5%～5.0%[42]。此外，多相流体渗透率之和约为单相流体渗透率的10%，烃类排出和水形成多相流体，导致流体排出受阻，形成超压[2]，成岩作用早期油气充注能够很好地保存孔隙(图2)。因此，超压层的孔隙度在随深度变化趋势上表现为明显的异常高值，如临南洼陷沙河街组孔隙度随深度变化趋势中，夏35井和夏501井分别在3 260 m和3 525 m深度处出现超压层，孔隙度高于正常趋势段(图3)。

图2 显微镜下烃类的早期占位现象Fig.2 Early Occupancy of Hydrocarbons Under Microscope

图件引自文献[42]图3 临南洼陷沙河街组孔隙度随深度变化趋势Fig.3 Variation Trends of Porosity with Depth for Shahejie Formation in Linnan Subsag

3 油气充注伴随着有机酸的溶蚀作用

溶蚀作用在储集层成岩演化中扮演着重要的增孔作用，根据矿物种类和流体性质主要分为4类重要溶蚀作用：①大气淡水的溶蚀作用；②有机酸的溶蚀作用，主要溶蚀长石等铝硅酸盐矿物和碳酸盐矿物；③碱性条件下石英的溶蚀作用；④碳酸盐岩中TSR溶蚀作用。上述众多的溶蚀作用中，有机酸的溶蚀作用最为普遍，有机质演化过程中，干酪根的含氧侧链在热演化早期阶段的大量断裂会产生有机酸，且微生物代谢也会产生一定量的有机酸，这些有机酸随着油气充注进入储集层之后会对方解石、长石等易溶矿物进行溶蚀，同时为石英次生加大提供SiO2来源，因此，碎屑岩储集层中常见长石溶解与石英次生加大的共生现象。早期连生的碳酸盐胶结物可在一定程度上增加岩石的抗压实强度(图4)，在上覆沉积物不断增加的埋藏成岩过程中可保存岩石的部分孔隙。进入成岩中期，随着有机质不断成熟，储集层中油气充注往往会伴随着有机酸的充注，这些早期胶结的方解石胶结物在酸性流体作用下会发生部分溶蚀，从而增加了岩石的孔隙度和孔喉连通性，使得岩石物性变好。

4 油气充注抑制胶结作用

油气在储集层中的充注和聚集可改变孔隙水的化学组成，从而导致孔隙水中无机离子浓度的降低，并通过改变孔隙水的pH值或通过烃类流体部分替换孔隙水而阻碍了矿物-离子之间的物质交换，从而抑制了新的自生矿物的形成和矿物的交代与转化。总体上，油气充注可抑制胶结作用、交代作用、重结晶作用等。

4.1 石英次生加大

成岩过程中，在各类长石的溶蚀和黏土矿物的转化过程中往往会释放出Si4+，酸性环境下这些Si4+会附着在石英颗粒边缘生长，从而形成次生加大边，且次生加大边中常发育油-水两相包裹体。因此，当储集层中充注的油气较少时，孔隙中的含油饱和度较低，石英次生加大仍会持续进行(图5)；当含油饱和度较高时，石英次生加大现象才会停止[40]。Haszeldine等通过研究得出油气充注使得孔隙中的含水饱和度低于20%时，会抑制石英次生加大生长[43]。Worden等也认为亲水储集层的含油饱和度需要达到较大值才能抑制石英次生加大胶结作用，而亲油储集层仅需要相对较低的含油饱和度即可对石英次生加大胶结作用产生抑制效应[44]。

当油气充注时间较早时，孔隙中的油气会驱替原先孔隙中富含矿物质的孔隙水，因此，矿物的沉淀和胶结会受到抑制；当油气充注时间较晚或者孔隙中早期充注的油气饱和度较低时，石英次生加大可能已经形成。Marchand等将Miller油田油-水层的孔隙度和石英胶结率随深度变化趋势进行了对比[1]，结果表明孔隙度随深度增大而减小的趋势与石英胶结率随深度增大而增大的趋势呈“镜像关系”(图6)，且在油气充注中油层的石英胶结作用明显较弱，而水层的石英胶结作用较强。因此，油气充注对孔隙的保存具有一定贡献。

自生石英生长的开始时间受埋藏史和地层温度控制，可根据自生石英中流体包裹体的均一温度得出，结合埋藏史可进一步判断石英胶结作用与油气充注的先后次序，从而评价油气充注对储集层的影响。Marchand 等通过研究Miller油田Brae组砂岩埋藏史，得出其石英次生加大开始温度为70 ℃，对应时间为70 Ma，油气充注时间为40 Ma，则自生石英持续生长了30 Ma，油气充注前已经发生大量的石英胶结作用，油气充注后胶结作用得到一定程度抑制[1]。

Walderhaug提出了一种动力学方程用于定量计算油气充注对石英胶结率的影响[6]。其计算公式为

lnr=lnB-Ea/(RT)

(1)

式中：r为石英胶结率；B为频率因子；Ea为活化能；R为气体常数；T为开尔文温度。

图4 早期连生的方解石胶结物Fig.4 Early Continuous Growth Calcite Cements

图5 低含油饱和度条件下石英次生加大Fig.5 Secondary Growth of Quartz Under Low Oil Saturation Conditions

图件引自文献[1]图6 Miller油田孔隙度和石英胶结率随深度变化趋势对比Fig.6 Comparison of the Variation Trends Between Porosity and Quartz Cementation Rate with Depth in Miller Oilfield

式(1)中的常数通常采用挪威大陆架的数据，即Ea=58 J·mol-1，B=5×10-12。Marchand等将该公式进行了修正，认为B=2.8×10-12更为合适Miller油田Brae组砂岩，并对该储集层进行了模拟计算，得出其石英胶结率的理论预测值和实测值相关关系(图7)[1]。结果显示，该储集层的油气充注使得油层的石英胶结率实测值比理论预测值降低最高为15%，而水层的石英胶结率实测值与理论预测值基本相当(图7)。根据上述研究成果可以判断油气充注优先通过的区域，其石英胶结率较小，孔隙度较好。因此，通过对自生石英的定量化计算，根据其含量分布特征可判断油气的优势运移路径。

图件引自文献[1]图7 Miller油田Brae组砂岩石英胶结率的理论预测值和实测值相关关系Fig.7 Correlation Between the Theoretical Predicted and Measured Values of Quartz Cementation Rate in Brae Formation Sandstones of Miller Oilfield

石英胶结物的形成主要涉及到硅质来源、硅质运移和硅质沉淀。任何环节被减缓、阻碍或抑制都能影响自生石英的生长，早期油气充注可以通过改变孔隙水从而阻断硅质来源，但对于硅质运移和硅质沉淀的控制在后续研究中也不容忽视。

4.2 碳酸盐胶结物

油气充注对碳酸盐胶结物的影响主要体现在两个方面：①油气注入会抑制碳酸盐矿物的沉淀；②有机质成熟过程中释放的有机酸和高温时油气裂解释放的有机酸均对碳酸盐胶结物具有一定的溶蚀作用[45-46]。烃类在压差作用下运移进入储集层时，伴随着大量有机酸和源岩中的溶解物，在储集层/源岩的界面附近受界面效应的影响，形成早期的碳酸盐包壳，完全运移至储集层后，早期形成的碳酸盐胶结物和长石等易溶组分会发生部分溶蚀，生成富含Ca2+、Si4+、Fe2+流体和高岭石等矿物，局部沉淀出微晶含铁碳酸盐胶结物和自生石英。随着油气充注过程持续进行，储集层内部出现局部油、水分异活动，含铁碳酸盐胶结物变细晶—中晶。油气充注晚期，油、水分异完成，在油-水界面附近形成连晶含铁碳酸盐胶结物。油-水两相流体运移时，由压力降低引起的流体内部CO2分压降低，导致在流动界面上碳酸盐矿物沉淀，但在油气充注储集层的增压过程中，随着储集层内部压力的增高，部分碳酸盐矿物会逐渐发生溶解，使得砂体边缘的碳酸盐包壳反复置换，构成复杂的储集空间面貌。

油气充注对碳酸盐沉淀或溶解的影响受温度-压力条件和含油饱和度控制。葛云锦等通过人工合成碳酸盐烃类包裹体实验证明了油气充注不会使方解石停止生长，且油水质量比大于70%时，方解石的沉淀明显受到抑制(图8)；同时认为油成熟度越高，对自生矿物生长的抑制作用越强[13]，当地层温度在200 ℃以上时，方解石发生明显的溶蚀作用[47]。陈勇等通过实验室人工合成了包裹体，并对储集层包裹体形成机制和分布特征的主控因素进行了研究[48]。实验结果表明，方解石中的包裹体明显多于石英中的包裹体，石油更易进入亲油矿物裂隙，使得裂隙被浸染而未愈合，亲水矿物外部的水膜易将石油与矿物分隔开，裂隙中的水可不断提供晶体生长所需要的物质，从而使之持续生长。

图件引自文献[13]图8 实验模拟的烃类包裹体数量变化Fig.8 Quantitative Variation of Hydrocarbon Inclusions Based on Experimental Simulation

4.3 黏土矿物

前人研究结果显示，油气充注对伊利石和绿泥石两种黏土矿物的生长具有较为明显的抑制作用[42,49]，含油饱和度和自生黏土矿物含量成反相关关系。段云歌等统计了临南洼陷沙河街组储集层中的黏土矿物含量，干层中伊利石含量较高，最高可达45%，随着含油饱和度增加，伊利石含量逐渐下降，油浸储集层的伊利石含量(体积分数，下同)仅为10%[42]。

在微观形貌上，油气充注也会影响黏土矿物晶体的生长。Friis等通过研究Faroe-Shetland盆地西南部Vaila组砂岩储集层得出，开放孔隙中油接触颗粒表面的绿泥石膜较平滑，少见叶片状绿泥石晶型，而颗粒接触部位附近生长的绿泥石晶型较好，因为毛细管束缚水作用，油气充注时未附着在该部位，使绿泥石可以继续生长出较好的晶型(图9)[14]。

图件引自文献[14]图9 Faroe-Shetland盆地西南部Vaila组砂岩储集层中油气充注对绿泥石晶型的影响Fig.9 Influence of Hydrocarbon Charging on the Growth of Chlorite from Vaila Formation Sandstones in the Southwest of Faroe-Shetland Basin

埋藏环境下的自生高岭石主要来自于长石的溶蚀，溶蚀长石的酸性流体主要为与烃类活动相伴生的有机酸。因此，储集层中的高岭石含量多与其含油饱和度成正相关关系[50]。油水同层中的高岭石含量最高，当油水同层中H2O质量分数大于20%，酸性流体活动性增强，长石的溶解也随之增强，从而促进了高岭石的生成。值得注意的是，大气淡水溶蚀作用形成的高岭石含量与油气充注无关。

5 油气充注与储集层润湿性的相互影响

岩石中碎屑颗粒和自生矿物的种类、成分、含量以及排列方式决定着储集层润湿性，进而影响着油气充注阻力。尤其是黏土矿物充填在孔隙中或者附着在颗粒表面，直接影响着孔隙壁对液体的吸附力、界面张力、毛管压力以及润湿性[51]，进而影响着油气运移和成藏。当砂岩颗粒紧密接触时，薄膜状黏土矿物末端的纤维状物质相互交叉形成黏土桥，增加孔隙的复杂程度，将较大直径的孔隙和喉道分割为数个较小直径的孔隙和喉道，从而增加了流体的运移阻力。

陈勇等研究得出碎屑岩中的石英、长石是亲水矿物，但在油气成藏过程中，油气充注使其活性物质的极性端被吸附在颗粒表面，形成油膜，从而使得储集层变为亲油性质[48,51]。储集层由亲水变为亲油可减小后期油气充注的阻力，如鄂尔多斯盆地陇东地区长81段低渗储集层的成藏中，第一次油气充注发生在晚白垩世，其形成的原生油气藏虽被后期构造运动改造和破坏，但该期的油气充注改变了储集层润湿性，凡是储集或者运移过原油的储集层均变为中性—弱亲油性，使毛细管力成为油气充注的主要动力[52]。方解石矿物的亲油和亲水特征不明显，但先进入的流体运移较为容易，后进入的流体则很难将先进入的流体驱替出来。固体有机质和硫化物为憎水矿物[48]。

岩石中大量存在的黏土矿物也影响着岩石的润湿性。黏土矿物因晶格组成的差异而具有不同的润湿性：蒙脱石和伊利石为亲水矿物，蒙脱石具有较强的离子交换能力，大量吸附水附着在颗粒表面使之具有亲水性；高岭石的离子交换能力较差，吸水性较弱，容易在其表面形成油膜使之具有亲油性。因此，油气充注过程中，长石的溶蚀及其高岭石化作用不仅能产生次生孔隙，增大储集空间，而且还能改变储集层润湿性，使其变为弱亲油性质，有利于油气充注。深究其机理可以发现，黏土矿物的润湿性主要受控于其分子结构[52]。蒙脱石(Al2Mg2Si4O10(OH)2·nH2O)为2∶1型层状结构含水铝硅酸盐，具有强膨胀性，由两片(Si,Al)-O四面体片中间夹一片Al(Mg,Fe)-(O,OH)八面体片组成，该晶体的每一单元层的两面都是(O)层，层与层之间通过分子吸力维持，遇水易分散，同时吸附可交换的阳离子(如Na+、Ca2+)，用以平衡置换引起的正电荷亏损，蒙脱石的晶间距相对较大，为1.4 nm。高岭石(Al2Si2O5(OH)4)为1∶1型层状结构硅酸盐，由一片(Si,Al)-O四面体片和一片Al-(O,OH)八面体片组成，该晶体的每一单元层的两面分别为 (OH)层和(O)层，其中(OH)层具有很强的极性，在片与片之间容易形成氢键，引力很强，晶间距仅为0.72 nm，晶格中几乎没有离子交换能力，水不易进入，因而这类黏土矿物比较稳定，不易分散。

6 结 语

(1)烃源岩中有机质的成熟自中成岩阶段A期开始，低成熟或成熟有机质生成的油气开始充注到储集层中，后期随着构造运动对储集层的改造，可能发生二次或多次油气充注和运移聚集，形成次生油气藏。不同地区储集层中油气充注情况存在较大的差异性，多数区块存在多期充注，并最终形成现今的油气富集格局。因此，油气充注的时间可从中成岩阶段A期到晚成岩阶段，期间可持续充注，亦可间歇性充注。

(2)早期油气充注可一定程度上增加储集层的抗压实作用，有利于孔隙的保存。其成因机制包括两种情况：一种为原始有机质的生烃增压；另一种为流体排出受阻而在储集层中形成地层超压。

(3)有机质演化过程中，干酪根的含氧侧链在热演化早期阶段大量断裂产生有机酸，且微生物代谢也会产生一定量的有机酸，这些有机酸随着油气充注进入储集层之后会对方解石、长石等易溶矿物进行溶蚀，同时为石英次生加大提供SiO2来源。因此，油气充注会带来一系列溶蚀和沉淀作用，从而改变岩石的物性和孔隙结构。

(4)油气充注可改变储集层中孔隙水的化学组成，从而导致孔隙水中无机离子浓度的降低，并通过改变孔隙水的pH值或通过烃类流体部分替换孔隙水而阻碍了矿物-离子之间的物质交换，从而抑制了新的自生矿物的形成和矿物的交代与转化。总体上，油气充注可抑制石英次生加大，促进碳酸盐矿物的溶蚀作用以及改变黏土矿物的晶型和含量等。

(5)早期油气充注使其活性物质的极性端被吸附在颗粒表面，形成油膜，从而使得储集层变为亲油性质，储集层由亲水变为亲油又可减小后期油气充注的阻力。