WWER-1000型机组一回路碘峰及净化时间预测方法的研究与应用

□肖小祥

一、引言

轻水堆核电站燃料棒一旦发生破损，裂变产物(FP)就会释放到一回路冷却剂中，给核电厂的安全、经济和环境造成不良影响。机组燃料出现缺陷时，停堆过程存在碘峰释放效应，碘峰时一回路比活度能否降低至限值将对以下几方面有影响：一是反应堆开盖后厂房空气污染和剂量场；二是人员内、外照射风险评估；三是大修集体剂量和关键路径。

国内外核电机组在发生燃料缺陷时，对碘峰预测工作一般会参考美国核管会NRC研究的成果：停堆过程尖峰效应可使一回路FP(碘和RIG)活度值为正常运行期间的10～1,000倍，该法是从统计学角度进行评估，对电站实际运行指导意义不大，主要是碘峰净化时间计算时未考虑包壳向一回路的释放率不断变化。

二、碘峰预测方法的研究

(一)缺陷燃料棒向一回路释放FP。当燃料元件出现缺陷时，从燃料芯块向包壳气相空间释放的裂变碎片将通过缺陷进入一回路，造成碘、RIG活度上涨。包壳气相空间向一回路释放FP的原子数按式1计算：

Ns=vi·Ngi

(1)

其中：Ns:从包壳气相空间向一回路释放的原子数，atoms/s；vi：缺陷包壳向一回路的释放速率，s-1；Ngi：缺陷包壳气相空间内FP总量，atoms。因此，估算碘峰时一回路碘的活度值只需要估算vi·Ngi在碘峰时的理论值即可。

(二)碘与RIG的释放机理。物性、形态不同的碘、RIG从包壳气相空间向一回路的释放速率不同，造成了一回路裂变核素比活度差异。功率运行时，挥发性碘不断进入一回路，但其释放速率远低于RIG，是因为气态的RIG从包壳释放至一回路时难以被捕集，而碘在各种物理、化学过程中易被捕集或吸收[1]。NB/T 20194-2012，当燃料包壳破损率长期保持0.25%运行时，RIG的释放速率系数也是所有元素中最大的，其中元素Xe和I的释放速率系数分别为6.5E-8和1.3E-8 s-1。相同破损率下，除133mXe和133Xe释放系数随包壳破损尺寸减小而略有增加外，其它核素释放系数随包壳破损尺寸减小而减小[2]。对于133mXe和133Xe，包壳破损尺寸为10μm时相对于34μm时释放速率分别增加5.49%和4.90%，与燃料的破损率无关。133Xe半衰期长，在功率运行时的释放速率可近似为停堆过程中碘的释放速率，建模计算误差小。

(三)一回路碘、RIG质量平衡模型建立。WWER机组燃料缺陷时，考虑从包壳气相空间向一回路的实际释放量须考虑净化、除气、换水、衰变等因素，一回路FP的质量平衡模型(图1)，通过数学建模计算。

图1 一回路FP去除流程示意图

则一回路FP原子数随时间变化的微分方程：

(2)

其中：NJAA:一回路核素原子数，atoms；λ:衰变常数，s-1；Ns=vi·Ngi；QKBE：净化流量，kg/s；QJEW：至除气系统的流量，kg/s；QKBA：KBE出口至除气器的流量，kg/s；W：一回路水装量，L；η1：KBE对核素的去除效率，%；η2：除气效率，%；a：除气器与一回路的核素活度比；T：燃料循环时间，s；t：运行时刻，s；B0：硼酸初始值，mg；B：硼酸变化值，mg/s；L：一回路泄漏率，L/s。

如计算131I时，KBE对131I的净化效率近为99%，而对RIG的净化效率不到0.1%；除气器对131I的除气效率约为0.1%，但对RIG高达99%。由于一回路换水是通过下泄进入除气器后再排至KBB水箱的，因此对于131I换水时除气器与一回路的核素比活度比近似：a=主泵轴封组件冷却水流量/下泄流量=0.57，因除气效率高，对于RIG无需考虑换水影响。对于131I、133Xe核素，分别化简为式3、4：

(3)

(4)

当t足够长，包壳向气相空间释放与一回路衰变、净化平衡时，积分可得式5、6：

(5)

(6)

可通过实验室与在线监测数据获得NJAA，vi·Ngi即可求。俄方在FSAR12通过RELWWER程序得出单燃料循环裂变核素产额以及包壳气相空间内裂变核素的含量。包壳完整时，气相空间中各核素的平衡总量远远大于计算得出的平衡释放量，故可认为在缺陷时包壳气相空间内核素的比例基本不变，由此推出式7：

(7)

三、碘净化时间预测

停堆时随着功率的降低、包壳环境的改变以及后期一回路压力的下降，导致包壳向一回路释放的碘量也在不断变化，根据U2C7的实际碘峰曲线趋势，结合其他压水堆核电经验，可认为在停堆期间碘峰变化趋势符合衰减方程的特征曲线，如图2。

图2 U2C7停堆期间131I与一回路压力、KBE流量变化趋势

碘峰出现后，在KBE流量参数不变的情况下，主回路的131I比活度逐渐减少，说明131I从燃料包壳到主回路的释放量在逐渐减少。故假设131I从包壳向一回路的释放量遵循指数衰减规律，见式8：

vi·Ngi=AeBt

(8)

A：从包壳向一回路的释放量；B：衰减常数，根据大修的实测值列方程组，拟合求得，-0.14。

由于一回路碘峰是在释放量的衰减与KBE净化协同作用下共同形成的峰值，可得积分式9：

(9)

C：实际测量的一回路比活度，Bq/L;K：KBE对131I的净化效率，%；M：不定积分常数。

常规计算由于未考虑包壳释放速率，因此无法解释在净化床流量降低后核素反弹的现象，更无法预测比活度。而根据式9，只需将KBE净化流量降低前131I比活度数据输入，即可求得停运主泵后一回路131I的反弹值，进而根据停运主泵至开盖前的计划时间，可估算出开盖前131I的比活度；倘若通碘峰预测值代入计算，可在大修前根据KBE流量降低的计划时间、KBE流量降低后至开盖前的总时间，预测一回路131I的比活度值，为电厂制定反应堆开盖前的限值提供数据支持。

四、结语

结合WWER机组实际功率运行的核素比活度、净化流量、净化床效率等，从机理上分析了RIG逃逸与碘释放的区别，通过大量实际的功率运行数据，建立了一回路裂变核素比活度计算的数学模型，最终得出了一种能够推测碘峰大小和净化时间的方法。在燃料气密性缺失时，对停堆过程中131I峰值进行了预估，并对净化到反应堆开大盖前的净化时间和最终浓度进行了预估，保障了大修进度。