土壤—水稻镉生物有效性预测模型研究进展

夏蔓蔓 何腾兵

摘    要：重金属镉（Cd）在土壤—水稻中的迁移转化过程极其复杂且影响因素较多，稻米中Cd的累积会对人体健康造成严重的影响，而稻米Cd的危害取决于Cd的生物有效性，因此，运用数学模型对土壤—水稻镉生物有效性进行模拟预测，已经成为该领域比较热门的研究内容。建立土壤—水稻镉生物有效性预测模型可为环境风险评价、土壤环境质量标准及农产品安全阈值制定提供有效的工具，并为生产安全稻米提供参考。本文对现有的经验（统计）模型、机理模型和半机理模型以及它们的适用范围和优缺点进行综述，并概括土壤类型及其性质对稻米Cd积累的影响，同时探讨当前预测模型的局限性，提出建立注重学科交叉且更为全面、整合度更高的土壤—水稻镉生物有效性预测模型将是今后的发展趋势。

关键词：土壤—水稻系统;镉;生物有效性;预测模型

中图分类号： O614.24+2， Q938.1+3， N945.12       文献标识码： A       DOI 编码：10.3969/j.issn.1006-6500.2019.02.003

Abstract： The migration and transformation process of heavy metal cadmium（Cd） in soil-rice system is extremely complex and has many influencing factors. Accumulation of cadmium in rice may cause serious effects on human health， and the harm of cadmium in rice depends on the bioavailability of Cd. Therefore， using mathematical models to simulate and predict the bioavailability of cadmium in soil-rice system has become a hot topic of this field. The establishment of cadmium bioavailability prediction models in soil-rice system could provide an effective tool for environmental risk assessment， soil environmental quality standards and safety threshold of agricultural products， and also provide a reference for the production of safe rice. This paper reviewed the application range of three existing models including empirical（statistical） models， mechanism models and semi-mechanical models as well as their advantages and shortcomings， and also summarized the effects of soil types and properties on Cd accumulation of rice. At the same time， the limitations of the current mathematical models were discussed， suggesting that a more comprehensive and integrated mathematical models to simulate and predict the bioavailability of cadmium in soil-rice system with emphasis on interdisciplinary study will be the trend of the future development.

Key words： soil-rice system; cadmium; bioavailability; prediction model

20世纪以来，随着采矿、冶炼、建筑以及加工制造业等的迅猛发展，工业“三废”的大量排放和人口数量的迅速增长以及化学农药和污水污泥的过度使用，使得土壤污染特别是稻田土壤的重金属污染问题愈发严重。据报道[1]，中国被重金属污染的农田近2.0×107 hm2，其中被镉（Cd）严重污染的土壤就近2.8×105 hm2。Cd对人体的的毒害非常大且不是人体所必需的营养元素，其会在人体某些器官如肾、肝和脾等中累积，并与体内各种酶及蛋白质等发生生化反应，从而诱发多种疾病，严重威胁人类健康。水稻是我国的首要粮食作物，同时我国的水稻生产量和消费量在全球排名第一[2]。研究表明[3]，世界上许多地区和国家的居民都以食用大米为主，而土壤中的Cd极易被水稻吸收，因此，食用大米便成为Cd毒害人类的最主要途径。据统计[4]，我国稻米样品中有2%～13%Cd含量超过0.2 mg kg-1的安全限值。相比于其他的土地利用类型，农用地稻田由于其培育人类重要粮食作物的特殊性，其Cd污染更易诱发人体Cd的健康风险，因此研究由稻田Cd污染而导致的稻米Cd污染问题非常必要[5]。

对于土壤—水稻系统，稻米中Cd含量的高低决定了Cd对人体危害的大小。稻米Cd含量的分析测试需要耗费庞大的资金和大量的时间，因此，研究Cd在土壤—水稻中的迁移转化规律越来越受到人们的关注。在大量实验数据基础上，对Cd迁移转化的影响因子进行分析，明确主要驱动因子，构建定量的預测模型并进行验证，以探索Cd在土壤—水稻中的迁移转化规律，并通过该模型对稻米中Cd含量进行估算，已成为该领域当前研究的一项重要内容。探索并建立土壤—水稻镉生物有效性预测模型，对研究稻米Cd安全阈值和环境质量安全标准以及提高稻米的食用安全性具有深远意义。

1 土壤—水稻镉生物有效性预测模型

在探讨建立中国农业土壤环境质量基准时，周启星等[6]提出建立从土壤到作物可食部位的预测模型。根据稻田土壤Cd含量及其理化性质建立预测模型来推断出稻米Cd含量以及其安全限值，不仅可为稻米Cd的风险评估以及卫生安全等提供一种快速有效方法和手段，而且对稻田土壤Cd后续的膳食暴露评估工作大有益处。目前，常用的土壤—水稻镉生物有效性预测模型主要有经验模型、机理模型和半机理模型。虽然3种模型由于实际情况的不同而在指标间存在差异，但是在特定研究条件下却都能达到比较准确预测稻米中Cd含量的目的。

1.1 经验（统计）模型

经验模型的演变主要分为3种模式：

（1）一些研究者把Kd（固液-分配系数Kd = 吸附态/水溶态）与土壤属性中的有机质、酸碱度和阳离子交换量等相联系，判定主要影响因子，提出经验性的预测模型[7-8]。Kd并非一个常数，会受到元素本身特征以及土壤固相和土壤孔隙水性质的影响。探讨土壤属性与Kd之间的关系可以实现不同土壤中重金属在固相和孔隙水中的分布，高Kd值表明金属已被固体通过吸附反应保留，而低Kd值表明大部分金属仍然保留在可用于运输和生物或地球化学反应的溶液中[8]。

（2）通过Freundlich方程发展预测模型并与土壤属性中的酸碱度（pH）、有机质（SOM）、阳离子交换量（CEC）、可溶性有机碳、黏粒含量和铁铝氧化物等相联系，来预测不同污染程度土壤中自由离子态和可溶态Cd的浓度[9]。Freundlich吸附式演变而来的经验模型通常是将土壤重金属全量及土壤基本理化性质（主要为pH值和SOM）代入方程式，计算出土壤中重金属的溶解态或离子态含量，进而估算植物体内的重金属含量[10-11]。该模型的基本表达形式为：log（Cplant）=a+b×log（Csoil）+c×pH+d×log（SOM）+……其中，pH值为土壤pH值，SOM为土壤有机质含量，a、b、c、d为常数。

（3）生物富集系数（BCF）也常用来预测植物体内重金属的生物有效性，并在经验模型中得到广泛地应用。BCF值定义为生物受体与环境介质中污染物浓度的比值，且通常采用污染物总量表征[12]。有研究表明[13]，将BCF与显著影响植物吸收重金属的土壤性质如pH值、有机质等建立预测模型，可将土壤性质与BCF间的关系量化，这样植物可食部位中Cd的含量就能被较准确地估算出来。在该原理的基础上，薛强等[14]建立了水稻、小白菜可食部位中Pb、Cd、As、Hg含量的预测模型。和君强等[15]采用长沙某地稻田土壤—糙米Cd点对点数据，通过BCF和Burr-Ⅲ物种敏感性分布（SSD）方程，运用数据归一化处理，探讨了保护95%稻米品种的土壤Cd限值（HC5）与土壤性质参数的量化关系，并构建了不同土壤条件下土壤Cd的HC5预测模型。

经验模型通常是结合多元回归分析法来共同预测植物中重金属的生物有效性，多元回归分析结合经验模型是估算稻米Cd含量最常用的预测方法[16]，该方法是对影响稻米Cd累积的土壤理化性质如土壤全Cd含量、pH值、SOM、Eh、CEC和土壤类型等相关因子进行分析测定后，采用最小二乘法估计模型参数来建立的数学模型，模型决定系数为R2，R2越接近1，表明模型拟合结果越好;反之，则较差[17]。常见的多元回归分析方法可分为一般（简单）线性回归，逐步线性回归，次多项式回归，主成分回归等多种[18]。Kempen B等[19]研究表明以土壤全Cd含量、pH值、土壤粘粒和SOM为影响因子构建的多元回归预测模型（R2adj=66.1%）比只以土壤全Cd作为影响因子构建的简单线性回归模型（R2adj=28.1%）有着更好的预测效果。R？觟mkens等[20]运用多元回归模型很好地预测了土壤有效Cd、锌含量、pH值和CEC对水稻累积Cd的影响，并运用此模型筛选出了台湾地区一些Cd污染严重导致不宜种植水稻的区域，为该地区的稻米食品安全提供了参考。王梦梦等[21]对我国中南地区某县土壤的全Cd含量与稻米Cd含量进行简单线性回归分析，显示二者之间相关性极为显著，土壤pH值、CEC、SOM对稻米Cd含量也有影响但每一项的相关性不显著，而运用逐步线性回归模型加入土壤全Cd含量、pH值、CEC或SOM后，相关性逐步提升，经验证明该模型可较好地预测南方某县稻米Cd的累积量。

1.2 机理模型

常用于预测土壤—水稻镉生物有效性的机理模型为多表面模型，它认为土壤是一组独立的吸附表面，即有机质、黏粒矿物和氢氧化物（无定形和结晶）。使用吸附剂和离子交换模型，结合无机溶液化学模型或氢氧化铝沉淀[Al（OH）3]和氯代磷酸盐[Pb5（PO4）3-Cl]模型等来预测土壤中重金属的形态[22]。通常使用NICA-Donnan模型（Nonideal competitive adsorption Donnan model）研究可溶性和吸附于固相有机质的Cd2+，使用双边DDL模型（two site diffusive double layer model）研究氢氧化物，使用Donnan模型（non-specific Donnan type exchange model）研究吸附于黏粒矿物的Cd2+。这些多表面模型，可以充分预测受污染土壤中重金属在多种条件下的浸出，而不需要任何参数的拟合[23]。土壤有机质控制着土壤中Cd2+的活性，是土壤中最为重要的吸附剂，在重金属污染严重的情况下，土壤黏粒矿物对Cd2+的吸附量会大大增加[24]。Brennan等[25]建立了玉米从土壤中吸收、迁移和转化重金属的机理模型，基于该模型深入地研究玉米从土壤中吸收重金属，并从根部迁移至地上部的控制机理以及玉米籽粒积累重金属各过程之间的相互作用，得出该模型可以很好地预测玉米籽粒中重金属的含量。

机理模型对土壤—水稻镉生物化学环境行为具有较高的解释度，用该模型来预测重金属的形态分布以及在植物中的吸收转化是未来研究土壤重金属有效性的发展方向。但该建模过程要求的数据量较大，且目前对于植物吸收和迁移重金属的作用机理尚不十分明确，土壤和植物参数的测定也具有相当大难度，同时建立该模型时运用了大量的假设，导致很多参数值的不确定性程度较大。因此需加强对土壤中各种复杂组分（如各物质表面间相互作用对重金属吸附的影响机制、各種天然吸附剂表面的复杂性）的作用过程，以及土壤—植物系统中不同界面Cd的反应过程的研究[26]。而与机理模型相比较，经验模型所需的数据输入较少，计算时间较短，也不需要进行迭代运算，因此它们非常适合大范围的应用或者当数据比较有限时使用[27]，当前的模型研究也还是着重于经验模型。

1.3 半机理模型

近年来，将污染物形态分析与其迁移路径（土壤固相—土壤溶液—植物根表—植物根内—植物地上部）相结合的半机理模型也得到该领域研究者们的普遍认可[28]。植物对土壤中重金属的吸收转化不仅取决于土壤中重金属的生物有效性，且与植物生长过程中物质迁移、转化和积累的生物特性息息相关。假设植物对重金属的吸收转化速率取决于土壤溶液中重金属离子的浓度和植物本身的蒸腾水量，Peijineburg W等[29]对17种土壤进行了大田试验，最终建立了生菜积累重金属的半经验半机理动态模拟模型。利用生物膜仿生材料——聚二甲基硅氧烷（polydimethylsiloxane， PDMS），李娟英等[30]对海洋底泥中的菊酯类农药进行固相微萃取处理（solid-phase microex-traction， SPME），分析预测了海洋沉积物中污染物的生物富集特征。此外，在评估海洋底泥中有机氯农药（organo-chlorinated pesticides， OCPs）的生物有效性时，陈美娜等[31]利用强吸附性树脂（Tenax）分别通过6 h和24 h单点萃取技术实现了对底栖生物体内OCPs累积量的快速预测。以上研究均为探索土壤—水稻镉生物有效性预测模型提供了一定的方向。今后，需要更加深入地掌握本学科的技术要点并虚心借鉴其他学科的生物学原理，同时结合新型的形态分析方法来加强对土壤中Cd固液分配、有效形态和生物有效性等过程的研究。深入探索表征土壤中不同形态Cd的分布、活度变化并结合生物对Cd吸收和转运的规律，构建更加准确和实用的半机理土壤—水稻镉生物有效性预测模型。

2 土壤类型及其性质对水稻Cd积累的影响

不同土壤条件下生产的稻米中Cd的含量会存在极大差异，致使对稻米Cd的膳食暴露评估存在很大的不确定性。而只依据稻田土壤Cd的全量或有效态含量常常难以很好地表征Cd在稻米籽粒中的累积。为此，需要综合考虑土壤类型、土壤Cd浓度和形态以及土壤相关性质等影响因素以建立更准确和更具普适性的土壤—水稻镉生物有效性预测模型。

2.1 土壤类型

稻米Cd的积累特征在不同土壤类型下存在显著差异，如水稻土栽培下籽粒中Cd的累积量较潮土高[32]。Li等[33]种植了两种对吸收Cd能力明显不同的水稻品种，发现两种水稻品种籽粒中Cd的浓度表现为红壤高于水稻土。也有研究发现在红壤、青紫泥和乌栅土3种不同土壤类型上水稻籽粒中Cd含量的高低顺序为：红壤>青紫泥>乌栅土[34]。

2.2 土壤全Cd含量

众多盆栽和田间试验都显示稻米Cd含量与土壤Cd全量有着较高的相关性。郑春荣等[35]将采自湖北、广西、辽宁的土壤用于盆栽试验后分析研究显示，水稻籽粒吸收Cd的含量与土壤Cd全量有极显著正相关性;赵雄等[36]也通过盆栽试验表明，水稻籽粒Cd含量与土壤中Cd总量显著正相关，且相关系数为0.988 2。与盆栽试验环境下的极显著性和高相关性不同，在大田试验条件下，稻米Cd含量与土壤全Cd含量的相关性出现明显的减弱现象，可能是土壤类理化性质的空间异质性导致的[37]。分析研究江苏部分地区土壤与稻米中的Cd含量，汤丽玲[38]发现其稻米Cd含量与土壤全Cd量之间并无显著的相关性;陈岭啸等[39]对长江三角洲典型地区的土壤—水稻系统进行研究，也表明水稻籽粒中的Cd含量与土壤全Cd含量的关系甚微。

2.3 土壤酸碱度

土壤酸碱度（pH）是影响土壤Cd形态、迁移转化和生物有效性的主要因素之一，因此，pH值也成为影响稻米Cd含量的重要因素[40]。pH值对Cd生物有效性作用的机制主要是pH值可以改变土壤溶液中Cd的形态和溶解度以及影响土壤有机质的溶解性，随着土壤pH值提高，水合氧化物、黏土矿物和有机质表面的负电荷数量增加，对Cd的吸附能力也随之增强[15]。研究[41]发现，经偏回归分析，土壤pH值与水稻籽粒中Cd浓度的决定系数达0.666，表明有显著的相关性。易亚科等[42]的盆栽试验显示，当土壤pH值在4.0～8.0范围内时，稻米Cd含量呈先增加后减少的趋势，且在6.0时达到最大值。因此只有把土壤pH值调到6.0～6.5以上才能有效降低稻米中的Cd含量，生产上通常施用石灰来调节土壤pH值。然而，许多土壤改良试验都表明，虽然施用石灰能有效地抑制污染土壤中植物对Cd的吸收，但抑制效果一旦减弱，被吸附的Cd又会被释放出来引发“二次污染”[43-44]。

2.4 土壤有机质

土壤有机质（SOM）被认为是影响土壤重金属生物有效性的最主要因素之一。可溶性有机物（DOM）可能会提高植物对土壤重金属的吸收，因为其能与重金属离子形成配合物而增加自身在土壤中的移动性[45]。有研究[46]显示，土壤有机质的形态与土壤Cd密切相关，Cd能与土壤中大分子量的腐殖质（如胡敏酸）形成高稳性络合物以增强其在土壤中的有效性。和君强等[15]的研究也显示，土壤OM与生物富集系数（BCF）呈负相关，水稻在有机质较高的土壤中更易富集Cd。但也有研究认为有机质对稻米吸收土壤Cd没有很大影响[47]。

2.5 土壤阳离子交换量

土壤阳离子交换量（CEC）的增大会增加土壤中的负电荷量，这样更多的重金属离子可以被吸附点位固定，进而影响水稻对Cd的吸收。分析研究沈阳张士灌区水稻土中Cd的存在形态与其理化性质的相关性，付玉豪等[47]发现弱酸提取态是影响水稻吸收Cd的主要因子，而CEC含量会影响土壤中弱酸提取态Cd的含量，且两者相关性较为显著;廖启林等[48]研究表明，当土壤CEC增加后，高Cd含量的土壤中，稻米对Cd的吸收会被明显制约，而在低Cd含量的土壤中，稻米对Cd的吸收几乎不受影响。

2.6 土壤氧化还原电位

对于稻田这个氧化还原状态时常交替的复杂体系，其土壤的氧化还原电位（Eh值）在很大程度上会影响水稻对Cd的吸收。土壤Eh对土壤中Cd的生物有效性的影响主要是通过影响土壤中Cd的溶解度或价态来实现。有研究发现植物对Cd的吸收和籽粒Cd的含量也会随着Eh的下降而降低[49]。有盆栽試验研究[50-51]发现，当水稻的整个生育期都处于淹水条件下时，糙米中Cd的含量会低于旱作。田间试验研究[52]发现，淹水和非淹水条件下，不同地域和基因型稻米Cd含量差异达41～154倍。因此，水分管理是稻田Cd风险管控的一项重要安全举措。

3 问题与展望

3.1 存在问题

当前土壤—水稻镉生物有效性预测模型虽然可以较好地预测稻米中的Cd含量，但近年来这些模型在应用中已暴露出局限性。

（1）Cd在土壤中的化学形态多种多样，而化学形态的差异会导致Cd的生物有效性有所不同。事实上，能被植物实际吸收的形态大多为Cd的有效态，但大多研究中仍以土壤全Cd含量作为变量。有研究[53]显示，当土壤环境中的重金属含量较低时，使用全量常常会对植物体内的重金属含量估算过高，而当重金属含量较高时，又可能会对植物体内的重金属含量估算过低。所以以土壤Cd全量作为变量时缺乏准确性。

（2）水稻类型或品种的不同对其籽粒积累Cd的影响较大[54]。不同水稻品种的根有着不一样的氧化还原能力，因此会导致根际环境的差异，从而产生有效态Cd和矿质营养的数量不同，特别是在淹水的稻田中，差异性更为明显[55]。对239个水稻品种进行研究分析，蒋彬等[56]发现不同籽粒间Cd含量在0.01～l.99 mg·kg-1间变动，差异极显著。吴启堂等[57]对水稻进行水培试验并分析研究，发现稻米Cd含量较高水稻品种的根冠比单位产量和耗水量等都明显高于Cd含量较低的品种。而以上在建立土壤—水稻镉生物有效性预测模型的过程中没有考虑到水稻类型和品种对水稻籽粒积累Cd的影响，所以这些模型还不适合推广到一个更大的区域，缺乏普适性。

（3）建立的预测模型也未将水稻的生长条件（如温度、光照及水肥管理等）以及各金属之间的相互作用纳入考虑范围，可能会对预测模型造成误差。

（4）利用线性回归方法分析土壤—水稻镉生物有效性预测模型存在一定的缺陷性，因为软件在分析过程中会根据自变量在回归模型中系数显著性的相关情况，自动决定是该保留还是剔除个别变量。如果输入变量的系数均显著，则会保留，反之，则剔除。因此，由于软件无法精确考虑不同土壤因子在不同条件下对稻米吸收Cd能力存在的差别，就会对模型的拟合结果产生不良影响[58-59]。

3.2 展 望

已有的土壤—水稻镉生物有效性预测模型都或多或少存在一定的问题，因此需要对该预测模型进行更深入地研究，从而得出更为准确更具有普适性的预测模型，基于此，本文对土壤—水稻镉生物有效性预测模型的建立做出一定的展望。

（1）仅考虑单一土壤Cd全量或有效态以及少数土壤理化性质的预测模型难以很好地表征土壤Cd生物有效性和作物累积特征，所以应该将更多的影响因子（如水稻基因型、水稻生长条件和各金属离子间的相互作用等）纳入模型当中。同时，水稻基因型的差异对其籽粒吸收Cd的差异性影响极大，今后需要加强筛选和培育低积累Cd的水稻品种。

（2）与较为复杂的半机理和机理模型相比，经验模型所涉及的理论要求低、操作简便易行、基础数据少且适用性强，在较短时间内能进展突出，因此，在可预见的未来有着明显的优势和广阔的应用前景。然而，机理和半机理模型对Cd的生物有效性有着更高的解释度和更好预测效果，所以仍需要加强Cd在生物受体内的吸收—转运—迁移机理研究，并整合土壤其他重金属生物有效性的机理模型，来构建预测效果更为准确的土壤—水稻镉生物有效性预测模型。在机理和半机理模型的基础上来预测土壤Cd的生物有效性是未来该领域的热门研究内容之一。

（3）建议重视学科交叉及新技术和新方法（如数据变量归一化处理和物种敏感度方法（SSD）等）的引入，探讨并尝试将自由离子活度模型（FIAM）和生物配体模型（BLM）等模型应用于农田土壤Cd生物有效性及健康风险评估当中，以提高模型的预测准确性。

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