次锕系核素在铅冷快堆中的嬗变性能

韩金盛，刘 滨，蔡 进，李文强

(华北电力大学 核科学与工程学院，北京 102206)

随着核电的发展，乏燃料的产量越来越多，如何高效地处理乏燃料已成为限制核电发展的关键因素之一。目前，国内外普遍认为分离-嬗变方案是减少长期放射性危害的最佳方案。乏燃料对环境的放射性危害主要取决于长寿命裂变产物(long-lived fission products, LLFP)以及237Np、241Am、243Am、244Cm、245Cm等次锕系(minor actinides, MA)核素[1]。LLFP和大部分MA核素的半衰期非常长，至少需要上万年的衰变，其放射性才能降为天然铀的水平。相对于LLFP，MA核素潜在生物危害性更大，因此MA核素作为嬗变的首要选择[2]。热中子反应堆、快中子反应堆和加速器驱动的次临界系统(ADS)都可用来嬗变MA核素[3]。铅冷快堆采用闭式燃料循环，中子通量密度和中子能量高，具有良好的乏燃料嬗变以及核燃料增殖能力，因此研究MA核素在铅冷快堆中的嬗变特性具有重要的意义。本研究使用MCNP和SCALE程序计算不同MA核素对堆芯有效增殖因数keff、中子通量密度的影响，比较计算MA核素不同装载量对keff的影响以及MA核素在铅冷快堆中的嬗变率。

1 铅冷快堆概念堆芯设计

2002年，铅冷快堆被“第四代核能系统国际论坛(GIF论坛)确定为最具发展潜力的六种反应堆堆型之一[4]。第四代国际论坛铅冷快堆临时系统指导委员会(GIF-LFR-PSSC) 确定欧洲铅冷系统 ELSY、俄罗斯中型铅冷快堆 BREST-OD-300和美国小型自然循环铅冷快堆 SSTAR 为主要参考堆型[5]。本研究铅冷快堆概念堆芯设计主要参考ELSY堆芯设计方案。与ELSY不同，为了提高燃料体积份额以获得更大的体积比功率和增殖比，铅冷快堆概念堆芯燃料棒采用三角形排列，燃料组件采用六边形设计，堆芯基本参数列于表1。为展平功率分布，堆芯采用三种不同富集度的铀钚混合氧化物(MOX)燃料组件，包括55个内层组件，60个中层组件，72个外层组件，MOX燃料组成列于表2。此外，堆芯还包括12个控制棒组件，114个再生区组件，138 个反射组件和162个屏蔽组件，整体布局示于图1。

表1 铅冷快堆概念堆芯主要技术参数Table 1 Main technical parameters of conceptual core of lead-cooled fast reactor

表2 MOX燃料具体组成部分Table 2 Specific components of MOX fuel

图1 铅冷快堆概念堆芯示意图Fig.1 Core diagram of lead-cooled fast reactor

2 计算工具和方法

分别采用MCNP和SCALE程序对堆芯进行建模，计算铅冷快堆概念堆芯中加入MA核素对堆芯物理特性的影响。MCNP程序主要模拟计算向堆芯中以不同方案加入MA核素后堆芯有效增殖因数keff、中子能谱以及中子通量密度径向分布等参数的变化。SCALE程序系统包含不同的分析计算模块[6]，主要使用SCALE程序系统中KENO-Ⅵ模块计算有效增殖因数keff，Origen-s作为独立模块计算MA核素的燃耗。Origen-s燃耗计算数据库为二进制库，其衰变数据来自ENDF/B-Ⅶ.0，多群反应截面数据来自JEFF-3.0/A。同时，KENO-Ⅵ模块模拟计算结果可与MCNP程序模拟结果对比。

3 MA核素在铅冷快堆中的嬗变

采用3种方式向堆芯引入MA核素：(1) MA核素与MOX燃料均匀混合；(2) 将MA核素单独制成与燃料棒尺寸相同的嬗变棒，在燃料组件中部分取代燃料棒；(3) 减少燃料芯块半径，MA核素在燃料芯块表面做镀层，使新的燃料棒外径不变。

3.1 不同MA核素对堆芯keff的影响

选择MA核素的装载量占燃料总质量的1%，分别研究237Np、241Am、243Am、244Cm、245Cm单独添加和五种MA核素以一定比例混合添加六种装载方案对堆芯keff的影响。压水堆乏燃料中MA核素的比例列于表3。

MA核素与燃料均匀混合添加标志所有燃料棒中都含有嬗变材料。同时MA核素以嬗变棒的形式装载，在保证MA核素的装载量占总量1%的前提下，选择用嬗变棒分别替换12个内层燃料组件和12个外层燃料组件中的6根和4根燃料棒，嬗变棒在嬗变组件的分布示于图2。MA核素作为镀层装载，在保证MA核素的装载量占总量1%时，在燃料芯块表面的镀层厚度为0.022 9 mm，镀层后的燃料棒截面示于图3。

表3 压水堆乏燃料中MA核素的比例[3]Table 3 The ratio of each MA nuclide in the depleted fuel of PWR[3]

a——4根；b——6根图2 嬗变棒在嬗变组件中的分布a——Four bars；b——Six barsFig.2 Distribution of the transmutation bar in the transmutation assembly

图3 燃料棒镀层示意图Fig.3 Schematic diagram of fuel rod coating

MCNP和SCALE程序模拟计算不同MA核素对反应堆keff的影响结果列于4。由表4结果可以看出，标准方差均低于0.000 3。无论MA核素以哪种方式装载，237Np、241Am、243Am和混合MA核素总使keff降低，同时244Cm和245Cm的装载使keff升高，并且245Cm使keff大幅度增加。三种装载方式中，无论哪种核素，镀层对堆芯keff影响都是最大的，嬗变棒对堆芯keff影响最小，MCNP和SCALE计算结果变化趋势基本相同。

嬗变堆芯主要核素的反应截面列于表5，在快中子反应堆中237Np、241Am和243Am相对于易裂变核素235U和239Pu裂变截面更小，同时俘获截面更大，所以将237Np、241Am和243Am核素装载到堆芯中，减少了235U和239Pu核素的含量，增加了237Np、241Am和243Am的含量。堆芯被吸收的中子数目增多，裂变中子数减少，所以237Np、241Am和243Am的装载使堆芯keff降低。相反，245Cm的俘获裂变比小于235U和239Pu核素，所以245Cm的装载会使堆芯keff增加。虽然244Cm的俘获裂变比大于235U和239Pu核素，但是244Cm半衰期(18.1 a)相对较短，并且244Cm自发裂变份额较大，自发裂变放出的中子可以补偿244Cm俘获裂变比大造成的中子损失，使堆芯keff略微升高。

表4 不同MA核素对堆芯keff的影响Table 4 Effects of different MA on core keff

表5 快堆主要核素的中子反应截面(Barn)[7-8]Table 5 Neutron reaction Cross Section of main nuclides in fast reactor (Barn)[7-8]

3.2 MA核素对堆芯中子通量密度的影响

237Np、241Am、243Am、244Cm和245Cm以一定的比例存在于乏燃料中(表3)，单独分离会产生相应的经济成本，所以选择混合MA核素装载量占燃料总质量1%的方案进行研究。

3.2.1混合MA核素对堆芯中子能谱的影响

MCNP程序在计算过程中模拟的是一个源中子的结果，要得到中子通量密度计数，必须对模拟结果进行处理。使用JANIS软件，通过加权计算此概念堆芯平均每次裂变产生能量约为198.22 MeV，每次裂变的中子产额ν约为2.594 2，则每次裂变释放的能量约为3.18×10-11J，因而每产生1 J能量需要发生3.149 126×1010次核裂变。反应堆热功率为700 MeV，概念堆芯每秒产生的中子数为5.718 624×1019n/s。

图4 装载1%混合MA后堆芯中子能谱Fig.4 Neutron energy spectrum of reactor core after loading 1% mixed MA

经过处理后堆芯中子能谱示于图4。向概念堆芯中加入1%混合MA后，无论是均匀混合、嬗变棒还是镀层方式，中子能谱均没有太大的变化。由于混合MA核素平均俘获裂变比高于235U和239Pu核素，放大图4中方框区域可以看出，在主要快中子能区，装载MA核素后中子通量密度仍然减少。

3.2.2混合MA核素对堆芯径向中子通量密度分布的影响

使用MCNP中F4计数卡对每个燃料组件进行通量计算，得到堆芯径向中子通量密度分布示于图5。从图5结果可以看出，向堆芯中加入1%混合MA之后，无论哪种添加方式，堆芯燃料区中径向各位置中子通量密度均降低，其中均匀混合方式降低幅度最小，嬗变棒方式降低幅度最大。由于嬗变棒在内层燃料组件中装载量最大，所以内层燃料组件中子通量密度降幅最大。然而中层燃料组件中没有装载任何嬗变棒，所以中子通量密度相对于内层有显著的提高。因此，MA核素以嬗变棒的形式装载对堆芯径向中子通量密度分布影响很大，不利于堆芯功率展平。

图5 装载1%混合MA后堆芯燃料区径向中子通量密度分布(坐标原点在堆芯中心位置)Fig.5 Radial neutron flux distribution in core fuel region after loading 1% MA (Origin of coordinates in the center of core)

3.3 MA核素不同装载量对keff的影响

缓发中子对反应堆控制具有重要的作用，缓发中子份额过小不利于反应堆的控制。由于239Pu的缓发中子份额小于235U[3]，并且相对于239Pu，MA核素的缓发中子份额更小，为了保证反应堆运行的控制安全，选择MA核素最大装载量不超过燃料总质量的3%。分别计算三种装载方式下向堆芯加入0.5%、1.0%、1.5%、2.0%、2.5%、3.0%的混合MA对堆芯keff的影响。

MCNP程序模拟计算结果示于图6。从图6结果可以看出，不论MA核素以哪种方式引入堆芯，堆芯keff都随装载量的增大而降低，降低幅度由小到大的装载方式分别为嬗变棒、均匀混合和镀层。由于空间自屏效应，MA核素以嬗变棒的形式装载对keff的影响小于均匀混合和镀层。而在每个燃料芯块表面进行MA核素镀层，由于外层MA核素对中子的吸收作用，使得燃料棒内层燃料区域中子通量密度减少，导致keff降幅较大。

图6 不同装载方式下堆芯keff随MA装载量的变化Fig.6 Variation of core keff with MA loading under different loading pattern

3.4 MA核素在铅冷快堆中的嬗变率

MA核素嬗变的效率可用嬗变率衡量。传统嬗变率的定义为初始装载时MA核素的质量与辐照后卸料MA核素的质量之差除以初始装料时MA核素的质量。然而在辐照过程中，MOX燃料中U和Pu也会产生MA核素，因此采用一种新的嬗变率定义[9]，即嬗变率等于初始装料MA核素的质量与辐照过程中U和Pu产生的MA核素质量之和减去卸料时MA核素的质量再除以初始装料时MA核素的质量。

通过对以上模拟计算结果分析可知，不同MA核素装载到堆芯中，嬗变棒的添加方式对堆芯keff影响最小，镀层方式对keff影响最大。但是同时嬗变棒添加方式又会对堆芯径向中子通量密度产生较大影响，尤其在嬗变棒附近扰动最为明显，不利于堆芯展平功率分布。综合考虑，认为与燃料均匀混合的装载方式最佳，也是目前研究最多的一种装载方案[2,10]。

选择均匀混合方式计算向堆芯加入1.0%、2.0%、3.0%的混合MA核素以及不同功率对嬗变率的影响，辐照时间为550 d。功率为额定功率700 MW时，Origen-s计算不同装载量MA核素嬗变结果列于表6。由表6数据结果可知，经过550 d辐照后，所有装载方案中237Np、241Am和243Am嬗变率均为正值，其中241Am嬗变率最大，而244Cm和245Cm嬗变率均为负值，245Cm增加明显，总的MA核素嬗变率约为14%。从U和Pu产生MA核素的质量中可以看出，由于Pu同位素的存在，MOX燃料在堆芯辐照的过程中，241Am和243Am的产生量较大，237Np产生量较少。因此237Np适合在MOX燃料堆芯嬗变，而241Am和243Am适合在不含Pu核素的燃料堆芯中嬗变[2]。

表6 MA核素辐照550 d的嬗变情况Table 6 Transmutation of 1.0% MA irradiated for 550 days

图7 不同堆芯功率对MA嬗变率的影响Fig.7 Influence of different core power on MA transmutation rate

不同堆芯功率对MA嬗变率的影响结果示于图7。由图7结果可以看出，在550 d的辐照时间内，同种装载量下嬗变率与反应堆运行功率基本呈线性关系，功率越大，嬗变率越高，所以在反应堆运行过程中，在不影响反应堆其他物理特性和安全性的同时，保持较高的功率对反应堆运行和MA核素嬗变效率有重要作用。

4 结论

采用三种不同MA核素装载方式对MA核素在铅冷快堆中嬗变性能进行了研究。当装载量为燃料总量的1%时，无论以均匀混合、嬗变棒还是镀层方式，237Np、241Am和243Am和混合MA核素总使keff降低，而244Cm和245Cm的装载使keff升高，并且245Cm使keff大幅度增加。向堆芯装载1%混合MA核素后，中子能谱变化不明显，但在主要快中子能区，中子通量密度仍然减少，同时混合MA核素的装载对堆芯径向中子通量密度有明显影响，其中嬗变棒方式影响最大。在计算混合MA核素不同装载量对keff的影响时，结果表明，不论MA核素以哪种方式引入堆芯，堆芯keff都随装载量的增加而降低，降低幅度由小到大的装载方式分别为嬗变棒、均匀混合和镀层。不同MA核素装载量以均匀混合方式在堆芯经过550 d辐照后，237Np、241Am和243Am嬗变率都为正值，其中241Am嬗变率最大，而244Cm和255Cm嬗变率均为负值，255Cm增加明显，总的MA核素嬗变率约为14%。