空间核反应堆电源用核燃料研制进展

钱跃庆，孙晓博，刘文涛

(1.中核北方核燃料元件有限公司，内蒙古 包头 014035；2.中国原子能科学研究院 反应堆工程技术研究部，北京 102413)

空间核反应堆是利用核裂变或聚变反应产生的能量为空间飞行器提供电能或推进动力的一种反应堆，其中提供电能的空间核反应堆装置称为空间核反应堆电源，提供推进动力的空间核反应堆装置称为核推进装置。空间核反应堆电源与太阳能、化学能等其他空间动力相比，具有以下优点[1]：能量密度大，易实现大功率(数千瓦至数兆瓦)供电；功率调节范围大，能快速提升功率，机动性高；重量轻、体积小、比面积小、受打击面小，隐蔽性好；属于自主能源，不依赖太阳光辐照，不需要对日定向，可全天时、全天候连续工作；环境适应性好，生存能力强，具有很强的抗空间碎片撞击能力，可在尘暴、高温、辐射等恶劣条件下工作。空间核反应堆电源是军事航天的理想电源，是深空探测不可替代的空间电源。

核燃料是空间核反应堆电源的主要材料之一，由于反应堆电源用途、运行条件、材料体系不同，各型空间核反应堆电源方案所采用的核燃料也不尽相同。美国、俄罗斯(含前苏联)等空间研究大国从20世纪50年代开始针对不同类型的空间核反应堆电源开展了多种类型的核燃料的研究工作，并已成功应用于空间探索活动。我国从20世纪70年代开始空间核反应堆的研究，但由于某些原因曾一度中止。现我国正开展多种功率空间核反应堆电源方面的研究，并已取得阶段性成果。相应的核燃料研究主要开展了亚化学计量二氧化铀、UMo合金、U-ZrH合金等材料的制备技术研究和性能分析评价工作，但与美国、俄罗斯等空间核大国相比，我国空间核反应堆电源用核燃料研究尚处于起步阶段，亟需加大投入，尽快实现相关领域的赶超，保障我国民用和军用空间应用任务的需要。

本文介绍国内外空间核反应堆电源用核燃料的研制进展情况，分析我国相应领域与国际上的差距，对未来我国空间核反应堆电源用核燃料发展提出初步建议。

1 国际空间核反应堆用核燃料研制进展

空间核反应堆电源要求燃料元件能长期(7～10 a)稳定运行，可根据选择的热电转换方式、运行温度，选择合适的核燃料类型。如热电转换方式选温差发电、布雷顿循环，用于反应堆的运行温度低(1 375 K以下)，常选用不锈钢或铌合金作为包壳材料，核燃料常选用导热系数好的碳化铀、氮化铀，而在热离子反应堆中，燃料元件运行温度高，同时考虑与钨、钼包壳的相容性问题，只能选用二氧化铀燃料。

通过调研了解国外空间核反应堆设计方案，可确定空间核反应堆主要采用的燃料类型包括铀钼合金、二氧化铀陶瓷、碳化铀陶瓷、氮化铀陶瓷及铀-氢化锆等。国外部分空间核反应堆方案所采用的核燃料类型情况列于表1。

表1 国外部分空间核反应堆方案所采用的燃料类型Table 1 Part of nuclear fuel types used in space power reactor in foreign countries

在以上各种燃料类型中，铀钼合金、二氧化铀陶瓷、铀-氢化锆已在多个空间核反应堆电源中得到成功应用，满足一定应用背景下的材料技术要求。而碳化铀陶瓷和氮化铀陶瓷未实际使用，各种燃料的优缺点列于表2。

二氧化铀燃料由于其制备工艺成熟，在各种反应堆中的应用最为广泛，积累的堆内、堆外性能最为广泛，满足低寿命(1～3 a)的空间核反应堆的使用要求。但由于其热导率低、蒸发速率高以及中子辐照引起的燃料肿胀问题，在考虑10 a以上寿命空间核反应堆使用过程中还需在材料成分设计、制备工艺、材料相容性等方面开展进一步研究。

碳化铀和氮化铀燃料的提出是为了提高燃料的导热系数和铀装量、降低蒸发速率。但由于在运行温度范围内碳化铀和氮化铀均存在与包壳发生反应的问题，因此均未得到应用。为改善单一组分碳化铀、氮化铀的性能，可采用两种途径：以UC为基，加入难熔金属Zr、Nb、Ta等元素，替代燃料中的铀成分，在高温下，以上金属的碳化物可形成1组连续固溶体；或将UC和UN混合，形成连续固溶体，例如U1-yMeyC1-xNx，其中Me为难熔金属。两种途径改善材料正在研制过程中。

表2 空间核反应堆电源用部分核燃料材料性能特点Table 2 Property of nuclear fuel material for space power reactor

铀钼合金、铀-氢化锆的堆内/外性能受其化学成分、相组成等影响很大，且由于控制高温辐照状态下的体积膨胀、相组成变化、析氢现象等，铀锆合金和铀氢锆合金只能在一定成分组成范围内进行选择，且运行温度通常需分别控制小于800 ℃和650 ℃，因此限制了该类型燃料的应用范围。

2 我国空间核反应堆用核燃料研制

根据我国空间核反应堆的研发情况，国内多家科研机构主要开展了亚化学计量二氧化铀(使用亚化学计量二氧化铀主要是为了降低燃料芯块腔中钨制成排气装置的蒸发)材料的研究，同时开展了主要以地面反应堆应用需求为背景的多种成分的铀钼合金、铀-氢化锆以及碳化铀和氮化铀的研究，现将各种材料的制备技术和材料性能进行简单介绍。

2.1 亚化学计量二氧化铀燃料

亚化学计量二氧化铀燃料与压水堆使用二氧化铀燃料的主要差别是O/U原子比小于2，以提高使用工况条件下排气装置的使用寿命，同时为了提高空间核反应堆电源接收级的使用寿命，需控制芯块中氢、氧和碳等杂质含量。

亚化学计量二氧化铀燃料芯块可通过两种途径制备：1) 在常规二氧化碳粉末中添加金属铀粉末，再通过混料、成型、烧结等工艺制得；2) 在高温条件下，通过控制烧结气氛控制芯块中氧含量来制得。中国原子能科学研究院尹邦跃研究员组织开展了第1种途径下的芯块制备技术研究以及芯块性能表征分析，中核北方核燃料元件有限公司开展了第2种途径芯块制备技术研究，制备得到了完全满足技术条件要求的贫铀芯块样品(密度为(10.45±0.15)g/cm3、氧铀比在1.975～1.985之间)，并通过长期稳定性试验验证了芯块在存放条件180 d下氧含量不发生变化。亚化学计量二氧化铀芯块性能参数为：密度，10.45 g/cm3；开口孔率，0.22%；氧铀比，1.985；氧铀比稳定存放验证时间，180 d。亚化学计量二氧化铀芯块物相检测结果示于图1。

图1 亚化学计量二氧化铀芯块X射线检测结果Fig.1 X-ray inspection result of substoichiometry-UO2 pellet

2.2 铀-氢化锆燃料

铀-氢化锆燃料是将金属铀均匀弥散在氢化锆基体相内的均匀弥散燃料。其制造工艺为将铀锆合金样品在氢化容器中通过控制保温温度、通氢时间以及氢压等参数得到不同氢/锆原子比的铀-氢化锆燃料。

铀-氢化锆的相结构可根据铀-锆-氢(U-Zr-H)三元相图确定。在锆-铀合金氢化过程中铀以惰性相析出，不与氢发生任何反应。因此，铀-锆合金氢化过程中的相结构变化可根据H-Zr二元体系的相图来确定[8]。图2为氢-锆二元相图。

图上的注是相图中对不同物相的表示图2 氢-锆二元相图Fig.2 H-Zr phase diagram

从H-Zr二元相图可见，当氢锆原子比为1.6时，从室温到1 000 ℃的宽温度范围内是单一的δ相结构，因此在堆内使用中不存在相变和因相变所带来的体积变化问题。同时由于该燃料具有瞬发反应性负温度系数，堆芯具备一定的固有安全性和安全可靠性。该燃料在国内主要应用于脉冲堆，现已持续应用20多年，制造技术固化、堆内性能表现良好，并积累了充分的堆内外性能数据。但针对空间核反应堆使用条件下的燃料性能研究尚未开展。

2.3 铀钼合金燃料

针对结构材料、核燃料等方面的应用需求，我国开展了大量不同成分铀钼合金制备技术和材料性能分析方面的研究工作[9]，其中2%左右钼含量范围的铀钼合金主要用于结构材料；8%左右钼含量(U-Mo)-Al弥散燃料主要应用于研究实验堆，用以提高铀装量；U-10%Mo合金主要利用其γ相的高温稳定性，正在开展应用于压水堆、聚变-裂变混合堆的材料设计、制备技术及性能分析等方面的研究，以及产锝靶件的设计及制造技术研究。针对空间堆应用，其堆型主要为快堆，冷却剂类型为金属(Na、K、Li或NaK等)，可按目前快堆芯块制备技术(即粉末冶金工艺)来制备铀钼合金芯块。

铀-10%钼合金芯块制备工艺路线示于图3。铀-10%钼合金芯块性能参数为：密度，13.12 g/cm3；化学成分，99.5%；热扩散系数，4.2 mm2/s(1 173 K)；热膨胀系数，13.1×10-6K-1(298～1 173 K)。材料组织检测结果示于图4。

图3 铀-10%钼合金芯块制备工艺路线Fig.3 Preparation process of U-10%Mo alloy pellet

图4 铀-10%钼合金芯块X射线检测结果Fig.4 X-ray inspection result of U-10%Mo alloy pellet

现材料制备工艺路线已基本稳定，可满足空间堆燃料芯块的研制需要，但材料在空间堆应用工况下的材料设计、材料性能分析评价等研究均尚未开展。

2.4 氮化铀、碳化铀燃料

由于核燃料的中子辐照肿胀施加给包壳发射极上的应力是造成发射极变形的主要原因，而发射极的变形影响燃料元件的寿命和效率，因此在空间堆应用中，提出使用氮化铀、碳化铀燃料，提高燃料芯体导热系数、降低蠕变强度。碳化铀、氮化铀芯块的制备工艺路线示于图5、6。

图5 碳化铀芯块制备工艺路线Fig.5 Preparation process of UC pellet

图6 氮化铀芯块制备工艺路线Fig.6 Preparation process of UN pellet

从图5、6可知，碳化铀、氮化铀芯块制备工艺路线基本一致，可相互借鉴。国内正在根据新一代压水堆燃料元件的使用要求，开展芯块制备工艺以及芯块性能分析评价等方面的研究，制得的芯块检测结果示于图7。氮化铀芯块性能参数为：密度，13.76 g/cm3；化学成分，99.82%；热扩散系数，4.1 mm2/s(1 173 K)；热膨胀系数，14×10-6K-1(298～1 273 K)。

图7 氮化铀芯块X射线检测结果Fig.7 X-ray inspection result of UN pellet

类似于铀-10%钼合金芯块研制进展情况，国内已积累相应全面的制备技术，但针对空间堆应用的氮化铀、碳化铀材料设计技术和材料性能分析评价工作均未开展。

3 结论

我国在空间堆燃料研制方面积累了一定的基础，但与国际研究相比，差距明显，主要在材料设计和材料性能分析评价两方面。针对我国开展空间探索活动的迫切需要，同时限于新材料应用于反应堆的安全审评等流程较长的实际情况，有必要尽快启动相关应用堆型燃料材料设计、材料制备技术、材料性能分析评价等方面的研究，具体工作主要有以下几方面：

1) 开展亚化学计量二氧化铀芯块堆内外性能测试研究，掌握现有工艺条件下芯块在模拟反应堆工况下的实际使用性能，为材料定型奠定技术基础；

2) 开展针对空间堆应用的铀-10%钼合金芯块、铀-氢化锆燃料材料设计技术、材料制备技术及材料性能分析评价等方面的研究，进一步提高材料成熟度，重点为特定工况条件下的性能评价研究；

3) 以UC、UN芯块制备技术为基础，开展以UC、UN为基，添加难熔金属Zr、Nb、Ta等元素，或将UC和UN混合，制成多种不同成分U1-yMeyC1-xNx合金(其中Me为难熔金属)的材料设计技术、材料制备技术及材料性能分析评价等研究。