原地浸矿蒸发池表面氡析出率估算方法研究

陈海龙,廉 冰,于志翔,李 洋

(中国辐射防护研究院，太原 030006)

1 前 言

原地浸出采铀具有开采成本较低，年产量大，速度快，能减少水土流失和环境污染，对地表植被破坏轻、产生废渣(尾矿)少等显著的优点，得到人们的青睐，逐步替代以前的浮选、堆浸及池浸工艺。但原地浸矿工程主要关注的气态核素氡，具有可溶性，且其母体核素镭也具有可溶性。水(液体)属于无孔射气介质，氡在这类介质中以溶质的形式存在，与介质完全均匀的混合在一起。促使氡在无空隙射气介质中迁移的原因包括两个方面，一方面是氡原子本身的热运动所造成的扩散迁移，扩散运动是氡在射气介质中主要的迁移形式，也是现今科研工作者主要研究的方面；另一方面是氡流体的流动夹带引起氡的迁移，即氡的被动迁移，这类研究较少[1～3]。文中同时考虑了氡主动和被动迁移扩散，讨论研究原地浸矿蒸发池表面氡的析出率。

2 氡析出率估算方法

氡在介质中迁移分为主动和被动两种迁移，主动迁移是因为氡原子本身的热运动所造成的扩散迁移，是氡在射气介质中主要的迁移形式；被动迁移是因为含氡流体的流动夹带着氡由一处移往另一处[4]。基于此，文中分析主动迁移引起氡的析出，并把蒸发载带引起氡的析出当作氡的被动迁移，建立蒸发池表面氡析出率的估算方法。

2.1 液体中氡浓度

液体中的氡一部分因自身热运动引起迁移扩散，一部分随着液体天然蒸发载带进入空气中。在稳定状态下，介质中的氡浓度分布仅仅是距介质表面的深度的函数，而在同一深度上各点的浓度是相等的，液体中氡浓度稳态分布方程为:

在x=0时，C(液体中氡浓度)=Ca(空气中氡浓度)，x趋于无穷时，液体中氡的浓度C趋于最大值，C=(a+b)/λ。式中D为水中氡的有效扩散系数，m2/s；C为液体中氡浓度，Bq/m3；v为液体蒸发速率，m/s；a为液体中产生可移动氡的能力，Bq/s*m3；b为蒸发池底泥中氡析出引起液体中氡浓度的增加量，Bq/s*m3；x为蒸发池中液体深度，m[4]。

2.2 空气中氡浓度

面源释放模式主要为虚拟点源模式和窄烟羽模式。其中虚拟点源法也称倒退法，先假定面源排放的污染物都集中于面源中心，然后向上风向倒退一个x0的距离，变成一个虚拟点源使该点排放的污染物经x0距离扩散后，其烟羽宽度等于面源宽度。窄烟羽模式是假定面源源强的空间分布均匀，污染物输送扩散遵循窄烟羽轨迹，该方法多用于城市区域面源的地面源浓度计算，计算结果一般偏大。因此，文中采用虚拟点源法估算蒸发池氡析出所致空气中的氡浓度。计算公式如下：

C(0,0,0)=Q/(πuσy(x0)σz(x0))

式中C(0，0，0)为蒸发池中心点水面空气中的氡浓度，Bq/m3；Q为蒸发池表面氡的释放量，Q=J*A，Bq/s；u为地面年平均风速，m/s；σy(x0)、σz(x0)、为x0距离处的侧风方向和铅直方向上氡浓度分布的标准差，即弥散系数，采用布里格斯提出的农村地区弥散系数计算方法计算，m[5]。

2.3 液体表面氡析出

氡的同位素都是气态物质，且均可溶于水，在均匀无孔射流介质中，氡通过扩散和蒸发(渗流)两种形式，在介质表面析出。计算公式如下：

2.4 天然蒸发速率

国内外科研工作者对大面积水体的自然蒸发率进行了大量的研究和数据统计分析，该类研究成果和气候统计数据可以作为天然蒸发池蒸发通量计算的参考。文中主要采用国内外研究成果进行分析。

文献[6](The Remedial Action priority system(RAPs))中提供了蒸发池可能蒸发量(PET)的估算方法，在不同相对湿度、日照持续期和风速等不同气象条件下的f因子，可用于预测PET，

f=p×(0.46×T+8)

式中p表示与纬度和月份有关的年白天总小时的日均百分数；T表示月平均温度，℃。由于纬度和月份的原因，引起出现年平均日照时间数占年总的日照时间数的比值，其估算方法中需要收集长期的日照时间数，鉴于我国领土跨越北纬0°到北纬54°范围内，文中参考RAPs推荐给出此纬度范围内不同纬度不同月份p值的份额。

刘克强等人[7]利用实验建立的蒸发通量计算方法(简称“实验值”)，与RAPs估算结果(简称“文献值”)进行比较，得出：文献值/实验值(最大)=72.4%，文献值/实验值(最小)=100.3%。从两者的比较看出，文献值趋向于接近实验值的最小值。本文根据多雨山地地区(四川牦牛坪)1999～2014年气象数据，见表1，分析RAPs方法在我国南方多雨山区的适用性。RAPs方法计算得出年蒸发量为899mm，较实际年均蒸发量小约1.5倍(牦牛坪地区年均蒸发量1 669mm)。

从甘肃实验结果和四川牦牛坪的气象观测数据对比结果得出，RAPs方法可用于国内天然蒸发池蒸发通量估算，但不同的地区，湿度、降雨量等气候条件存在差异，建议其结果值乘上1～2的调节因子值，得出其最终天然蒸发通量(F)，即天然蒸发池的蒸发速率。

表1 四川牦牛坪主要气象数据和蒸发量估算相关数据表Tab.1 The main meteorological data and evaporation estimated in Mao Niu Ping in Sichuan

2.5 可移动氡的能力

水中产生可移动氡的能力计算公式为：a=7×10-15ρKpUSe，式中ρ为液体介质的容重，g/cm3；Kp为铀镭平衡系数，文中取1；U为铀含量，%；Se为液体中氡的射气系数，射气系数是表示氡在射气介质中存在状态的参数，射气系数的数值等于能够自由移动的这部分氡在镭衰变产生的总氡量中所占的比例[4]。文中假定液体中因镭衰变产生的氡均能自由移动。

蒸发池蒂尼中氡析出进入蒸发池液体介质的析出率，参考固体介质中湿矿/泥厚度小于2m的计算方法[8]进行估算，计算公式为：

式中Ja为底泥表面氡析出率，Bq/(m2·s)；ARa为底泥中Ra-226的比活度，Bq/kg；ρ为底泥的干密度，kg/m3；E为底泥中氡-222射气系数，无量纲；xt为底泥厚度m；th为双曲正切函数符号[8]。并假定蒸发池底泥析出氡均可在液体介质中自由移动，则蒸发池液体中氡浓度因底泥氡析出的增加量为：b=Ja/x。

3 估算方法实例分析研究

3.1 基础数据资料

本文采用我国主要的两大原地浸矿工程(新疆和内蒙)的相关数据资料，对估算方法进行初步分析。新疆原地浸矿蒸发池地处欧亚大陆，属于大陆性温带和干旱气候，气温变化剧烈，冬季长而春秋季短，该区年平均气温8.3℃，年平均降雨量300mm，年平均蒸发量约2 200mm，年平均风速2.5m/s。内蒙原地浸矿蒸发池地处中纬度，属中温带、干旱和半干旱、大陆性季风气候，该地区年平均气温在6.6℃，年均降雨量373mm，年平均风速4m/s，年均湿度55%，年均蒸发量1 774mm(利用该地区2012年的气象数据，采用RAPs计算方法，得出蒸发通量为1 520mm/a)。蒸发池的相关数据见表2[9]。

表2 原地浸矿蒸发池数据Tab.2 The data of in - situ leaching mine evaporation pond

3.2 估算方法分析

3.2.1 氡析出率监测结果

李孝君，王国全等人[9]利用ERS-2-s氡钍射气析出率测量仪对矿区蒸发池上空进行氡析出率测量，得出蒸发池上空瞬时氡析出率为39～74mBq/m2s。

全国核基地与核设施辐射环境现状调查与评价项目中采用驻极体氡析出率测量装置浮于蒸发池边缘0.5m，在距离蒸发池进水管道(位于东南角)25m处测量水面氡析出率。冬季结冰后在蒸发池中心以及蒸发池对角线所分四个子区中心位置测量氡析出率。得出内蒙原地浸矿蒸发池水面氡析出率为56.55～60.59Bq/m2s，冰面氡析出率为32.70～38.45Bq/m2s。

3.2.2 氡析出率估算结果

结合新疆和内蒙某原地浸矿工程蒸发池运行现状，在分析过程中假定每个蒸发池已全部注满尾液，且不考虑蒸发池结冰的影响，分析蒸发池表面氡析出率。根据2.1节的数据资料，采用建立的估算方法，估算蒸发池表面氡析出率。估算结果见图1～图2。从图中可以得出，(1)蒸发池表面氡析出率随着尾液深度的降低逐渐增大，就其原因主要为随着蒸发池中尾液减少，底泥的覆盖水层减少，从而导致氡析出量增加；(2)当不考虑蒸发载带引起氡的析出时，新疆某原地浸矿蒸发池表面氡析出率为18.54～36.33mBq/m2s，内蒙某原地浸矿蒸发池表面氡析出率为31.86～35.18mBq/m2s；(3)当考虑蒸发载带引起氡析出时，新疆某原地浸矿蒸发池表面氡析出率为37.40～73.30mBq/m2s，内蒙某原地浸矿蒸发池表面氡析出率为51.96～56.97mBq/m2s；(4)蒸发池表面氡因蒸发载带析出也是氡析出的一个重要方面，特别是当蒸发池中的水深降低时，因底泥中氡析出进入液体中量保持不变，液体中氡浓度增加，导致蒸发载带氡析出率增大。

图1 新疆某原地浸矿蒸发池氡析出率随着时间的变化Fig.1 Change of radon exhalation rate over time in an in-situ evaporation pond in Xinjiang

图2 内蒙某原地浸矿蒸发池氡析出率随着时间的变化Fig.2 Change of radon exhalation rate over time in an in-situ evaporation pond in Inner Mongolia

4 结 语

本文基于氡在无孔射气介质(液体)中的主动和被动扩散理论，蒸发池自然蒸发载带理论，并结合氡在固体介质中的逸散规律，建立蒸发池表面氡析出率估算方法；并利用新疆和内蒙某原地浸矿工程的相关资料数据，对建立的估算方法作初步分析，讨论蒸发池表面氡析出的影响因素，得出结论。

4.1 本文基于氡在蒸发池中热运动和蒸发载带引起液体的流动，采用费克第一扩散定律和液体渗流理论，建立了蒸发池表面氡析出率估算方法。该方法中还考虑了蒸发池底底泥中氡的析出，蒸发池水量减少对氡析出的影响，结合大气虚点源法扩散理论分析了蒸发池上空空气中氡浓度。

4.2 蒸发池表面氡的析出率较小，约20～70mBq/m2s。

4.3 氡析出率的主要影响因素包括液体中氡浓度、底泥中镭含量、自然蒸发量和蒸发池中液体深度。其中蒸发池表面氡析出率与蒸发池中液体氡浓度、所在地天然蒸发量和底泥中镭含量成正比，与蒸发池液体深度成反比。

4.4 通过与监测数据分析比较，文中建立方法的估算方法，其估算结果与监测结果趋于一致，表明该方法可用于原地浸矿工程蒸发池表面氡析出率的估算。