激光辐照VO2薄膜温度场分布及透射特性研究

刘志伟, 路 远*， 侯典心， 邹崇文

(1. 国防科技大学 电子对抗学院， 安徽 合肥 230037； 2. 红外与低温等离子体安徽省重点实验室， 安徽 合肥 230037；3. 脉冲功率激光技术国家重点实验室， 安徽 合肥 230037； 4. 中国科学技术大学 国家同步辐射实验室， 安徽 合肥 230037)

1 引 言

VO2薄膜在68 ℃左右发生绝缘相和金属相之间的可逆相变[1]，这种相变带来的直接影响是材料的折射率、反射率、电阻率均发生突变[2-3]。它所表现出的独特的可逆金属绝缘体相变，在实际日常应用，比如相变存储和“智能窗”、相变探测器件以及太赫兹器件、节能材料等方面具有广泛的应用前景[4-8]，同时，VO2薄膜相变后红外透过率降低的特性，使其在军事方面的潜在应用引起人们越来越浓厚的兴趣。其相变前的高透过率不影响探测器接收信号，而相变后的低透过率又使得激光不能对探测器产生干扰，因此可以有效对抗红外定向能武器致盲和干扰[9]。但就目前的国内外报道来看，人们的研究多集中在VO2薄膜的制备[10-16]、相变机理和相变温度调控[17-18]等方面，而并未对透过率调制深度问题做具体研究，且多是在谈及其光学特性时，采用透过率光谱图说明红外波段的透过率相变特性，针对某一具体的波段并未做细致研究。通过光谱图固然可以大致得到光学相变特性，但是对于具有不同功率密度的某一波长激光与薄膜的作用研究还不够深入，而这种研究将有助于人们对激光与薄膜相互作用的理解，因此我们认为在某一具体的波段做出深入研究是有必要的。在我们前期的工作中，已经用3～5 μm中红外激光对薄膜进行了辅助加温辐照实验，对中红外透过率特性进行了研究，发现基本满足了对激光的防护要求。但是在对近红外，如1 064 nm激光透过率的调制深度研究还较少，而1 064 nm的固体激光器目前发展已很成熟，在军用红外干扰系统里面也较为常见，因此针对它的防护性能研究也很有必要。我们利用脉冲功率激光技术国家重点实验室的波长可调中红外激光器和1 064 nm Nd∶YVO4固体脉冲激光器，对薄膜进行多组辐照实验。得到薄膜在不同功率密度下对3 459 nm激光的透过率和反射率，从而间接得到了薄膜对3 459 nm激光的吸收率；用1 064 nm激光直接辐照薄膜，得到其透过率和辐照时间的关系。同时又由于实际中我们的激光功率密度有限，因此我们基于COMSOL软件建立了辐照模型，对功率密度为25 Wmm-2的入射激光辐照薄膜进行了温度场仿真，得到其温度场分布。我们通过对仿真和实验结果的分析，说明了薄膜基底、激光功率密度大小等都是影响相变反应时间的重要因素。

2 薄膜受激光辐照温度场仿真

2.1 物理模型

为了模拟得到薄膜样品受激光辐照不同时刻的径向和纵向温度场分布，利用COMSOL多物理场仿真软件对薄膜受纳秒脉冲激光辐照时的温度场进行了仿真，建立了如图1所示的物理模型。

图1 激光辐照模型(a)及其网格剖分(b)

图1(a)为建立的二维轴对称辐照模型，坐标y和z表示样品的径向和纵向，其中h1、h2分别为VO2薄膜和蓝宝石基底的厚度，a为高斯激光光斑半径。图1(b)为激光辐照模型的网格剖分图。模型中的相关参数如表1所示,其中脉冲激光的垂直入射中心坐标为(x=1 mm,y=1 mm,z=50 005e-8m)。

表1 模型中的相关参数

将薄膜和基底视为各向同性材料，薄膜受激光辐照时内部的温度场T(x,y,z,t)满足热传导方程：

(1)

其中ρ、κ、c分别是薄膜材料的密度、导热系数、比热容，Q(x,y,z,t)为外热源，在这里的传热模型中视为内热通量，表达式为

Q(x,y,z,t)=

(2)

α为薄膜对入射激光的吸收率，它的确定主要依据下列公式:

α+τ+γ=1,

(3)

(4)

f(t)为激光波形函数:

(5)

其中Γ为激光脉冲周期，τ为脉冲宽度。

初始条件和边界条件如下：

(6)

薄膜和周围环境的初始温度T0和Te均为293.15 K，h为薄膜材料和周围空气的换热系数，考虑到薄膜在吸收激光能量的同时，还在向外辐射热量，ε为材料表面向外的热辐射率,ε=α=0.055，σ为斯特潘-玻尔兹曼常数，σ=5.67 e-8W/(m2·K4)。由于薄膜极薄，因此其和外界的热交换可以不考虑，即认为薄膜侧面绝热。

2.2 仿真结果及讨论

为了观察在某一给定的激光参数条件下，薄膜的径向、纵向温度场分布随时间的关系，我们通过上述构建的模型和参数,计算得到了如下的仿真结果。

图2 薄膜样品辐照不同时刻的上表面(a)和切面(b)温度分布

图4 激光只对50 nm厚VO2膜层辐照不同时间的径向(a)、纵向(b)温度场分布。

Fig.4 Radial(a) and vertical(b) temperature distribution of VO2film with 50 nm thickness at different irradiated time, respectively.

图3(a)、(b)表明温度从辐照中心向边缘沿径向降低，且随着辐照时间的延长，温度不断升高。图3(c)、(d)说明温度沿纵向衰减，但是图3(c)中沿-z轴在0.45 mm>z>0.3 mm范围内有一个明显的温度凹陷和凸起，这与图3(d)的温度沿纵向平滑下降趋势不太一样。我们初步分析，这可能是由于辐照时间较短，激光制冷效应和吸收光子的热效应二者之间相互竞争明显产生的结果。同时我们还单独对50 nm厚的纯VO2膜层进行了激光辐照温度场仿真，计算结果如图4所示。可以看出辐照1e-8 s时最高温度就已经超过了相变点324 K。通过图3(a)和图4(a)的比较，发现50 nm厚的纯VO2膜层受激光辐照可在纳秒量级内实现相变，但是当VO2生长在0.5 mm厚的Al2O3基底上时，相同激光辐照下，需要在微秒量级时间才能实现相变。这说明基底吸收了大部分的激光能量，延长了薄膜的相变反应时间。

3 VO2薄膜受脉冲激光辐照实验

3.1 实验平台及结果

为了得到薄膜的吸收率α，验证基底对薄膜相变反应时间的影响，测出100 s内使薄膜相变的激光功率密度阈值,以及比较薄膜对不同波长入射激光的相变透过率调制深度差异，我们搭建了如图5所示的实验光路图(激光直接辐照薄膜时不开启加热管电流)。其中加热管的作用是在低功率中红外激光入射时为其辅助升温。

图5 激光辐照加热VO2薄膜光路示意图

图6 各组样品的τ(a)、γ(b)和α(c)。

我们首先需要得到薄膜受波长3 459 nm激光直接辐照时的吸收率α，采取的办法是通过测量薄膜对激光的透过率、反射率间接得到吸收率。其中功率计1、2、3测得的功率P1、P2、P3分别为入射激光功率、激光透过薄膜后的功率、激光被薄膜反射的功率。我们用P2/P1表示薄膜对激光的透过率τ，用P3/P1表示薄膜对激光的反射率γ。对3组薄膜样品进行了同环境下的测试，得到了各组薄膜样品的透过率、反射率及吸收率结果，如图6所示。

通过对数据的整理，我们得到了各组样品的平均透过率、平均反射率及平均吸收率，并结合公式(3)，得到了蓝宝石基底的50 nm厚VO2薄膜的平均透过率、平均反射率及平均吸收率，具体数据如表2所示。

然后我们测试了1 064 nm激光辐照50 nm厚VO2薄膜时，使其在100 s内相变的激光功率密度阈值。实验中使用的激光器为北京国科世纪激光技术有限公司生产的型号为GKNQL-1064-20激光器，其输出功率较大，无需借助外部条件也能够使薄膜在被辐照100 s内发生相变，因此我们用1 064 nm激光直接对薄膜进行辐照，故不需要开启加热管电源。该激光器的一些具体参数列于表3。

表2 由多组50 nm厚VO2样品薄膜得到的平均数据

表3 GKNQL-1064-20激光器主要性能参数指标

图7中(a)～(h)为薄膜正反面在不同功率密度激光辐照下，100 s内的透过率随辐照时间变化曲线。实验结果表明，激光功率密度小于4.1 Wmm-2时，薄膜正面在100 s内透过率不发生变化，而当激光功率密度大于或等于4.1 Wmm-2时，在100 s内观察到薄膜对激光透过率发生了变化。对于辐照薄膜反面，发现激光功率密度小于5.39 Wmm-2时，薄膜透过率在100 s内不发生变化，当激光功率密度大于等于5.39 Wmm-2时，在100 s内观察到薄膜对激光透过率发生了变化。

图7 不同激光功率密度下VO2薄膜正反面对1 064 nm透过率随时间响应特性曲线

此外，图7(h)还增加了薄膜90 ℃下的透过率随时间变化曲线，可以看出薄膜在有外加热状态下对所有激光功率密度一直处于低透，透过率未发生变化，这比激光直接辐照薄膜的透过率要小约2%。我们分析，这可能是和高斯激光对薄膜非均匀加热不同，由于加热管对薄膜是均匀加热，整块薄膜各处受热均衡，每处都达到了相变温度，故对激光呈现低透。

从图7的变化趋势来看，随着激光功率密度越大，薄膜从被开始辐照到发生相变的时间越短，且同一激光功率密度下辐照薄膜反面使其发生相变的时间比辐照薄膜正面使其相变的时间长，如图8所示。

图8 薄膜辐照至相变时间和激光功率密度关系曲线

这是由于和正面相比，激光辐照反面时需要先经过Al2O3基底层，先被Al2O3层吸收升温，然后热量从Al2O3层传递到VO2膜层使其升温至相变点，这个热传递过程需要消耗时间，导致反面比正面相变过程耗时更长。

同时，为了比较VO2薄膜相变前后的中红外和近红外透过率调制深度差异，我们同样利用图5的光路装置，用功率密度为0.14 Wmm-2的3 459 nm波长激光对厚度为30 nm薄膜进行了辐照实验。但由于实验室内中红外激光功率密度较低，直接辐照薄膜时并未发现使薄膜发生相变，我们需要采用外部激励热源对其加热辅助相变，此时需要开启加热管电流。并和功率密度为3.0 Wmm-2的1 064 nm激光辐照薄膜的透过率进行比较。并且为了排除基底在升温过程中可能对激光透过率变化而造成对实验的影响，我们对Al2O3基底同样进行了温升透过率变化测试，将上述数据绘制成图9。

图9说明蓝宝石基底对1 064 nm和3 459 nm激光的透过率都很高，随着温度升高一直维持在92%左右，因此可以不考虑基底对薄膜透过率变化的影响。且30 nm厚VO2薄膜对3 459 nm波长的相变前后透过率调制深度为62%，明显比1 064 nm波长处的13%高出许多。

图9 Al2O3基底及30 nm厚VO2薄膜对3 459 nm和1 064 nm透过率随温度变化曲线

4 结 论

(1)利用实验间接测得50 nm厚VO2薄膜对3 459 nm入射激光的平均透过率为0.759，平均反射率为0.186，平均吸收率为0.055。

(2)基于COMSOL软件仿真得到了50 nm厚薄膜受脉冲激光辐照不同时间的沿径向和纵向的温度场分布。仿真结果表明薄膜受功率密度25 Wmm-2的激光辐照1 ms时间内即可达到相变温度，而同样的功率密度激光辐照50 nm厚的VO2膜层，在纳秒量级时间内便可达到相变温度,说明薄膜基底对相变反应时间有重要影响，这为缩短相变的反应时间提供了指导依据。

(3)利用1 064 nm激光对50 nm厚VO2薄膜直接辐照，得到了薄膜在不同激光功率密度下透过率随时间的变化曲线。发现100 s内辐照薄膜正面发生相变的功率密度阈值为4.1 Wmm-2，100 s内辐照反面发生相变的功率密度阈值为5.39 Wmm-2，且激光功率密度越大，使薄膜发生相变的辐照时间越短，这个变化趋势使我们明确了防护的激光量级和反应时间之间的对应关系，在今后的研究中可以更加具有针对性。

(4)30 nm厚VO2薄膜相变前后对1 064 nm激光的透过率分别为67%和60%，对薄膜加热90 ℃时，透过率一直处于58%，得到薄膜对1 064 nm激光的最大透过率调制深度约为13%，而相同薄膜对3 459 nm激光的透过率调制深度约为62%，因此VO2薄膜对1 064 nm激光防护和对3 459 nm激光防护相比并不理想。