湘江沉积物重金属生态风险及释放通量研究

钟 宇,付广义*,向仁军,杨 麒,姚福兵,高 翔,陈才丽,许友泽,刘 湛,曾光明



湘江沉积物重金属生态风险及释放通量研究

钟 宇1,付广义1*,向仁军1,杨 麒2,姚福兵2,高 翔2,陈才丽1,许友泽1,刘 湛1,曾光明2

(1.湖南省环境保护科学研究院,水污染控制技术湖南省重点实验室,湖南 长沙 410004；2.湖南大学环境科学与工程学院,湖南 长沙 410082)

以湘江石峰大桥至马家河大桥区段的湘江沉积物作为研究对象,通过采集该区段表层沉积物样品,利用电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)和原子吸收分光光度计测定Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、Mn、As和Hg的含量和赋存形态.结果表明,Cd和As的平均含量均超过土壤环境质量标准(GB15618-1995)三级标准限值,Mn平均含量超过我国土壤元素背景值(583mg/kg).采用Hakanson潜在生态危害指数法评价沉积物中重金属生态风险,表明5个采样点中有4个采样点潜在生态危害综合指数均超过600,属于很强生态危害程度.最后通过连续实验研究了不同流速、不同pH值对沉积物中Cu、Zn、Cd以及Mn释放规律的影响,结果表明,增大水流速度、降低上覆水体pH值均可促进沉积物中重金属的释放,实验还发现4种重金属的释放通量都比较小,其中释放通量最大的Mn为7.50 μg/(g·d),沉积物中重金属向水环境的释放是一个缓慢、长期的过程.

湘江沉积物；重金属；生态风险；释放规律；释放通量

湘江是长江七大支流之一,也是洞庭湖水系最大的河流,既是湖南省最主要的饮用水源地,又是沿江城市重要的纳污水体.湘江吸纳了沿线金属开采冶炼企业长期排放的含重金属废水,致使排入湘江的重金属总量一度占到全省的70%,威胁着流域4000万人口的饮用水安全.在经历了十几年的重金属污染治理,近年来重金属废水入河量大大减少,湘江水质有了明显的改善.当外源重金属污染得到控制之后,多年沉积于霞湾港、铜塘港及该区段的重金属成为湘江重金属污染的重要源头[1-2].随着水体环境条件发生变化,汇集在沉积物中的重金属会再次释放,使水体中重金属含量提升,水质下降[3].可见,水系沉积物是湘江水体重金属污染的“源”和“汇”,是造成水体重金属污染发生的重要缘由[4-5];另一方面,沉积物作为水中重金属的重要归宿地又是底栖生物的主要生活场所和食物来源,从而导致了重金属间接或直接进入食物链,危及人类健康和生态环境.因此,国内外学者逐渐重视湘江水环境中沉积物重金属来源以及生态风险的研究.研究表明,湘江流域的土壤和沉积物主要受到Cd、Cu、Pb和Zn等污染,且具有很高的潜在生态风险[1,6-7];关小敏[8]分析了湘江长株潭段Cd、Hg、As、Cr、Pb、Cu、Zn的沿程变化特征,认为重金属主要来源于工业污染和岩石的自然风化与腐蚀.综上所述,目前针对湘江典型区段底泥沉积物的研究主要集中在重金属污染的生态风险评价和来源解析方面, 对于沉积物重金属在自然条件下的释放规律和释放通量研究不足.

因此,本研究采集了湘江石峰大桥至马家河大桥区段清水塘区域5个断面的沉积物样品,分析测定了沉积物样品中的Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、Mn、As和Hg的重金属含量和赋存形态;评估了沉积物中重金属污染程度和潜在生态风险;并利用自主设计的装置,模拟了自然条件下不同流速、不同pH值条件对重金属释放的影响,解析了沉积物中重金属释放规律并估算了重金属Cu、Zn、Cd以及Mn的释放通量,为制定湘江流域重金属的环境容量和沉积物原位生态修复提供科学依据和数据支撑.

1 材料与方法

1.1 样品采集

表1 湘江底泥沉积物样品采样点分布

本研究选择了湘江石峰大桥至马家河大桥区段的清水塘区域作为采样区,利用抓斗式底泥采样器采集湘江近岸5个典型重金属污染断面的沉积物样品,具体采样点分布如表1所示.每个断面采集表层沉积物(0~5cm)3份,均匀混合后装入灭菌自封袋,带回实验室保存于4℃冰箱.实验使用前,去除石块、贝壳及动植物残体等杂质;进行理化性质分析前,经过自然风干,研磨过100目筛,装聚乙烯自封袋保存备用.实验需要用的水样采自石峰大桥(A)附近的湘江水体,实验用超纯水由密理博超纯水机制取 (Mili-Q,美国).各重金属标准样品采购于国家标准物质中心,其他辅助试剂均为分析纯.

1.2 实验装置与实验方法

本实验采用自主设计的沉积物重金属释放模拟装置,如图1所示.装置主要由环形水槽、多功能水质分析仪、搅拌器、蠕动泵和回流管组成.环形水槽底面积6.2m2(其中,外圆直径0.9m,内圆直径0.5m).当模拟沉积物重金属释放实验时,将采集的沉积物加入环形水槽,并平铺,加入量达到环形水槽有效高度的2cm.实验采集的湘江水样作为重金属释放实验的上覆水体,以内槽作为水样缓冲槽,需要调节上覆水体初始pH值时,加0.1mol/L的HCl和0.1mol/L的NaOH到缓冲槽中,达到设定条件后再加入环形水槽中,直到设定的有效水深高度3cm.

当进行不同流速实验时,根据湘江枯水和丰水期的流速(前期测定的流速范围为0.829~1.144m/s)设定环形水道中水体流速为0.6,0.9,1.2m/s;当进行不同pH值实验时,通过缓冲槽调节水样pH值分别为6.0,7.9,9.0,泵入到环形水道中,固定环形水道中的水体流速为0.9m/s.通过取样口在固定的时间采集上覆水样,在温度为(25±1)℃的条件下,连续实验1个月,离心取上清液储存于10mL比色管中,置于冰箱冷藏,待测.

图1 湘江沉积物重金属释放模拟装置

沉积物中重金属的污染评价采用瑞典学者Hakanson[10]提出的潜在生态风险指数(RI)法进行评价,该方法不仅综合考虑了沉积物中污染物类别、含量、毒性水平和水体对重金属污染的敏感性,还反映了沉积物中重金属对环境的潜在生态风险程度.被广泛用于评价水系沉积物中污染物的潜在生态风险,计算方法为:

式中:RI为沉积物中多种重金属元素的综合潜在生态风险指数;E是单个重金属的潜在生态风险系数;C为沉积物中重金属的实测值,mg/kg;C为沉积物中重金属的背景值;mg/kg,为方便同类研究结果间比较;C采用Hakanson提出的工业化前全球土壤(沉积物)最高背景值(Cu=30、Pb=25、Zn=80、Cd=0.5、Cr=60、As=15、Hg=0.25,其中,Mn采用中国A层土壤元素背景值的算术平均值Mn=583mg/ kg[11]);T为重金属的毒性响应系数,反映重金属的毒性水平和生物对重金属污染的敏感程度,本研究采用众多学者[10,12]研究报道的毒性系数推荐值(Cu=Pb=5、Zn= Mn=1、Cd=30、Cr=2、As=10、Hg=40)替代毒性响应系数.重金属的潜在生态风险分级标准见表2[13].

表2 沉积物中重金属生态危害程度与分级标准

1.3 理化特征分析

沉积物经过四酸法(HNO3+HF+HClO4+HCl)消解后,Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、Mn、As和Hg等8种重金属浓度采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS Agilent 7700x,美国)测定.沉积物中重金属形态采用Tessier等[14]提出的分级提取方法分析,共分为5个形态:可交换态、碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态、有机物结合态以及残渣态,浸出液中重金属浓度采用原子吸收分光光度计(Agilent3510,美国)分析测定;pH值用酸度计(梅特勒-托利马FE20,瑞士)测定.重金属浓度分析均重复进行3次,以提高精确度和减小随机误差,实验数据采用Excel 2010和Origin 8.0软件进行处理和作图分析.

2 结果与讨论

2.1 沉积物重金属含量及形态分析

目前我国和世界上许多国家(地区)尚未建立底泥沉积物环境质量标准,但均制订了符合本国、本地区情况的土壤质量控制指标,欧美国家通常将污染底泥疏浚控制值定为低于土壤污染物最高允许浓度[15].本研究中,研究区域重金属浓度与土壤环境质量的三级标准相比较,研究区域中沉积物的Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、Mn、As和Hg的平均含量如表3所示.从表中可知,沉积物样品的pH值在7.4~8.1之间,这应该与湘江水体偏碱性有关.重金属Cu和Pb含量的变化范围分别是41.2~ 75.9mg/kg和60.7~113mg/kg,Cr和Hg含量的变化范围分别是83.4~122mg/kg和0.287~0.608mg/kg,这4种重金属含量均未超过《土壤环境质量标准》(GB15618-1995)[16]中的三级标准值.沉积物中Zn含量的变化范围是246~755mg/kg,有3个采样点(B、C、D)的Zn含量超过土壤环境质量的三级标准中规定的限值[16],这很可能与该区域锌冶炼企业废水排放有关[6].Cd和As含量的变化范围分别是5.88~15.4mg/kg和60.1~121mg/kg,5个采样点的Cd、As含量均超过土壤环境质量的三级标准[16],表明Cd和As污染物含量处于很高的污染水平,如果Cd和As等重金属通过饮水或食物链进入人体,将使人急性或慢性中毒,并可诱发各种疾病[17]. Mn含量的变化范围是1024~1881mg/kg,最高值出现在E采样点,由于《土壤环境质量标准》(GB15618-1995)[16]中缺少Mn的标准值,此处参考中国A层土壤元素背景值的算术平均值583mg/ kg[11],5个采样点的Mn含量均超过土壤背景值,这与采样点周边工业区长期以来向湘江排放大量重金属废水有关[18].

将上述采样点的Pb、Zn、Cd、Cr、As和Hg重金属值与2010年8月国家“十一五”水专项采集相同区域(课题编号:2009ZX07212-001-07)的重金属值相对比,如表4所示.结果表明除了重金属Zn略有上升外,Pb、Cd、Cr、As和Hg均有下降,其中,Hg浓度下降幅度为97%,Pb浓度下降接近43%.这表明,随着湘江重金属污染综合整治工作的推进以及水体的自然净化降解,沉积物重金属浓度逐渐下降,沉积物环境质量得到逐步的改善.

表3 湘江沉积物中重金属含量分布

表4 同区域历史沉积物重金属浓度测定数据(2010年8月)

沉积物中重金属总量只是在数量上对污染情况进行描述,要对不同重金属污染特性进行研究,则需对重金属形态进行分析,以揭示各种重金属在沉积物中的存在状态、形态毒性以及可能产生的环境危害.本研究以采样点沉积物重金属含量较高的Mn、Zn、Cd和Cu为研究对象,分析这几种重金属赋存形态的含量.结果如图2所示.5个采样点沉积物重金属Mn的赋存形态平均百分含量由高到低依次是:铁锰氧化物结合态>碳酸盐结合态>残渣态>有机质态>可交换态,其中铁锰氧化态占比平均值最高(41.9%);5个采样点Zn的赋存形态平均百分含量由高到低依次是:铁锰氧化物结合态>残渣态>有机质态>碳酸盐结合态>可交换态.沉积物重金属Mn、Zn的形态均以铁锰氧化物结合态为主,这是由于Mn、Zn与氧化物有较强的结合能力[19],铁锰氧化态的重金属较易浸出,属于不稳定态,因此沉积物中Mn、Zn活性不容忽视.

F1表示残渣态, F2表示有机质态, F3表示Fe、Mn氧化态, F4表示碳酸盐结合态, F5表示可交换态

沉积物重金属Cd的赋存形态平均百分含量由高到低依次是:碳酸盐结合态(35.4%)>铁锰氧化物结合态(34.5%)>可交换态(14.8%)>残渣态(8.4%)>有机质态(6.8%),交换态和碳酸盐结合态重金属与沉积物结合较弱,最易被释放,有较大的可移动性.铁锰氧化态重金属在还原条件下易溶解释放,有机结合态重金属在氧化状态下易分解释放[20].Cu的赋存形态平均百分含量由高到低依次是:有机质态>残渣态>铁锰氧化物结合态>碳酸盐结合态>可交换态,Cu的有机态占比最高,其平均值达40.3%,Cu在沉积物中易以岩屑、矿物颗粒等形式与有机质结合,且在氧化条件下易释放到溶液中[21].其潜在生态危害不可忽视.

2.2 沉积物重金属的生态风险评价

各采样点沉积物中重金属潜在生态风险指数计算结果列于表5.从单项重金属的E角度分析,湘江沉积物中重金属Cd的E平均值是630.12,远大于320,属于极强生态危害程度,Cd易与许多配位原子(S、Se、N)有机化合物组成中等稳定络合物,这类化合物具有较大的脂溶性、生物富集性和毒性,并能在水生生物体内蓄积[22].因此,湘江沉积物中Cd对水生生物和人体能够造成较大的危害[23].As、Hg的E平均值分别为70.01和72.42,属中等生态危害;Cu、Pb、Zn、Cr、Mn的E平均值低于40,属于轻微生态危害.以重金属潜在生态危害综合指数(RI)评价,5个采样点的RI范围为466.97~1145.21(平均值为814.09),B、C、D、E采样点均超过600,属于很强生态危害程度,这主要是因为该区域内分布有株冶、株化、湘氮等100多家冶炼、化工企业,大量工业废水(含Cd、Pb、Hg、Zn等重金属)和生活污水通过霞湾港、老霞湾港及铜塘港工业废水汇入区,日积月累导致大量重金属在沉积物中积累,从而导致该区段沉积物中重金属对水域生态系统危害性强,本研究结果与多个重金属的潜在生态危害指数评价湘江长株谭段底泥重金属污染的结果一致[19],且强生态风险主要是由于人为污染排放所造成的,应该引起各环境监测和环境保护部门的关注.

表5 湘江典型区段沉积物中重金属潜在生态风险评价结果

2.3 沉积物重金属释放实验

2.3.1 不同流速的影响 设定流速在0.6,0.9, 1.2m/s,温度控制在(25±1)℃,pH值为(7.7±0.2),通过30d连续实验研究3种不同的流速条件下重金属Cu、Zn、Cd以及Mn的释放规律,结果如图3所示. 在实验初始,水样重金属Cu、Zn、Cd以及Mn的原始值分别为10.0,0,30.0,150.5μg/L.实验开始后随着流速增大.重金属Cu、Zn、Cd和Mn的释放浓度呈现规律性的增大,当流速为0.6m/s时,动态循环流动过程中Cu、Zn、Cd和Mn在30d的释放浓度变化不大,分别为14.8,33.0,0.4,323.5μg/L.由于沉积物中重金属Mn的背景值比较高,所以在上述4种重金属中释放浓度最大.当流速增大到1.2m/s时,Cu、Zn、Cd以及Mn的释放浓度分别增加到22.6,51.0,0.7, 456.0μg/L.实验结果表明沉积物中重金属的释放浓度随着水流速度的增加而增大.主要原因是:(1)随着水流速度的增大,水体的紊流强度增加从而导致沉积物和水体的分子扩散反应加快,此外,水流速度增大,还会加快沉积物中孔隙水与上覆水的水分子扩散速率,因此沉积物中的重金属与孔隙水的交换速率也得到相应的增强[24],从而提高重金属的释放浓度.(2)随着水流速度的不断增加,沉积物松散表层的厚度也随之增加,从而导致间隙水与上覆水的交换量及交换速率更加频繁,使得水体中的溶解氧也随着提高,从而间接促进沉积物中重金属的释放.

图3 不同流速下沉积物中Cu、Zn、Cd以及Mn的释放规律

沉积物中4种重金属的释放通量可根据如下方法估算[24]:

每次实验间隔5d取样,每次取样0.01L,30d的取样体积共0.05L,且每次取样后没有重新添加水进去,取样体积相对于试验总用水体积可忽略,则上式可简化为:

式中:表示重金属释放通量,μg/(g·d);表示试验总用水体积,L;C表示第次取样时所测重金属浓度,μg/L;0为初始时重金属浓度,μg/L;V为每次取样体积,L;C表示第次取样时水体重金属浓度,μg/L;C为添加原水后重金属浓度,μg/L;为加入沉积物的质量(实验值124g);为重金属释放时间,d;表示水槽中与水接触的沉积物表面积,m2.

根据上述公式估算的重金属释放通量见表6.流速为0.6m/s时,沉积物中Cu、Zn和Cd向上覆水中释磷过程非常缓慢,释放通量分别为0.16,0.10,0.012 μg/(g·d),由于沉积物中重金属Mn含量较高,其释放通量比Cu、Zn和Cd都大.当流速增大到1.2m/s时,此时水流紊动作用非常剧烈,底部淤泥被成片掀起,沉积物中Cu、Zn、Cd和Mn的释放通量增大到0.42、0.18,0.025,10.20μg/(g·d).该实验结果与陆健刚等[25]对不同水动力下鄱阳湖沉积物重金属释放通量研究结论类似,沉积物中Cu、Zn、Cd和Pb 的释放通量随水体流速增大呈快速增长趋势,表明水流速条件对沉积物重金属的释放起着重要的作用.

表6 不同流速条件重金属的释放通量

2.3.2 不同pH值的影响 水体中的pH值能在一定程度上影响重金属的存在形态从而影响重金属的释放,当上覆水的pH值从6.0升高到9.0时,沉积物中Cu的释放通量从1.15μg/(g·d)降低到了0.12μg/(g·d), Zn的释放通量从1.21μg/(g·d)降低到了0.12μg/(g·d),Cd的释放通量从0.618μg/(g·d)降低到了0.014μg/(g·d),与此同时,Mn的释放通量也从7.50μg/(g·d)降低到了2.61μg/(g·d)(如图4所示).当水体pH值等于6.0时,水中的氢离子浓度增加,不仅可以促进重金属中可交换态和碳酸盐结合态溶解析出,而且还能够占据沉积物中重金属的吸附点位,从而间接增加了沉积物中重金属释放量[26].其次,水体pH值对不同类别重金属的释放量影响不一样,当水体pH增加到9.0时,Cu、Zn和Cd的释放通量分别减少了8.58、9.1、43.1倍,这是因为不同的重金属在沉积物中的存在形态不一样,Cu、Zn和Cd的可交换态与碳酸盐结合态所占总量的比例分别为0.1%、0.2%和50.2%,可交换态与碳酸盐结合态越大,重金属越容易析出.因此,上覆水中pH值越低,对重金属Cd、Cu、Zn以及Mn的析出量越大.实验结果还表明,4种重金属的释放通量都比较小,其中释放通量最大的Mn为7.50μg/(g·d),其在水环境中释放通量的大小主要受自然条件的综合影响.因此,沉积物中重金属向水环境的释放是一个缓慢、长期的过程.

图4 不同pH值条件下沉积物中Cu、Zn、Cd、Mn的释放通量

3 结论

3.1 对5个不同采样点沉积物的重金属进行测定,其中Cd含量范围为5.88~15.40mg/kg,As含量为60.1~121mg/kg,两者平均含量均超过土壤环境质量三级标准限值,Mn平均含量超过我国土壤背景值.但与7年前相同区域的历史数据相比,除了重金属Zn含量略有上升外,沉积物中Pb、Cd、Cr、As和Hg含量均有不同程度下降.

3.2 重金属赋存形态分析表明,Mn、Zn的赋存形态均以铁锰氧化物结合态为主,Cd的赋存形态以碳酸盐结合态为主,Cu的赋存形态以有机态为主.5个采样点中有4个采样点重金属潜在生态危害综合指数超过600,属于很强生态危害程度.

3.3 流速增大可促进沉积物中重金属的释放;上覆水中pH值越低,重金属的释放量越大;沉积物中重金属向水环境的释放是一个缓慢、长期的过程,其释放通量的大小受自然条件的综合影响,释放量通最大的Mn在环形水槽中的释放量为7.50μg/(g·d).

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The ecological risk assessment and releasing flux estimation of heavy metal in the Xiangjiang River sediments.

ZHONG Yu1, FU Guang-yi1*, XIANG Ren-jun1, YANG Qi2, YAO Fu-bing2, GAO Xiang2, CHEN Cai-li1, XU You-ze1, LIU Zhan1, ZENG Guang-ming2

(1.Hunan Key Laboratory of Water Pollution Control Technology, Hunan Research Academy of Environment Science, Changsha 410004, China；2.College of Environmental Science and Engineering, Hunan University, Changsha 410082, China)., 2018,38(10)：3933~3940

In this research, the Xiangjiang River areas from the Shifeng bridge to the Majiahe bridge were selected as study areas to assess the ecological risk and release amount of heavy metals in the surface sediments of the Xiangjiang River, Hunan Province, China. A sum of five surface sediment samples were collected, then the total contents and the specific chemical forms of Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、Mn、As and Hg in these sampleswere measured by the inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS) and atom absorption spectrophotometer (AAS). Results showed that the average contents of Cd and As in sediments were higher than the standard of class III of National Soil Environmental Quality Standard (GB15618-1995). Moreover, the Hakanson ecological risk index was adopted to assess the potential ecological risk of heavy metals in the surface sediments. The results showed that the comprehensive indexes of potential ecological risks (RI) for four sediment samples were higher then 600, suggesting that the Xiangjiang River has been suffered high ecological hazards. Finally, continuous experiments were carried out to study the effect of flow rate and initial pH values on the heavy metals release from sediments. The results showed that the increased flow rate and the decreased initial pH could promote the release of heavy metals in sediments, while the release amount of four heavy metals were too small and the largest release amount of Mn was 7.50μg/(g·d). It suggested that the release of heavy metals in the sediments into the water environment was a slow and long-term process.

Xiangjiang River sediments；heavy metals；ecological risk；release rule；release amount

X522

A

1000-6923(2018)10-3933-08

钟 宇(1988-),男,湖南郴州人,助理研究员,博士,主要从事水污染控制研究.发表论文30余篇.

2018-03-25

国家自然科学基金资助项目(51709104,21806034);国家“十一五”水专项(2009ZX07212-001-07);湖南省自然科学基金资助项目(2017JJ3148)

*责任作者, 助理研究员, fuguangyi107@aliyun.com