基于云模型量子进化算法的薄膜微观结构表征

王一名，张超，孙秀平，匡尚奇，杨海贵

（1.长春理工大学 理学院，长春 130022；2.中国科学院长春光学精密机械与物理研究所，光学系统先进制造技术重点实验室，长春 130033）

几何厚度达纳米量级的单层膜或周期厚度为纳米量级的多层膜是一类重要的光学元件，其已广泛应用于激光技术、光通信技术、光电子技术等诸多领域[1，2]。由于纳米薄膜具有独特的光学、电学、磁学、力学与气敏特性，使它作为功能材料和结构材料都具有良好的发展前景[3.4]。极紫外（EUV）多层膜是最具代表性和挑战性的周期厚度达纳米量级的多层膜，由于其可实现EUV波段（2～40nm）的高反射率，在EUV光刻、软X射线等离子体诊断、同步辐射等领域得到了广泛的应用，其研发备受国内外专家学者的关注[5，6]。由于单层膜或周期厚度为纳米量级的多层膜的性能往往与膜层的几何厚度、密度、粗糙度等物理特性直接相关，所以对于此类光学薄膜的上述参数的求解具有十分重要的意义[7]。

目前，普遍用于薄膜微观结构表征的方法有掠入射X射线反射（GIXR）、透射电子显微镜（TEM）、卢瑟福后向散射谱、俄歇电子能谱和椭偏仪等等[8-12]。其中，GIXR和TEM是光学薄膜表征最常用的手段，相比而言，TEM能够直接给出薄膜样品的横截面图像，但却是一种破坏性检测并且检测精度不高[13]。GIXR由于其检测过程方便简单，对被检测的薄膜无损伤，并且可以给出薄膜的几何厚度、界面粗糙度、膜层密度等信息和表征精度较高的优点，被认为是薄膜表征的优选方法[14-17]。因此，对基于GIXR的薄膜微观结构表征，其求解算法的优化具有十分重要的意义。

在薄膜微观结构表征过程中，目前普遍采用的拟合求解算法有单纯形法、模拟退火算法、非线性最小二乘法和进化算法（EA）等。云模型量子进化算法（CQEA）将量子进化算法与云模型相结合，采用量子编码，一个量子染色体可以表征多个量子态的叠加，提高个体的多样性，可实现小种群规模下的求解，同时利用云模型的随机性避免了算法陷入局部极值和云模型的稳定倾向性可准确地求得全局最优值，从而加快了算法的收敛速度、提高了算法的求解精度。目前，CQEA在SoC测试[18]、NoC资源内核检测[19]等问题中已取得了良好的应用。

针对上述问题，本文将CQEA应用于薄膜微观结构表征参数的拟合求解过程中，提高了拟合的求解效率与精度。完成了应用CQEA针对Si单层膜和Mo/Si多层膜的GIXR的拟合求解，并将其拟合的结果与基于EA的拟合结果进行对比。对比分析表明，基于CQEA的薄膜的GIXR的拟合求解具有种群规模小、收敛速度快和求解精度高的优势。相关研究工作展现出CQEA在薄膜表征领域的潜在应用价值，并为光学薄膜的拟合表征过程提供了一种可供选择的高效算法。

1 CQEA的基本流程

针对Si单层膜和周期Mo/Si多层膜的GIXR，基于CQEA[20]的微观结构表征方法的具体实施步骤如下：

步骤一：输入基于CQEA的薄膜微观结构表征的初始参数值。其中包括：种群规模N=10，单维云变异过程中两次云变异过程进行的次数分别为2和6，量子交叉中选择优秀个体数为2，优秀个体连续交叉次数为6，初始量子旋转角为0.01π，终止代数为100。

步骤二：对薄膜结构参数进行量子编码，生成初始表征薄膜结构量子种群

以镀制在Al2O3基底上的Si单层膜为例，对于Si单层膜结构进行量子编码，其第i个量子染色体可表示为

其中，dSi和dSiO2分别为Si膜层和表面SiO2氧化层的厚度；ρSi和ρSiO2分别为Si膜层和SiO2层的密度；σSi和σSiO2分别为Si膜层的粗糙度和SiO2膜层的粗糙度；θ为量子概率幅相角，为相应基因位的量子概率幅。

对于周期Mo/Si多层膜，其采用四层模型，即不仅考虑Mo和Si膜层，还考虑其间扩散层的作用，扩散层近似为MoSi2膜层，则其膜系结构为Sub[Si/MoSi2/Mo/MoSi2]60Si/SiO2。其中，镀膜基底Sub为超光滑Si基底，膜系考虑了表面Si膜层氧化所形成的SiO2膜层。对周期Mo/Si多层膜的周期结构进行量子编码，则第i个染色体可表示为

其中，dSi、dMo、dMoonSi、dSiO2、dp分别为Si层、Mo层、Mo层在Si层上的MoSi2扩散层、SiO2氧化层和多层膜平均周期的几何厚度；ρSi、ρMo、ρMoSi2和ρSiO2分别为Si、Mo、MoSi2、SiO2氧化层的密度；σ和σSiO2分别为膜层的界面粗糙度和表面SiO2氧化层的粗糙度。

步骤三：应用薄膜的结构参数反演GIXR，并应用下式作为各量子个体的适应度对个体进行评价

其中χ2为评价系数，m选取的点数，Ik,calc.为第k个点的理论计算的反射强度，而Ik,meas.为第k个点的实验反射强度。在此过程采用菲涅耳系数法计算理论反射强度，通过数据库中的原子散射因子数据计算材料的复折射率。

步骤四：判断算法是否满足终止条件。若满足，则算法停止，输出最优的薄膜结构参数；若不满足，则进行步骤五。

步骤五：通过单维云互补变异和交叉[20]更新薄膜结构染色体种群。

单维云互补变异操作为：构建以随机第i个体第j个实数基因位xj,i为期望，为熵En，0.1En为超熵He的基因云，通过一维云算子生成云滴（即新生成的子代的第i个染色体的第j实数基因位），此过程重复操作m1=2次。其中，uj为第j个实数基因位参数值的上限，lj为第j个实数基因位参数值的下限，则一维云算子的实施步骤为：（1）生成以En为期望，以为标准差的正态随机数ω；（2）生成以Ex为期望，以为标准差的正态随机数α，其即为云滴值。其次，再以随机实数基因位xj,i为期望，为熵En，0.1En为超熵He构建基因云，通过与前述相同方法生成云滴，此过程重复操作次数m2=6。

对于上述单维云互补变异过程中，若云滴值α超出了可行解范围，则重复下式直到解位于可行解范围之内

在上述单维云互补变异过程中，若为有效进化，即变异后的个体适应度优于原个体，则α代替xj,i；若为无效进化，即变异后的个体适应度劣于原个体，则xj,i保持不变。若m1+m2次变异过程中，有效进化次数小于无效进化次数，对量子概率幅进行更新。

步骤六：采用精英保留策略对薄膜结构量子种群进行更新，并转向步骤三。

为验证基于CQEA在单层膜和多层膜的微观结构表征方法的可行性与优越性，将其拟合结果与基于EA的薄膜表征的拟合结果进行对比。基于EA的表征拟合程序采用的参数为：种群数为100，交叉过程中交叉算子为5和交叉概率为0.7，变异过程中变异算子为5和变异概率为0.1。本文采用磁控溅射镀膜系统通过前期溅射速率的定标，通过时间控制膜厚的方法分别镀制了Si单层膜和周期Mo/Si多层膜各两个薄膜样品，并应用PANalytical Powder X射线衍射仪对薄膜进行GIXR测量。

2 结果与讨论

2.1 单层膜的表征结果与讨论

以Al2O3基底上镀制的Si单层膜为例，将CQEA应用于Si单层膜样品1和样品2的GIXR的拟合表征过程中，将其拟合结果与基于EA的拟合结果进行对比。图1给出了基于EA和CQEA，针对Si单层膜样品1和样品2的GIXR的拟合的评价系数和进化代数的关系。从图1可以看出，基于CQEA的求解效率高于基于EA的求解效率，且收敛速度较快，在进化20代后就基本收敛于全局最优解。值得一提的是，CQEA采用的种群规模为10远小于EA采用的种群规模100，但其求解效率和求解精度即使在种群进化初期也没有比基于EA的求解效率和求解精度差，足以说明基于CQEA的Si单层膜表征方法具有以小种群规模进行多参数求解的突出特点，同时还兼具求解效率高和精度高的优势。

图1 基于EA和CQEA，对Si单层膜样品1和样品2的GIXR拟合的评价系数与进化代数的关系图（其中图1（a）和（b）分别为样品1和样品2的结果）

为进一步说明CQEA应用于Si单层膜的微观结构表征过程中具有可行性与优越性，绘制了基于EA和CQEA的拟合求解的最优参数反演的GIXR曲线，并将其与实验结果进行对比，如图2所示。同时，图2中还给出了理论反演的GIXR曲线的拟合残余，对比分析表明，对于两个单层膜的实验结果而言，基于CQEA获得的膜层参数反演的GIXR与实验结果的符合度均高于基于EA获得的膜层参数反演的GIXR的符合度，尤其在掠入射角较大时，基于CQEA的拟合效果明显优于EA的拟合效果，且基于CQEA的拟合残差曲线在零附近的波动小于基于EA的拟合残差曲线在零附近的波动，说明了基于CQEA在单层膜的GIXR拟合表征是可行的，并且其拟合精度较高。

图2 基于EA和CQEA拟合求解Si单层膜样品1和样品2的GIXR实验结果获得的最优结构参数反演的GIXR曲线，以及理论结果相对实验结果的拟合残余

进一步分析基于不同算法获得的单层膜膜层结构参数，表1给出了基于EA和CQEA，针对Si单层膜样品1和样品2的GIXR曲线拟合求解得到的最优薄膜结构参数。对比分析表明，基于CQEA求解获得的薄膜结构参数更符合磁控溅射镀膜工艺镀制的薄膜性质，可以更好的反应膜层的实际情况。上述研究表明，基于CQEA的Si单层膜微观结构表征方法由于采用了量子编码，单一个体基因可以表示多个状态，加大了种群的多样性，从而使算法具有小种群规模的优势，同时算法结合了正态云模型的随机性和稳定倾向性的优点，云模型的随机性避免了在求解过程中陷入局部极值，而稳定倾向性很好地定位了全局最值，使算法自适应的调节搜索范围，从而提高了算法的全局寻优能力，克服了EA收敛速度慢和拟合精度低的缺点。

表1 EA和CQEA的计算出的Si单层膜样品1和样品2的薄膜结构参数

2.2 多层膜的表征结果与讨论

进一步研究基于CQEA的多层膜的表征方法，以超光滑Si基底上镀制的周期Mo/Si多层膜为例。图3给出了基于EA和CQEA的周期Mo/Si多层膜样品1和样品2的GIXR的拟合评价系数和进化代数的关系图。从图3可以看出，由于多层膜需要优化参数较多，而且CQEA采用的种群数为10远小于EA采用的种群数100，CQEA具有快速收敛速度的特性，在进化10代之后其寻优质量就一直远优于EA的寻优质量。

图3 基于EA和CQEA，针对Mo/Si多层膜样品1和样品2的GIXR的拟合评价系数与进化代数的关系图（其中图3（a）和（b）分别为多层膜样品1和样品2的结果）

图4给出了基于EA和CQEA获得的周期Mo/Si多层膜样品1和样品2的膜层结构参数反演的GIXR曲线与实验结果的对比，及其相应的拟合残余。分析图4可得，基于CQEA表征结果反演出的GIXR曲线与实验结果符合地更好，明显优于基于EA的拟合结果，且拟合残余曲线波动性更小，拟合残余更小，从而说明了基于CQEA的Mo/Si多层膜微观结构表征方法的拟合精度较高。这一结果进一步验证基于CQEA在多层膜的GIXR拟合表征方面的可行性与优势性。表2给出了基于EA和CQEA，针对周期Mo/Si多层膜样品1和样品2的GIXR的拟合求解得到的最优多层膜结构参数。从表2可以看出，基于两种算法计算出的多层膜结构参数完全不同，由于基于CQEA获得的Mo/Si多层膜的GIXR拟合残余更小，所以基于该算法获得的结构参数更接近真实值，可信度更高。

图4 基于EA和CQEA拟合求解周期Mo/Si多层膜样品1和样品2的GIXR实验结果获得的最优结构参数反演的GIXR曲线，以及理论结果相对实验结果的拟合残余

表2 基于EA和CQEA的获得的Mo/Si层膜样品1和样品2的结构参数

结果表明，基于CQEA的Mo/Si多层膜GIXR拟合求解表征方法具有种群规模小、收敛速度快和拟合精度高的优势，充分体现了CQEA利用实数变量和量子位概率幅相角构成实数量子基因，使一个量子个体可同时代表多个量子状态的叠加，从而增加了种群的多样性，使CQEA可以以小种群规模进行多参数优化。同时，CQEA利用了云模型的随机性使得算法不易出现“早熟”现象和云模型的稳定倾向性使算法更易求得全局最优解；并且对种群的进化加以指导，形成启发式算法，使其具有全局寻优能力强、求解效率高、求解精度高的优良性能。同时，可以发现基于CQEA的Mo/Si多层膜的拟合表征结果较基于EA的多层膜表征拟合结果相差很大，但基于两种进化算法的Si单层膜的拟合结果相差的相对较小，这说明了CQEA在多参数高维度的表现优于参数较少的低维数情况下的表现，其原因在于多参数情况下，量子基因长度更长，使CQEA算法的优势发挥的更加明显。

3 结论

由于云模型的随机性和稳定倾向性可以避免参数寻优过程中陷入局部极值，准确求得全局最值，故本文将云模型与量子进化算法相结合，将CQEA应用于光学薄膜的GIXR的拟合微观结构表征中，解决了在以往薄膜微观结构表征中普遍采用的EA存在的种群规模大、求解效率低和拟合精度低的问题。完成了基于CQEA的Si单层膜和周期Mo/Si多层膜GIXR的拟合表征，将其拟合结果与基于EA的拟合结果进行对比。对比分析表明，基于CQEA的薄膜微观结构表征方法具有种群规模小、收敛速度快和拟合精度高的优势。相关研究工作展现出CQEA在薄膜表征领域的潜在应用价值，并为光学薄膜的拟合微观结构表征过程提供了一种可供选择的高效算法。