武汉市黑碳气溶胶质量浓度空间分布的主导因素分析

赵锦慧，何超，李小莉，刘玉青，黄超，谢子瑞，于兴修*

黑碳气溶胶（black carbon aerosols，BC）是由含碳物质不完全燃烧形成的一种无定形碳颗粒物，其多孔结构更易吸收多环芳烃、重金属等物质，可危害人体健康（陶俊等，2008）；可改变气候特征，在全球气候变暖中起到重要作用（Cao et al.，2004）；其分布呈现积聚模态，可降低大气能见度（唐孝炎等，2006）；能够吸收从可见光到红外波长范围内的太阳辐射，能加热大气，降低地表温度，改变区域大气的稳定性和大尺度环流，影响大气化学反应进程（Streets et al.，2001；朱厚玲，2003）。因此，黑碳气溶胶成为大气环境科学研究领域中的一个热点。

气象因素对城区大气环境质量有着重要的影响，有学者（Sloane et al.，1991；邓雪娇等，2011；王明洁等，2013）总结出能见度与不同的天气气象条件之间的关系，风速和相对湿度被认为是影响大气环境质量的两个主要因素；从黑碳气溶胶的全球分布来看，人类活动排放的污染源对黑碳质量浓度的影响较明显，北半球高于南半球，其中中国东部部分省区是质量浓度高值中心区（陈超等，2015），而武汉市是中国重要排放区域之一，大气环境问题也引起了广泛关注。

目前已有学者针对武汉的颗粒物及其 SOC组分、水溶性离子组分的特征（Zhong et al.，2014；Cheng et al.，2014；Gong et al.，2015；Zhang et al.，2015；Lyu et al.，2016）进行了研究，利用PMF方法探究武汉城区细颗粒物的来源，发现其三大构成分别是生物质燃烧源（19.6%）、机动车排放源（27.1%）、工业源（26.8%）（成海容等，2012）。还有根据后向轨迹方法分析了2012年秋冬季节、2013年1 月、2014年污染物区域来源（Cheng et al.，2014；Lyu et al.，2016；卢苗苗等，2017），结果显示本地排放源的贡献率在1月最低，夏秋季节的污染物中本地源占65.7%，相邻的城市源贡献率占23.1%。然而，目前针对武汉市污染物的垂直向分布规律和来源分析的模拟研究还比较缺乏。

本研究结合观测数据和WRF-CMAQ运行的模拟数据，选择气象因子、环流因子、下垫面因子、污染物构成等主导因子，分析它们对武汉市黑碳气溶胶质量浓度水平向和垂向分布规律的影响，使用HYSPLIT4模式对武汉市气团进行运动轨迹分析，量化不同季节黑碳气溶胶的输送来源，为武汉市大气污染措施的防控提供数据资料。

1 材料与方法

1.1 采样点概况

选取武汉市解放公园、中山公园、常青公园、硚口公园等10个绿地单元作为采样点（见图1），将仪器架设在距离地面2 m的高度，下垫面为植被覆盖率较高的绿地，周围紧邻交通主干道、居民楼和办公楼，无工厂等排放源，可代表城市办公、住宅、交通干道综合混合区域特征（黄超等，2018）。同时四周没有高大的建筑物遮挡，视野开阔，能够比较准确客观地反映武汉市城区绿地单元的黑碳气溶胶质量浓度。

1.2 采样仪器

尽量选择晴朗、静小风的天气进行采样，使用美国玛基科技公司（Magee Scientific Co，USA）生产的AE-51微型黑碳仪，采样流量为100 mL∙min-1，采样膜为3 mm石英纤维膜，每隔1分钟获得1组测量数据并自动保存，一次至少连续观测50 min。

1.3 数据来源

BC的水平方向质量浓度数据来自于实验观测，采样时间为2015年7月—2016年6月，获得了12202组数据，经过多重订正，保留了11822组。

BC 的垂直方向质量浓度数据来自于WRF-CMAQ模式的模拟结果，首先根据研究地理位置设定评估区域，预处理地形数据和气象数据，从而获得与WRF模式设定网格分布一致的输入数据，水平方向上使用Lambert投影，设定两层嵌套网格（格距分别为27 km、9 km），在垂直方向上采用阶梯地形垂直坐标（eta坐标），共分为16层。顶层高度为0.2 bar（即202 hPa），距地面高度近似7.6 km；底层高度为1.0 bar（即1010 hPa），距地面高度0.01 km，具体信息如表1所示（赵锦慧，2017）。

图1 采样点位置图Fig. 1 The location map of sampling points

表1 基于WRF-CMAQ模式的垂直分层Table 1 Vertical layering list based on WRF-CMAQ mode

环境质量监测站点的PM10、PM2.5、O3数据资料来自于武汉市环境质量状况公报；风速、能见度、温度、气压数据来自于美国国家气象数据中心的武汉市天河站点（http://www.meicmodel.org/），作为代表武汉城区的常规气象数据，用于后期分析。

1.4 研究方法

运用SPSS中的回归分析和建模分析（线性模型、对数模型、倒数模型、二次模型、三次模型—抛物线模型、复合模型、幂函数模型、S型模型、增长模型、指数模型、Logistic模型）等方法分析BC与气象条件及其他污染物的相关关系。

利用HYSPLIT4模式对武汉市空气气团进行运动轨迹分析，以了解黑碳气溶胶的来源、路径。基于GIS的TrajStat软件，利用HYSPLIT模型将轨迹数据划分为不同的运输组或集群，进行轨迹聚类分析。本研究目标经纬度设置为30.55°E、114.32°N，模拟范围设置为0～10000 m，大气边界层的平均流场采用500 m高度，既可以代表区域气流流动特征（风），又能减少近地面摩擦力的影响（Wang et al.，2009）。

2 结果与讨论

2.1 部分气象因素对水平向BC质量浓度的影响

2.1.1 BC质量浓度与温度、能见度、气压的相关性分析

将2015年7月—2016年6月武汉市天河站点的能见度（VSB）、温度（t）、气压（AP）数据与实测的黑碳质量浓度数据进行相关性分析（见表2），结果表明，在0.01的水平上，BC与温度、能见度、气压显著相关，相关系数分别为：-0.637、-0.549、0.574。

表2 BC与温度、能见度、气压的相关系数矩阵Table 2 The correlation coefficient matrix between BC and temperature,visibility, air pressure

当温度较高时，空气对流运动明显，降水较多，对黑碳气溶胶的湿沉降作用较大，导致空气中的BC含量减小，因此温度与黑碳呈负相关关系；影响能见度的最主要因素是空气中颗粒物的含量，当颗粒物较多时，能见度较低，BC和能见度呈相反的变化趋势；气压与BC呈现正相关性，当温度较低时，气压较高，空气对流运动不明显，黑碳质量浓度较高。

BC与温度、能见度、气压在不同季节的相关关系有所差异（表3）。BC与温度、气压的相关系数绝对值最大值均出现在春季，而与能见度的较大值则出现在夏季和冬季。春季温度较冬季温度高，气压较低，降水较多，黑碳质量浓度低；冬季则相反。这种变化与污染物和黑碳的季节相关综合作用，造成武汉市黑碳气溶胶质量浓度冬季高、春季低的时间变化特征。在夏、秋、冬季，BC与能见度的相关系数绝对值在三者中最大，而与温度的值最小；而在春季，气压与黑碳的相关性最高，与温度的相关性也是最低。这说明在气象要素中，能见度对黑碳质量浓度的影响较大。

表3 BC与气压、能见度、温度季节相关系数Table 3 Season correlation analysis of BC mass concentration and temperature, visibility and air pressure

2.1.2 黑碳质量浓度与风向风速的相关性分析

为了更准确分析黑碳气溶胶质量浓度与气象要素的相关性，增加了CO、PM2.5、PM10共3种污染物进行分析说明。利用下载的武汉市2015—2016年的气象数据和观测到的 BC、CO、PM2.5、PM10质量浓度，绘制 BC、CO、PM2.5、PM10质量浓度（152组数据）与风向风速相互关系分布图，如图2所示。

如图 2(a)所示，当风向为东北偏北、风速在 2 m∙s-1时，黑碳质量浓度最大且大于8000 ng∙L-1；当风向为西北偏北、风速为1 m∙s-1时，黑碳质量浓度为 7000～800 ng∙L-1；当风速为 1～2 m∙s-1时，黑碳质量浓度分布比较集中，质量浓度为 3000～4000 ng∙L-1；当风向为南偏西南、风速在 2～3 m∙s-1时，黑碳质量浓度最小，为1000 ng∙L-1。

如图2(b)所示，当风向为东北向、风速在2 m∙s-1时，CO质量浓度最大且质量浓度大小范围为45～50 mg∙L-1；当风向为西南风向、风速在3 m∙s-1时，CO平均质量浓度比其他风向风速条件小，其质量浓度大小为 10～15 mg∙L-1；此外，在风速范围为 1～2 m∙s-1范围之内，CO质量浓度比大于1～2 m∙s-1风速时都大，在 30～40 mg∙L-1范围内变化。

如图2(c)所示，PM2.5的最大值出现在风向为东北、风速小于 2 m∙s-1时，其质量浓度为 160～200 μg∙L-1；PM2.5的最小值出现在风向为西南偏南、风速大于 2 m∙s-1时，其质量浓度为 40 μg∙L-1；当风速小于1 m∙s-1，PM2.5质量浓度在各个风向都表现出均质化分布状态，其质量浓度小于风速最小时的PM2.5质量浓度而大于风速最大时的PM2.5质量浓度。

如图2(d)所示，PM10质量浓度最大值出现在风向为东北向、风速小于2 m∙s-1时，此时PM10质量浓度为 100～120 μg∙L-1；当风向为西南偏南、风速大于2 m∙s-1时，PM10质量浓度出现最小值，质量浓度为 20～40 μg∙L-1；当风速在 2～3 m∙s-1时，PM10质量浓度集中在 60～100 μg∙L-1。

城区人口压力大、交通拥挤、工业分布导致城区主要污染物质在此处聚集，理论上污染物质量浓度应该最大，但是风对污染物质的输送作用，导致中心城区的污染物质向四周进行扩散，因此污染物质量浓度较低（师宇等，2016；何涛等，2017）。

2.2 部分气象因素对垂直向BC质量浓度的影响

2015年7月—2016年6月黑碳模拟值与温度、风速、能见度、气压等气象要素的日相关关系数见图 3，可以看出在同一高度层上，黑碳模拟值与温度、风速、能见度、气压的相关系数大小相近，变化程度相似。BC模拟值与风速、温度、能见度的相关性在1～16层的变化基本一致，在1～8层呈负相关，在8～16层呈正相关。第8层是反向变化的临界层。

如图3(a)所示，黑碳日均值与温度、风速、能见度、气压的相关系数绝对值最大分别出现在第10层、14层、10层和7层。其中，5～8层相关系数最大，9～11层相关系数最小。BC模拟值与气压的变化规律，与BC模拟值与温度、风速、能见度的变化趋势相反。

BC月均值与温度、风速、能见度、气压的相关系数绝对值最大分别出现在第6层、16层、9层和6层，相关系数分别为-0.807、0.7、0.72、0.738。其中，BC值与气压和温度的相关系数曲线在16层之内呈对称分布。

黑碳季节均值与温度、风速、能见度、气压的相关系数绝对值最大分别出现在第 4层、1层、8层和8层，相关系数分别为-0.964、-0.985、-0.743、0.991。

图3 黑碳模拟值与气象要素的相关关系Fig. 3 The correlation between the simulated value of BC and the meteorological elements（a）代表日均值的相关性；（b）代表月均值的相关性；（c）代表季节均值的相关性(a) Represents the relevance of the daily mean; (b)The correlation of the monthly mean of represents; (c) The correlation of the seasonal mean

综上所述，在1、2、14、15、16层，与BC相关性模拟值最高的是风速；在第4、6、9、10、11、12、13层，与BC模拟值相关性最高的温度；在第3、5、7、8层，与BC模拟值相关性最高的是气压。说明在低层和高层中，BC模拟值主要受风速影响；而在中层，BC模拟值则主要受温度影响。

2.3 大气污染物主要成分与BC的相关分析

选择 PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3、CO 等大气污染物的主要成分，了解2015年7月—2016年6月武汉市BC观测数据与同期污染物数据的相关性，结果表明，BC与PM2.5呈高度正相关，与PM10、CO、SO2、NO2模拟值中度正相关，与O3模拟值中度负相关，相关系数分别为0.863、0.657、0.647、0.518、0.466、-0.366。由图4可知，BC与PM2.5、PM10、CO、SO2的线性关系较好。

以BC为因变量，PM2.5、PM10、CO、O3、SO2、NO2为自变量，探讨它们之间的线性关系，对引入模型的变量进行自动筛选，得到最终的模型系数表（见表4），建立逐步回归方程。

以x1表示细颗粒物（PM2.5），x2表示可吸入颗粒物（PM10），x3表示二氧化硫（SO2），根据模型建立的多元线性回归方程为：

表4 逐步回归方程系数Table 4 Coefficient table of stepwise regression equation

图4 BC与PM2.5、PM10、CO、SO2浓度的相关性Fig. 4 The correlation between BC and PM2.5, PM10, CO and SO2 concentration

y=1493.322+43.623x1-24.505x2+40.12x3

经 t检验，b1、b2、b3的概率值分别为 0.000、0.000、0.003，按照给定的显著性检验水平（0.10），均有显著性意义。同时VIF值小于经验值10（Neter et al.，1990），方程中各变量的多重共线性不明显。通过观察回归标准化残差直方图（图5），可以看出标准化残差呈正态分布。

用SPSS曲线估计方法为BC与颗粒物、CO选择合适的曲线模型线性模型（包括对数模型、倒数模型、二次模型、三次抛物线模型、复合模型、幂函数模型、S型模型、增长模型、指数模型、Logistic逻辑斯蒂模型）（占长林等，2016；Gong et al.，2015）。将 PM2.5与黑碳数据代入 SPSS中，可以得到相应的模型汇总和参数估计值，以及回归方程模型图（图6）。

在各模型中，三次曲线模型的拟合程度较好，利用三次曲线模型求出的R2最大，为0.755，F值为152.036，P值为0.00，符合检验，表达式为：

图5 标准化残差直方图Fig. 5 Normalized residual histogram

图6 BC与PM2.5的回归方程模型图Fig. 6 Various regression equation model diagrams of BC and PM2.5

其中，Y为BC质量浓度，X为PM2.5质量浓度。该模型能够较好地描述BC质量浓度与PM2.5的数量相关关系。

同理可以求出BC与PM10、CO的三次曲线模型R2最大，即拟合程度最好，表达式分别为：

其中，Y为BC质量浓度，X为PM10质量浓度。

其中，Y为BC质量浓度；X为CO质量浓度。

2.4 大气环流因素

运用HYSPLIT 4模型后向轨迹方法对武汉市3个高度层100、500、750 m空气气团按照不同季节进行运动轨迹分析，了解黑碳气流运动轨迹的季节变化规律及气溶胶的来源（卢苗苗等，2017；何涛等，2017）。图7所示为2015年7月—2016年6月武汉市不同季节气流运动轨迹分析图。

（1）2015年夏季

在750 m高度上，起源于北太平洋海域的空气气团在其附近作辗转运动，最终向西经过日本南部，在山东地区登陆，然后北上在蒙古境内作近似“8”运动轨迹，最后南下到达武汉；500 m高度上来自中国东北和朝鲜半岛北部的空气气团也向东经过全球大范围的运动之后，到达此地，然后与100 m高度气流合二为一，大致沿东北—东南方向经过俄罗斯南部、蒙古、内蒙古、山西、河南等地，到达武汉市。

图7 武汉市2015年夏季—2016年春季气流运动的轨迹分析示意图Fig. 7 The trajectory analysis of the spring air movement in Wuhan city from the summer of 2015 to the spring 2016

（2）2015年秋季

750 m高度上起源于加拿大北方、北冰洋附近海域的空气气团向东穿越北半球大部分区域后，经过地中海、西亚、巴基斯坦、印度北部，西藏，到达中国青海地区，与500 m高度、100 m高度的气流会合，沿东南方向经过甘肃、陕西、河南等地到达武汉市。

（3）2015年冬季

100、500、750 m高度上的3个空气气团均起源于俄罗斯远东和北冰洋附近地区，并且各自大概沿着北纬 45度纬线圈向东运动，其中在北极地区进行多次不规则的重复运动，最后一起在俄罗斯北部的北冰洋海域汇合，然后一路南下，穿越俄罗斯、蒙古中部、内蒙古、山西、河南等地，到达武汉市。在冬季前期，空气质点的高度均在2000 m以下；到了中期，100 m高度的气流的空气质点先上升到6000 m以上，后下降至2000 m以下；而在后期，三股气流的空气质点高度均上升至2000 m以上，变化趋势基本一致。

（4）2016年春季

在750 m高度上，起源于加拿大中部地区的空气气团在北极附近作多次不规则运动后，向南经过俄罗斯、蒙古、黄海、江苏、安徽等地到达武汉市。500 m高度与100 m高度上气团在西亚地区相遇，沿中国东北、日本群岛、江苏、安徽的路线到达武汉市。

综上所述，受大尺度天气系统的影响，武汉市12个月气团的传输方向、路径及高度都存在着季节差异，其中高空远距离气团传输贡献在冬季（12月、1月、2月）较大，对长期灰霾过程起决定性作用。

2.5 下垫面因素

武汉市的地势由南北两面向中间凹陷，位于江汉平原的东侧向大别山低山丘陵过渡的地带，属于残丘性冲积平原。冬季盛行偏北风，易受北方外源污染影响，再加上三面有山环绕，一面毗连平原，气团的水平向扩散受阻。

武汉市水域面积较大，空气湿度大使得颗粒物吸湿增长的比例较高；再加上全年静稳天气多，风力小，冬季容易出现逆温现象，气团的垂向扩散受阻（张宇尧，2017）。

考虑不同下垫面类型及不同城市区域功能对黑碳气溶胶的空间分布特征产生的影响，利用GIS空间分析中的 Kriging插值算法对解放公园、中山公园、常青公园、硚口公园、汉阳公园、黄鹤楼景区、沙湖公园、东湖风景区、南干渠游园、石门峰公园等 10个采样点黑碳气溶胶年均质量浓度进行插值，模拟黑碳气溶胶空间分布等级，并进行可视化表达，符号化处理后可以得到2015年7月—2016年6月武汉市全年黑碳气溶胶质量浓度空间分布，如图8所示。

图8 武汉市区BC质量浓度空间分布Fig. 8 Spatial distribution of BC mass concentration in Wuhan City

对比10个采样点在2015年7月—2016年6月之间的黑碳气溶胶观测结果，可以发现：各采样点的黑碳气溶胶质量浓度在不同季节、不同月份的空间分布上具有明显的一致性，总体上，武汉市区黑碳气溶胶质量浓度呈中部低，东西两侧高的分布特征，一年中BC质量浓度高值区主要集中在硚口公园、石门峰公园和解放公园，而低值区则出现在东湖风景区、中山公园。对不同采样点BC质量浓度年均值进行对比，大小顺序为：硚口公园＞石门峰公园＞解放公园＞汉阳公园＞沙湖游园＞南干渠游园＞黄鹤楼景区＞常青公园＞中山公园＞东湖风景区。

本研究采样点位于武汉市区，附近无明显污染源，在局部气象条件基本一致的情况下，主干道（道路）车流量及环境情况是造成黑碳质量浓度空间分布差异的原因，因此选取各点到主干道的距离作为主要评价指标，同时结合实际下垫面状况对BC空间分布进行解释，计算得到相关系数大致都在-0.74左右，这说明在局部气候且区域特征较为一致的大背景下，导致空间分布差异的原因可能与距离车流较多的主路相对位置有关（黄超等，2018），距离越近，质量浓度越高。

同时在采样期间，石门峰公园附近青王路改造工程正在施工，运输车辆造成大量扬尘飞起；此外，其位于三环线外，小作坊燃煤和室外秸秆焚烧等无组织排放源较多，因此空气中扬尘、颗粒物较多，BC质量浓度较高（张霞等，2018；巩文雯等，2017）。而东湖风景区采样点附近的沿湖大道一直以来都作为传统的骑行和观光道路，机动车流量小，排放尾气少；再加上广阔水体和较高的植被覆盖率，下垫面状况有利于空气净化，因而BC质量浓度较低。

3 结论

选择气象因子、污染物构成因子、环流因子、下垫面因子等影响黑碳气溶胶（BC）质量浓度的主导因子，分析它们与BC的相关性，及其对武汉市水平向和垂向BC分布规律的影响，结论主要包括：

（1）水平方向上，BC质量浓度与温度、能见度、气压相关系数分别为-0.637、-0.549、0.574，当风速小于2 m∙s-1、风向为东北或东北偏北时，BC、CO、PM2.5、PM10质量浓度均处于一年中最高值；当风速大于2 m∙s-1、风向为西南偏南时，处于最低值。垂直方向上，低层和高层中黑碳气溶胶模拟值主要受风速影响，而在中层，黑碳气溶胶模拟值则主要受温度影响。

（2）BC与PM2.5、PM10、CO、SO2相关性较高，相关系数分别为0.863、0.657、0.647、0.518，可建立多元线性回归方程：y=1493.322+43.623x1-24.505x2+40.12x3（其中，y为 BC 质量浓度，x1、x2、x3分别为 PM2.5、PM10、SO2质量浓度）；BC 与 PM2.5、PM10、CO的回归分析中，三次曲线模型的R2最大，拟合程度最好。

（3）受大尺度天气系统的影响，到达武汉市的空气气团在传输方向、路径及高度都存在着季节差异，其中高空远距离气团传输贡献在冬季（12月、1月、2月）较大，对长期灰霾过程起决定性作用。

（4）武汉市黑碳气溶胶质量浓度在空间上呈中部低、东西两侧高的分布特征，原因可能与距离车流较多的主路的相对位置有关，同时也受植被覆盖率、水体分布等下垫面因素影响。

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