多尺度煤粒与瓦斯多尺度动扩散系数模型特征参数关系研究*

段正鹏，李志强，陈向军，成 墙，李国红

(1. 贵州省矿山安全科学研究院，贵州 贵阳 550025；2. 贵州省煤矿瓦斯防治工程技术研究中心，贵州 贵阳 550025；3.河南理工大学 中原经济区煤层(页岩气)河南省协同创新中心，河南 焦作 454000；4. 河南理工大学 煤矿灾害预防与抢险救灾教育部工程研究中心，河南 焦作 454000；5. 重庆大学 煤矿灾害动力学与控制国家重点实验室，重庆 400030)

0 引言

煤矿及煤层气工业在进行煤层瓦斯含量测定、煤层气资源评估、突出指标测定等过程中，多采用经典扩散模型进行计算[1～2]，而诸多研究发现经典扩散模型在描述瓦斯全扩散过程中存在精度不足问题[3-5]。

经典单孔扩散模型最早由巴雷尔推导出[6]，文献[7]早在1981年进行煤层瓦斯含量测定过程中，已发现经典模型存在精度不足问题；文献[8]提出了双孔隙扩散模型，精度好于单孔模型，但不适用于烟煤；国内最早由杨其銮推导了经典模型简化式及精确解[9]；文献[10～11]推导出了经典扩散模型的三角函数表达式，并取n=1(第一项)来计算扩散系，由于其值为近似值，理论拟合曲线与实验曲线存在偏差；文献[12]通过引入反常扩散分数阶微分方程，提高了拟合精度，但其物理意义尚需进一步阐释；文献[13]提出了三孔隙模型，但其计算参数多且测试工作量大，拟合结果仍有偏差；各种直接拟合的经验公式既无严格数学逻辑关系，又无明确物理意义，解释性及适用性较差[14-16]。

文献[17]通过研究发现扩散系数与时间存在变化关系，以扩散系数-时间为切入点构建了多尺度动扩散系数新扩散模型，并用该模型对不同温度-压力[3]、构造煤[18-20]等条件下的瓦斯扩散过程进行了拟合验证，其拟合精度要远高于经典扩散模型，且扩散新模型各物理特征参数意义明确，解释力强。

本文基于多尺度动扩散系数新扩散模型，考察了5种粒径不同尺度粒煤在不同初始吸附平衡压力下的瓦斯扩散特征，并对各实验条件下的扩散率数据进行拟合，以考察多尺度动扩散系数新扩散模型描述不同粒径粒煤瓦斯扩散过程的准确性，并分析不同粒度煤粒的动扩散系数多尺度变化特征，为多尺度煤基质内瓦斯扩散运移能力表征提供事实依据和理论参考。

1 实验装置及方法

1.1 制样与实验装置

1)煤样制备

实验煤样采于山西省晋城市3号煤层新鲜暴露煤壁，煤样特征参数见表1。后期在实验室分别研磨为0.18～0.25 mm，>0.25～1 mm，>1～3 mm，>3～6 mm，>6～10 mm 5种规格粒径煤样，105℃下干燥6 h后置入玻璃容器密封以待使用。

表1 煤样特征参数Table 1 Characteristic parameters of coal samples

2)实验装置

实验系统由真空抽气系统、高压充气系统、吸附-解吸系统、温度保持系统4部分构成。真空抽气系统由真空泵及相关阀门管路组成，充气系统装置由高纯甲烷钢瓶(浓度为99.99%)以及高压管线构成，吸附-解吸系统由不锈钢煤样罐及解吸仪构成，温度保持系统由恒温水浴组成，实验装置原理如图1所示。

图1 实验装置原理Fig.1 Schematic diagram of experimental apparatus

1.2 实验方法

1)煤样真空脱气

取干燥后颗粒煤装入煤样罐，启动复合真空计及真空泵，真空脱气，当真空计示数低于20 Pa时，关闭煤样罐阀门及真空泵结束脱气程序。

2)甲烷吸附

将恒温水浴温度调节至30℃，连通参考罐与高压高纯甲烷钢瓶充气至一定压力，然后对煤样罐进行充气稳定至设定吸附平衡压力(1.0 ,3.0 MPa)。

3)扩散数据测定

准备好电子秒表、解吸仪，记录气温、气压；释放游离瓦斯到大气，记录损失时间，表压为零时，旋转三通连通排气管和解吸仪；再次记录时间作为扩散实验的起始时间，根据合理时间间隔读数，记录解吸仪内累计瓦斯解吸量，连续记录180 min。5种粒径颗粒煤依次进行不同初始吸附平衡压力下的扩散实验。

2 实验结果及模型拟合对比

2.1 扩散率随时间变化

将实验获得的t时刻瓦斯扩散量换算为物理标况(0℃，1 atm)下单位质量煤的扩散量Qt，并将Qt与Q∞(实验环境下极限扩散量)相比，获得扩散率(Qt/Q∞)。其中，实验环境下极限扩散量按Q∞=Q-Qa计算。实验条件下的Q，Qa均按式(1)计算：

(1)

式中:Q为吸附平衡时总瓦斯含量，cm3/g；a,b为吸附常数;p为吸附平衡压力，MPa；Ad为灰分，%；Mad为水分，%;ρ为煤视密度，g/cm3；φ为孔隙率；tw为实验系统温度，℃;Qa为实验室大气压下终态平衡时瓦斯吸附量。

初始吸附平衡压力分别为1.0 ,3.0 MPa，各实验瓦斯扩散率(Qt/Q∞)随时间变化如图2所示。

图2 不同粒径颗粒煤瓦斯扩散率随时间变化Fig.2 The different sizes gas diffusivity vary with time

由图2可知，1.0 MPa初始吸附压力条件下，实验至180 min时，0.18～0.25 mm颗粒煤瓦斯扩散率最大，达到0.918，6～10 mm颗粒煤瓦斯扩散率最小，为0.457；3.0 MPa初始吸附压力条件下，180 min时，0.18～0.25 mm颗粒煤瓦斯扩散率最大，达到0.900，6～10 mm颗粒煤瓦斯扩散率最小，为0.556。整体来看，同初始吸附压力条件下，瓦斯扩散率均随着颗粒煤粒径的增大呈减小趋势，原因是大尺度煤粒的扩散路径加长和迂曲度增大所致。

2.2 扩散新模型与经典扩散模型拟合对比

目前国内外多常采用Fick经典扩散模型来描述煤粒瓦斯扩散过程。经典扩散模型建立的前提假设是：大小均匀的单一孔隙构成了煤体内部孔隙结构，扩散阻力恒定，扩散系数为常数。文献[19]研究发现，经典扩散模型(式2)在描述瓦斯扩散全过程中精度不高，为此，文献[17]提出了粒煤多尺度动扩散系数新扩散模型，其理论假设为：煤体中存在大小不一的多尺度孔隙，扩散系数为动态值。其数学模型为式(3)：

(2)

(3)

式中：Qt为t时刻累计瓦斯扩散量，cm3/g；Q∞为标况下可解吸瓦斯量，cm3/g；D为经典模型扩散系数，cm2/s；D0为t=0+时的初始扩散系数，cm2/s；r为煤颗粒半径，cm；β为动扩散系数衰减系数(反映扩散系数的衰减程度及孔隙变化的级差程度)，s-1；t为时间。

同时采用了经典扩散模型(式2)及动扩散系数新扩散模型(式3)对各实验条件下的扩散率数据进行拟合对比，如图3所示。

图3 扩散新模型与经典模型拟合对比Fig.3 The fitting contrast between new and unipore model

图3显示，动扩散系数新模型对扩散过程的描述精度要远好于经典扩散模型，经典扩散模型拟合最大相对误差达18.4%，而动扩散系数新模型仅为3.9%。

3 新模型下不同尺度粒煤瓦斯扩散特征

3.1 粒径与扩散特征参数的关系

根据动扩散系数新扩散模型(式3)，计算了初始扩散系数D0值及衰减系数β值，扩散特征参数随粒径变化关系如图4～5所示。

图4 扩散新模型初始扩散系数D0值随粒径尺度变化关系Fig.4 The change of initial diffusion D0 with particle size

由图4可知，相同初始吸附平衡压力下，初始扩散系数D0值均随着粒径尺度的增大呈递增趋势。1.0 MPa条件下0.18～0.25 mm，6～10 mm颗粒煤初始扩散系数D0值分别为0.503×10-7，16.492×10-3cm2·s-1；3.0 MPa条件下0.18～0.25 mm，6～10 mm颗粒煤初始扩散系数D0值分别为0.534×10-7，24.750×10-3cm2·s-1；分别增大了31.8倍和45.3倍。其他尺度煤粒的初始扩散系数D0值则介于以上两者之间，且随煤粒尺度的增大呈有规律的单调递增趋势。

图5 扩散新模型衰减系数β值随粒径变化关系Fig.5 The change of attenuation coefficient β with particle size

由图5可知，相同初始吸附平衡压力条件下，衰减系数β值均随着粒径尺度的增大呈递减趋势。1.0 MPa条件下0.18～0.25 mm，6～10 mm颗粒煤衰减系数β值分别为1.094×10-3，0.143×10-3s-1；3.0 MPa条件下0.18～0.25 mm，6～10 mm颗粒煤衰减系数β值分别为1.273×10-3，0.130×10-3s-1；分别减小了86.9%，89.8%。其他尺度煤粒的扩散系数衰减系数β值则介于以上两者之间，且随煤粒尺度的增大呈有规律的单调递减趋势。

以上数据反映了不同粒径尺度煤粒内的多尺度孔隙特征和多尺度扩散特征，其机理为，随着颗粒煤粒径尺度的增大，煤体内部包含的孔隙更为丰富，孔隙尺度变化范围更为宽广，大尺度煤粒内大尺度孔隙占比更高，初始扩散阶段，瓦斯首先从尺度较大的孔隙、裂隙中扩散出来，大尺度孔隙尺寸减小值相对较小(孔隙变化的级差较小)，表现为大尺度煤粒具有较大的D0值及较小的β值；而尺度较小的颗粒煤，由于研磨使得大尺度孔隙、裂隙被破坏，以小尺度孔隙为主，瓦斯扩散通道较小，且小孔隙尺寸的减小值相对较大(孔隙变化的级差较大)，表现为较小的D0值及较大的β值。

3.2 粒径与动扩散系数D(t)关系

动扩散系数D(t)随时间衰减关系(式4)，可反映瓦斯扩散逐渐波及到煤粒内部过程中的多尺度孔隙变化特征。

D(t)=D0exp(-βt)

(4)

式中参数意义同前。

由于大粒径与小粒径粒煤初始扩散系数D0值存在2个数量级差别，同压条件下，同图对比小粒径颗粒煤衰减趋势不明显，因此将0.18～3 mm粒径动扩散系数D(t)随时间衰减绘制为图6(c)。

不同粒径尺度实验条件下动扩散系数D(t)随时间衰减关系如图6所示。

图6 不同粒径动态扩散系数衰减变化Fig.6 D(t) attenuation change with different particle sizes

由图6可知，动扩散系数D(t)均随时间的延长而衰减，图6(c)可以看出，0.18～0.25 mm粒径D(t)衰减速度要高于1～3 mm，粒径越小动扩散系数D(t)衰减越快。

根据不同尺度煤粒瓦斯的这种扩散特征，可采取针对性措施改造煤(储层)以达到增产稳产瓦斯(煤层气)的目的，如应破坏大块体致密煤基质，缩短瓦斯的扩散路径，增大外在孔隙，以增大D0值，但不宜破碎太小，以免产气衰减过快导致后期产气衰竭，建议保持足够小的β值。今后宜采取实验和模拟的方式确定现场最佳的D0值和β值。

4 结论

1)相同初始吸附压力条件下，瓦斯扩散率随着颗粒煤粒径的增大呈减小趋势，原因是大尺度煤粒中瓦斯扩散路径加长和迂曲度增大所致。

2)动扩散系数新模型对扩散过程的描述精度要远好于经典扩散模型，经典扩散模型拟合最大相对误差达18.4%，而动扩散系数新模型仅为3.9%。

3)相同初始吸附平衡压力条件下，初始扩散系数D0值随着粒径尺度的增大呈递增趋势，最大增大了45.3倍；衰减系数β值随着粒径的增大呈递减趋势，最大减小了89.8%。

4)动扩散系数D(t)随粒径的减小其衰减趋势增大，根据瓦斯扩散的这种基质多尺度与孔隙多尺度特征，建议采取有针对性的储层改造措施，增大D0值和减小β值，并保持最佳的平衡关系，以达到增产和稳产瓦斯(煤层气)的工程目标。

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