京津冀农业源氨排放对PM2.5的影响

程 龙,郭秀锐,程水源,王晓琦 (北京工业大学,区域大气复合污染防治北京市重点实验室,北京 100124)

氨是大气中重要的微量气体组分之一,也是参与大气氮循环的关键成分[1].此外,氨还是大气二次气溶胶重要的前体物,其能通过大气化学反应与其他二次气溶胶组分生成硫酸铵(亚硫酸铵)和硝酸铵等[2].国外学者已开展大量 NH3排放的研究,所建立的全球氨排放清单表明,畜禽养殖与氮肥施用所占比例最高[3];Ni[4]的研究表明,欧洲地区动物废弃物和化肥的氨排放占总排放量的90%以上;Battye等[5]的研究也表明,美国大气中氨的最大来源是畜禽排泄物.我国近年来也逐步开展了一些氨排放的相关研究,董艳强等[6]、Zhou等[7]、尹沙沙[8]分别对长江三角洲、京津冀、珠江三角洲人为源氨排放进行了估算;薛文博等[9]使用 WRF-CMAQ 模型定量分析了中国氨排放对 PM2.5污染的影响;陈东升等[10]使用WRF-CMAQ模型研究了不同氨排放情景对华北典型地区冬季二次无机盐的非线性影响.目前国内针对氨的研究大多集中于排放清单的建立方面,针对氨排放对细粒子污染影响方面的研究近年来逐渐增多,而针对氨排放的最大来源农业源氨排放对细粒子污染的研究则较少.

本研究通过对京津冀地区农业氨排放主要来源,即农田施肥和畜禽养殖等活动水平进行收集,选取合理的计算方法与排放因子,建立了 2014年京津冀地区农业氨排放清单,对其分布特征进行了分析,并使用 WRF-CMAQ 模型模拟了其对京津冀地区PM2.5污染的影响,以期为京津冀地区农业氨减排方案与政策的制定提供科学依据.

1 研究方法

1.1 氨排放清单估算方法

目前国内外人为源氨排放清单的建立主要采用排放因子法进行计算,本文采用排放因子乘以对应的活动水平即得到氨排放量.总排放量由各地区各污染源排放量加和得到,具体计算公式如下:

式中:E为氨的总排放量,t;Ei为每种污染源的排放量,t;Ai为污染源的活动水平,头;EFi为排放因子,kg/(头·a).

1.2 数据收集

1.2.1 活动水平 本研究活动水平数据来源于《北京市统计年鉴 2015》[11]、《河北经济年鉴2015》[12]和《天津市统计年鉴2015》[13].畜禽养殖业方面,各畜禽统计数量包括存栏量和出栏量,由于各畜禽的饲养周期不同,因此采用以下方法来确定其当年的饲养量:饲养周期不满 1a的,其出栏量作为当年的饲养数量,饲养周期超过1a的,其存栏量为当年的饲养数量.猪、肉牛和家禽(不包括蛋鸡)的饲养周期一般不超过 1a,其出栏量即为当年饲养数量;蛋鸡、羊和奶牛当年一般不出栏,其年末存栏量即为当年的饲养量[14].农田施肥方面,统计年鉴中所统计的化肥施用量(折纯量)即为其活动水平数据.京津冀地区农业源活动水平数据如表1所示.

表1 京津冀地区农业源活动水平数据Table 1 Data of agricultural source activity level in BTH

1.2.2 排放因子 畜禽养殖业氨排放主要来源于畜禽在养殖阶段粪尿的挥发,影响畜禽氨排放的因素有很多,例如饲料的类型、含氮量、氨基酸相对含量、动物的年龄、饲养方式、粪便的储存方式以及粪肥施用后土壤的酸碱度、含水量和温度等[15].国外学者结合当地的实际情况,对畜禽养殖业氨排放因子有较为深入的研究,而国内在这方面的研究较为缺乏,鲜见有关于氨排放因子本地化方面的研究,因此国内与畜禽氨排放清单有关的文献大多参考国外排放因子.京津冀地区与欧洲地区温度、年降水量等气候方面都较为类似,而且二者规模化养殖比例均较高,因此,本研究中畜禽排放因子的选取主要参考了欧洲环保署制定的《EMEP/EEA 2013年空气污染排放清单指南手册》[16],其取值见表2.

氮肥主要包括尿素、碳酸氢铵、硫酸铵、硝酸铵、氨水以及其他复合肥.氮肥施用后一部分氮以氨的形式释放到大气中,研究表明,氮肥种类、施肥方式、施肥量、土壤特性和气候等因素对氨排放有着重要影响[17].本研究根据中国土壤数据库中1:1000000数字化土壤图所提供的京津冀地区不同类型土壤面积占比数据,计算得出北京市pH≤7土壤占 12.19%,天津市pH≤7土壤占2.87%,河北省 pH≤7土壤占 18.01%.由于统计年鉴中所给的化肥施用量为折纯量,因此本研究根据表3中欧洲环保署提供的排放因子[16],结合京津冀地区不同氮肥的施用量计算氮肥施用的平均排放因子为18.5%.

表2 畜禽养殖氨排放因子Table 2 Ammonia emission factors of livestock

表3 氮肥施用氨排放因子Table 3 Ammonia emission factor of nitrogen application

1.3 农业氨减排对PM2.5影响的模拟

本研究选取 WRF-CMAQ耦合模式系统模拟农业氨减排对京津冀地区 PM2.5污染的影响,CMAQ(通用多尺度空气质量模式)是第三代空气质量模式系统Models-3的核心部分,它通过化学反应将大气中各种污染物和各类污染过程紧密联系起来,同时模拟多种污染物和污染问题[18].因此,CMAQ模拟结果可以较好的表达氨减排对PM2.5污染的影响.

表4 WRF模型参数设置Table 4 Parameters setting of WRF

表5 CMAQ模型参数设置Table 5 Parameters setting of CMAQ

WRF-CMAQ耦合模式系统参数如表 4、5所示,模型采用两层嵌套网格对京津冀地区空气质量进行模拟,模拟时段为2014年1、4、7、10月4个代表月.地图投影采用兰勃托投影,模拟区域以(39.245°N,117.691°E)为中心,嵌套区域外层27km×27km 网格分辨率,内层为 9km×9km 网格分辨率,包括河北省、北京市、天津市、以及河南省、山西省、山东省、辽宁省和内蒙古部分区域(主要覆盖京津冀地区).模拟情景为基准情景和农业氨完全减排情景.京津冀区域源排放数据采用课题组研究建立高时空分辨率源排放清单[19],周边省市排放信息采用清华大学发布的MEIC清单[20].其中京津冀区域农业氨排放数据采用本研究建立的清单,通过月不均匀系数对其进行时间上的分配,根据各区县农村人口密度数据和耕地利用数据进行空间上的分配.

2 结果与讨论

2.1 京津冀地区2014年农业氨排放量

表6 京津冀地区各市农业氨排放量Table 6 Emissions of agricultural ammonia from BTH

表6为2014年京津冀区域各市农业氨排放量,结果表明,2014年京津冀地区农业源氨排放总量为 1750695t,其中河北省、北京市和天津市农业氨排放量分别为1594087t、58822t和97786t.从排放总量上来看,石家庄、邯郸、保定 3市是京津冀地区农业氨排放量最高的城市,其排放量分别为255751t、222804t和186536t,而廊坊、秦皇岛、北京3市是京津冀地区农业氨排放量最低的城市,其排放量分别为82466t、73268t和58822t.畜禽养殖业方面,石家庄、邯郸、唐山 3市排放量最高,廊坊、秦皇岛、北京3市排放量最低;农田施肥方面,邯郸、石家庄、保定 3市排放量最高,北京、承德、张家口3市氨排放量最低.

由表 6可知,从单位面积排放强度来看,邯郸、石家庄、衡水 3市的排放强度最高,分别为18.57,16.14,13.70t/km2,远高于京津冀地区农业氨排放强度平均值 8.09t/km2,北京、承德、张家口 3市的排放强度最低,分别为 3.58,2.55,2.41t/km2.结合图 1(从左到右分别为农业氨总排放强度、农田施肥氨排放强度、畜禽养殖氨排放强度)可以看出,京津冀地区农业氨排放主要分布在京津冀南部的华北平原地区,而且京津冀南部地区无论是从氨排放总量上来看,还是从单位面积排放强度上来看,均高于北部地区.

由图 1可知,石家庄和邯郸地区畜禽养殖业氨排放强度远高于其他地区,而且这两个地区的氨排放总量也远高于其他地区,因此需要关注该地区畜禽养殖氨排放的治理工作.农田施肥氨排放强度较高的地区主要集中在保定、石家庄、邢台、邯郸、衡水和唐山地区,总体呈现出南部高于北部,平原高于山区,主要是因为京津冀地区南部多平原,耕地面积较大,种植业发达,使得化肥施用量较大导致.

图1 京津冀区域农业氨排放强度分布特征Fig.1 Distribution characteristics of agricultural ammonia emissions in BTH

2.2 污染源贡献率分析

畜禽养殖与农田施肥是农业氨排放最主要来源,研究结果表明,京津冀地区 2014年畜禽养殖业氨排放量 1065182t,农田施肥氨排放量685513t,分别占农业源排放总量的 60.84%和39.16%.由图2可知,京津冀地区各市畜禽养殖业在农业氨排放中所占比例均超过 50%,其中承德市占比最高,达到79.19%,其次为张家口、石家庄和北京,畜禽养殖所占比例分别为 76.20%、64.64%和63.39%,而保定和邢台畜禽养殖所占比例最低,分别为53.00%和50.10%.

图2 京津冀地区农业氨排放来源比例Fig.2 Sources of agricultural ammonia emission in BTH

图3 京津冀地区畜禽养殖业不同畜禽氨排放贡献率Fig.3 Contribution rate of livestock and poultry ammonia emissions in BTH

由于畜禽源是京津冀地区农业氨排放的主要来源,本研究针对畜禽源的不同类别进行了进一步的贡献率分析,如图3所示.猪和蛋鸡是畜禽养殖业中氨排放的主要来源,分别占 31.29%和26.07%;其次是家禽、奶牛、肉牛和羊,分别占畜禽养殖业氨排放量的 18.67%、17.65%、3.71%和 2.61%.通过对各市畜禽养殖业不同畜禽氨排放贡献率分析发现,各市畜禽养殖业中猪、蛋鸡和禽类三者贡献率之和为 54.61%～90.01%不等,其中有五个城市超过了 80%,天津市最高,为90.01%,张家口最低,为 54.61%,而北京市为80.02%.因此京津冀区域需重点加强对蛋鸡家禽和生猪养殖业的氨排放治理工作,而张家口、廊坊、承德等牛羊氨排放比例较高的城市应加强对牛羊养殖企业氨排放的监管.

2.3 京津冀地区农业氨排放月份变化特征

图4 农业氨排放月变化特征Fig.4 Monthly change characteristics of agricultural ammonia emission

氨排放主要受温度、风速和农业生产活动的影响[8],本研究参考了课题组已有研究中畜禽养殖及氮肥施用氨排放月不均匀系数和其他学者的研究结果[7-8,21-23],在此基础上考虑到京津冀地区2014年月均温度的变化,以及主要农作物冬小麦/夏玉米的施基肥和追肥的施肥特点,将京津冀地区农业氨排放分配至每个月份.由如图4可知,农业氨排放的月变化与温度变化趋势较为一致.呈现出1～7月逐渐上升的趋势,7～12月逐渐下降的趋势,其中1～3月上升较为缓慢,4月以后上升幅度较大,主要是因为冬季较低的温度使畜禽粪便的氨挥发受到了极大的抑制,而且冬季农业活动较少,氮肥施用量低,10月下旬和来年的4月中下旬为京津冀地区冬小麦的施基肥和追肥期,而6月、7月、8月为京津冀地区夏玉米的施基肥和追肥期,氮肥施用量的增加以及温度的上升有利于氨挥发.因此,在控制农业氨排放时可重点考虑在6～8月份加强控制措施.

2.4 与其他研究结果对比及不确定性分析

通过文献调研收集总结了不同学者对京津冀农业氨排放清单的研究结果,如表4所示.本研究结果与董文煊[15]、Zhou[7]、张双[24]和潘涛[25]等人的研究结果在数量级上一致,但略有区别,原因主要有两方面,一是活动水平数据的可靠性以及年际变化,二是排放因子的准确性.本研究的活动水平数据来源于各省市统计年鉴,能够较好地保证数据的可靠性,相对而言排放因子的选取对研究结果带来的不确定性较大.

表7 不同农业氨排放清单比较Table 7 Comparison of different agricultural ammonia emission inventories

本研究使用蒙特卡罗模拟对所建立的京津冀地区2014年农业氨排放清单进行了不确定性分析,表8列出了在95%置信度水平下的模拟结果.农业氨各排放源不确定度均在-90%～90%之间,京津冀地区2014年农业氨排放量为1750695t,不确定度为(-30%,30%)其中氮肥施用氨排放量为 685513t,不确定度为(-53%,53%),畜禽养殖氨排放量为1065182t,不确定度为(-34%,34%).畜禽养殖业源中家禽源的不确定度较大,为(-90%,88%),主要是由于统计数据中未将家禽源的活动水平及排放因子进行进一步细分.

表8 京津冀农业氨排放清单不确定性分析Table 8 Uncertainty analysis of agricultural ammonia emission inventory in BTH

2.4 京津冀地区农业氨减排对 PM2.5浓度的影响

2.4.1 模型验证 为验证WRF-CMAQ模式准确性,本研究采用北京市国控监测站点2014年4个典型季节代表月的PM2.5监测值与模拟结果进行对比验证,验证结果如表9及图5所示.四个典型代表月模拟值与监测值的变化趋势表现出良好的相似性,四个典型月标准化平均误差(NME)均小于50%,标准化平均偏差(NMB)均在-30%以内,除个别重污染时段模拟结果较低以外,其他时段都较为接近,造成模拟误差的原因主要来自于污染源清单在9km网格上的不确定性,而且局地气象条件的模拟误差会增大模拟结果的不确定性[26].通过对模拟值与监测值进行相关性分析发现,除十月份相关性系数RC为63.30%外,其他月份均大于 70%,其中一月份模拟结果 RC大于80%.

为验证 PM2.5组分模拟结果的准确性,本研究采用课题组于2014年4个典型季节代表月在北京师范大学科技楼楼顶采集的PM2.5环境样品的分析结果与模拟结果进行对比验证,验证结果如表10及图6所示,除铵盐NME为50.14%,NMB为-37.71%,稍微偏高以外,硫酸盐、硝酸盐NME及 NMB均在可接受范围内;各组分相关性系数RC均大于60%.

表9 模拟值与监测值误差及相关性分析Table 9 Comparison of statistical indicators between simulation values and monitoring values

综合考虑各项指标,并与其他文献对比,本研究的模拟误差在可接受范围内,模拟结果能较好反映出2014年京津冀地区PM2.5浓度及组分变化情况[27].

表10 PM2.5组分观测值与模拟值误差及相关性分析Table 10 Comparison of statistical indicators between simulation values and monitoring values of PM2.5 component

图5 PM2.5监测值与模拟值对比Fig.5 Comparison of PM2.5 monitoring values with analog values

2.4.2 农业氨减排对PM2.5浓度的影响 图7为农业氨减排对京津冀地区典型城市PM2.5影响的模拟结果,结果表明,农业氨减排使京津冀地区PM2.5的年均浓度下降12.04µg/m3,下降比例约为18.36%,在北京、天津、石家庄、唐山、保定、邯郸几个典型地区,农业氨减排使保定市 PM2.5年均浓度下降最高,为 13.59µg/m3,邯郸市 PM2.5年均浓度下降最低,为 7.93µg/m3;同时,北京市PM2.5年均浓度下降比例最高,为 21.65%,邯郸市PM2.5年均浓度下降比例最低,为 12.88%.通过与其他学者对京津冀地区钢铁、电力、散煤燃烧、机动车等行业污染物对PM2.5贡献的研究结果对比发现,农业氨排放已成为影响京津冀地区大气环境质量的重要因素之一[28-32].

由图7还可以看出,PM2.5受农业氨减排影响的季节性差异十分显著,1月、4月、7月、10月4个典型月京津冀地区农业氨减排使PM2.5月均浓度分别下降 5.43,15.77,12.74,14.21µg/m3,下降比例分别为 5.93%、21.59%、24.32%、21.59%.总体上来看,4月份农业氨减排使PM2.5月均浓度下降最高,7月份农业氨减排使PM2.5月均浓度下降比例最高,而1月份农业氨减排对PM2.5的影响最低,这与农业氨排放量时间分布差异有关.由于农业氨排放量主要受温度和农业生产活动的影响,首先,京津冀地区1月份温度较低不利于氨挥发[33];其次,4月、6月、7月、8月和10月为京津冀主要农作物冬小麦/夏玉米的施基肥和追肥期,由于尿素等氮肥 90%氨挥发发生在施肥后的前7天,从而导致1月份氮肥施用氨排放量远低于4、7、10月份[33-35];最后,1月份临近中国传统节日春节,京津冀地区大量外来人员集中返乡导致对畜禽产品需求量的减少也是影响 1月份农业氨排放量的因素之一[8].

2.4.3 京津冀地区农业氨减排对无机盐浓度影响的分析 图 8为京津冀地区农业氨减排对无机盐影响的模拟结果.结果表明,农业氨减排使硫酸盐的年均浓度仅下降 0.34µg/m3,年均浓度下降比例为4.67%,1、4、7、10月4个典型月下降的浓度和下降比例并无明显差异,说明农业氨减排对硫酸盐的影响较小.农业氨减排使铵盐的年均浓度下降 2.27µg/m3,年均浓度下降比例为40.40%,4个典型月的月均下降浓度和下降比例从大到小依次为7月、10月、4月和1月;农业氨减排使硝酸盐的年均浓度下降 7.37µg/m3,年均浓度下降比例为63.27%,4个典型月的月均下降浓度从大到小依次为 4月、7月、10月和 1月,月均浓度下降比例从大到小依次为 7月、4月、10月和1月.由此可见,农业氨减排对硝酸盐的影响最大,铵盐次之,硫酸盐最小,这与尹沙沙[8]、薛文博[9]、陈东升[10]、Wu[36]等人的研究结论基本相似.农业氨减排使无机盐(硫酸盐+铵盐+硝酸盐)的年均浓度下降 10µg/m3,年均浓度下降比例为41.84%,1、4、7、10月4个典型月的月均下降浓度分别为 4.37,15.28,10.36,9.90µg/m3,月均浓度下降比例分别为 16.89%、51.60%、54.67%、47.30%.从月均下降浓度来看,4月份农业氨减排对无机盐的影响最大,1月份则最小;从月均浓度下降比例来看,7月份农业氨减排对无机盐的影响最大,1月份则最小,这与农业氨减排对PM2.5的影响较为类似.

图6 无机盐模拟值与观测值对比Fig.6 Comparison of inorganic salt monitoring values with analog values

2.4.4 与其他研究结果对比 通过文献调研收集了不同学者关于氨减排对PM2.5及其组分的影响,结果如图9所示.许艳玲等[37]模拟了当氨减排20%、40%、60%、80%和100%时,全国城市PM2.5年均浓度分别下降2.7%、6.3%、11.3%、19.0%和 29.8%,硝酸盐年均浓度分别下降 11.0%、25.5%、45.4%、73.7%和99.8%,铵盐年均浓度分别下降 6.0%、14.2%、26.4%、48.1%和 99.7%;许艳玲等人的研究结果还表明,氨减排与PM2.5、硝酸盐、氨盐呈非线性关系,且随着氨减排比例的增加, PM2.5、硝酸盐、氨盐年均浓度呈加速下降的趋势.

图7 京津冀地区农业氨减排对PM2.5的影响Fig.7 Effects of agricultural ammonia emission reduction on PM2.5 in BTH

图8 京津冀地区农业氨减排对无机盐的影响Fig.8 Effects of agricultural ammonia emission reduction on inorganic salts in BTH

杨楠[38]模拟了当氨减排 10%、30%和 50%时,保定市夏季 PM2.5组分中铵盐浓度分别下降了1.28%、10.10%和20.87%,硝酸盐浓度下降了1.91%、16.87%和 32.50%;本研究模拟了氨减排77%时(本研究模拟所用清单中典型月京津冀农业源氨排放量约占人为源氨排放量的 77%,京津冀地区 PM2.5年均浓度下降了 18.36%,硝酸盐年均浓度下降了 63.27%,铵盐年均浓度下降了40.40%.由图9可知,本研究结果与许艳玲等[37]、杨楠[38]的研究结果在数量级上保持了较好的一致性,考虑到氨减排对 PM2.5及其组分浓度呈显著的非线性关系,农业氨排放清单在时间分配和空间分配上与真实情况的差异以及清单的年际变化和模型模拟具有一定的不确定性,本文农业源氨排放对PM2.5及其组分的贡献研究结果具有一定的可信度.

图9 不同学者研究结果对比Fig.9 Comparison of different research results

3 结论

3.1 2014年京津冀地区农业源氨排放总量为1750695t,其中畜禽养殖业氨排放量 1065182t,农田施肥氨排放量 685513t,分别占农业源排放总量的60.84%和39.16%,石家庄、邯郸、保定农业氨排放量最高,廊坊、秦皇岛、北京农业氨排放量最低;京津冀地区农业氨排放平均强度为8.09t/km2,邯郸、石家庄、衡水 3市的排放强度较高,北京、承德、张家口3市的排放强度较低.畜禽养殖业中,猪和蛋鸡是畜禽养殖业中氨排放的主要来源,其次是家禽、奶牛、肉牛和羊.

3.2 农业氨减排使京津冀地区 PM2.5的年均浓度下降12.04µg/m3,下降比例约为18.36%,4月份农业氨减排使PM2.5的下降浓度最高,7月份农业氨减排使PM2.5月均浓度下降比例最高,而1月份农业氨减排对PM2.5的影响最低.

3.3 农业氨减排使无机盐(硫酸盐+铵盐+硝酸盐)的年均浓度下降 10µg/m3,年均浓度下降比例为 41.84%;农业氨减排对硝酸盐的影响最大,铵盐次之,硫酸盐最小.

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