典型污灌区土壤与作物中重金属健康风险评估

王世玉,吴文勇,刘 菲,赵 漫,邱建强,仵军军 (1.中国水利水电科学研究院流域水循环模拟与调控国家重点实验室, 北京 10008；2.中国地质大学水资源与环境学院,北京 10008；.河北省河间市水务局,河北河间 0620；.华北地质勘查局五一四地质大队,河北 承德 067000；.河北省地质矿产勘查开发局第四地质大队,河北 承德 067000)

全球水资源短缺加剧,污水灌溉能够节约清水,已经成为缓解农业缺水的重要途径[1-2].但是其中含有的重金属在土壤中积累,从而通过作物富集作用对人体健康造成风险,危害人体的免疫系统、生殖系统、神经系统[3-7].所以开展土壤和作物重金属人体健康风险评价具有重要意义.

美国环保署(US EPA)将Cd,Cr,As,Hg,Pb,Cu,Zn和Ni等重金属列为优先控制污染物[8].关于重金属暴露对人体造成健康风险的问题国内外做了大量研究.研究表明人体对于重金属的暴露主要通过3种途径:口食、皮肤、呼吸.作物和蔬菜由于其高富集性,是造成人体健康风险的主要暴露介质[9-10].之前研究主要针对污灌区土壤、作物两种暴露介质分别开展[11-15],而通过富集作用对土壤-作物整个系统的风险评价研究较少.

本研究针对国内外 9个典型的污灌区,通过作物对土壤中重金属的富集,研究不同暴露途径下,污灌区重金属在作物中的富集分布情况;评估污灌区土壤重金属对人体产生的健康风险.

1 材料与方法

1.1 典型灌区土壤重金属浓度分布

通过文献查阅,选取9个具有长期污灌历史的灌区,包括我国的北京大兴南红门(NHM)、山西敦化(DH)、辽宁宋三(SS)、沈阳珲浦(JP)、德国的柏林(BL)、墨西哥的Mezquital(MQ)、津巴布韦的Harare(HR)、韩国的Byoung-gem(BG)、希腊的 Evrotas River(ER),灌区表层土壤(0～20cm)层位重金属含量如表 1所示.本研究所涉及到的计算均为平均值,无平均值的灌区以最大值计算.

表1 各污灌区土壤重金属浓度(mg/kg)Table 1 Heavy metal concentrations in the soil insludgeirrigation areas (mg/kg)

1.2 重金属人体健康风险评价模型

针对重金属污染,目前国际健康风险评价模型主要分:化学致癌物风险评价模型和化学非致癌物风险评价模型.根据国际致癌研究署(IARC)、EPA综合风险信息系统(IRIS)数据库以及世界卫生组织(WHO)编制的分类系统,在常见的重金属中具有致癌风险的是 Cd、A;不具有致癌风险的是Hg、Cr、Pb、Zn.

其中化学致癌物人体健康风险评价模型为:

式中: RC为重金属致癌总风险, a-1;RiC为化学致癌物质i所致平均个人致癌年风险, a-1;ADD为化学致癌物质i的日均暴露剂量, mg/(kg·d);Qi为化学致癌物质 i的致癌强度系数, mg/(kg·d)-1.化学非致癌物人体健康风险评价模型为:

式中:Rn为污染物非致癌总风险,a-1;为化学非致癌物质 i平均个人致癌年风险,a-1;ADD为化学非致癌物质i的日均暴露剂量,mg/(kg·d); RfD为化学非致癌物质i的参考剂量,mg/(kg·d); 70为平均寿命,a.

表2 重金属毒性参数Table 2 Toxicity parameters of heavy metals

本课题研究污灌区土壤-作物系统中重金属对人体健康造成的风险,重金属的暴露途径主要有呼吸、皮肤、口,暴露介质主要有土壤和作物.本研究中重金属在各个暴露途径和介质中的人体日均暴露剂量计算见公式(5～8),人体健康风险评价模型参数如表 3,该参数来源于我国环保部[25]和USEPA[26].

表3 人体健康风险评价模型参数Table 3 Parameters of human health risk assessment model

1.3 重金属在土壤-作物系统富集方程

本研究前期对国内外土壤-作物系统中重金属的富集规律进行了研究,得出重金属在玉米和小麦中的富集方程如表4[27].

表4 重金属在玉米和小麦中的富集方程Table 4 Heavy metal enrichment equations in corn and wheat

对于作物中重金属限量,我国国家粮食标准、欧盟标准和世界卫生组织(WHO)及联合国粮农组织(FAO)作了相关规定(表5).

表5 粮食作物重金属限量规定(mg/kg)Table 5 The standards of heavy metals in crops (mg/kg)

1.4 人体健康风险评价相关规定

EPA规定人体对重金属污染可接受的风险水平在 10-6～10-4a-1之间,小于 10-6a-1表示对人体健康产生的风险不明显,10-6～10-4a-1之间,表示有风险,大于10-4a-1表示有较显著风险.国际辐射委员会(ICRP)推荐的人体最大可接受风险水平为5×10-5a-1.

2 结果与讨论

2.1 污灌区农作物中重金属分布

根据中国《土壤环境质量标准》(GB15618-1995)[24]二级标准限值,NHM、BG、RT灌区土壤重金属均未超标(表1).As、Cr在各个灌区均无超标现象,Hg只在ER灌区超标.Cd在大部分地区均有超标现象,其中最严重的地区是BL,最高含量达 30mg/kg,是我国土壤二级标准值的50倍.Pb在JP、BL灌区有超标现象.Zn在JP、BL、MQ 3个灌区均有超标现象.大规模引用工业废水灌溉是造成土壤重金属污染的主要原因,尤其是冶炼企业污水灌溉,造成土壤重金属污染程度最高[19,28].重金属通过土壤-植物系统迁移,富集到作物果实中,通过重金属富集公式(表 4)计算出不同地区重金属在玉米和小麦中含量(表6).

从表 6 看出,Hg、Cr、Pb、Zn、As、Cd 在玉米中的含量分别为 0.004～0.01、0.27～0.5、0.02～0.49 、 26.33～94.62 、 0.05～0.07 、 0.02～1.62mg/kg;在小麦中含量分别 0、0.64～1.04、0.11～1.44 、 11.67～44.24 、 0.07～0.10 、 0.03～7.5mg/kg.As在各个灌区的玉米和小麦中浓度均未超标;Hg在玉米中浓度只有在ER灌区超出3种标准;JP、BL、MQ灌区 Zn在玉米中浓度也均超出3种标准,但这两种重金属在小麦中均未超标.Cr在各个灌区玉米中含量均未超出国家粮食标准,而DH、HR、ER 3个灌区小麦中浓度虽然偏高,但是接近于国家粮食标准;Pb在玉米和小麦中污染均较严,JP、BL、MQ、HR地区玉米中 Pb均超出国家粮食标准,但未超出WHO/FAO标准,在小麦中,除了BG、ER两个灌区,其他地区Pb含量均超出国家粮食标准,但未超出WHO/FAO标准.而Cd在玉米和小麦中超标地区较多,BL灌区Cd在玉米和小麦中的浓度分别是WHO/FAO标准的8.1和37.5倍,这主要和BL灌区土壤中Cd浓度过高有关.除了Hg和Zn,其他重金属在小麦中的浓度均高于在玉米中的浓度.对于Zn,NHM、DH、BG地区小麦中浓度高于玉米,而在JP、BL、MQ、HR、ER灌区,玉米中浓度高于小麦.说明较玉米而言,重金属更易在小麦中富集.

关于重金属在作物中的分布,其他地区也做了相关研究.河南郑州城市污水灌区,小麦粒子中Hg、Cr、Pb、As、Cd的平均浓度分别为(0.0029±0.0008)、(0.18±0.042)、(0.99±0.61)、(0.11± 0.02)、(0.023±0.011)mg/kg[29].Hg在小麦籽粒中浓度高于本研究9个污灌区,而Cr和Cd均小于本研究浓度,Pb和As与本研究相当.Latare等[30]在印度Varanasi温室中进行盆栽实验,发现成熟期小麦籽粒中 Cd、Cr、Pb 浓度分别为 0.61～1.09mg/kg、0.23～0.49mg/kg、0.09～0.85mg/kg.其中 Cd 和 Pb与本研究小麦籽粒中浓度相当,而Cr均小于本研究浓度.Aremu等[31]研究孟加拉国工业区Cd、Cr、Pb在玉米籽粒中浓度分别为 ND、(1.36±0.01)mg/kg、(0.32±0.01)mg/kg,Cd在玉米籽粒中含量小于本研究灌区,Pb和本研究灌区玉米籽粒中浓度相当,而Cr浓度大于本研究灌区.Asgari[32]在意大利 Esfaha小区实验中发现,Zn、Cd、Pb和 Cr在玉米籽粒中浓度分别为 197.3～238.9,3.8～4.1、46.4～47.3、23.8～35.3mg/kg;在小麦籽粒中浓度分别为 160.7～190.1、4.9～5.5、19.8～20.8、26.8～29.1mg/kg,所有浓度均远远高于本研究.不同重金属在作物中积累不同,同一重金属在不同作物中的积累也不同,重金属在植物中的积累受多种因素影响,重金属以离子形式随土壤孔隙水进入植物根部是土壤-植物系统重金属的主要来源[33].重金属活性是影响植物吸收的直接因素,而土壤pH值和有机质含量又是影响重金属活性的两大因素[34-35].土壤 pH值会影响溶液中阳离子表面络合反应、离子交换等[36-37].此外重金属形态、氧化还原电位、土壤黏土含量、铁锰氧化物含量、阳离子交换容量、植物种类、气候条件以及灌溉水污染状况都会影响重金属的分布和迁移累积[38-40].

表6 各污灌区作物中重金属含量(mg/kg)Table 6 Heavy metal concentrationsof crops in sludge irrigation areas (mg/kg)

2.2 污灌区作物中重金属人体健康风险评价

从图1和图2看出,在NHM、DH、SS、JP、BL、MQ、HR、BG、ER地区,各种暴露途径下各种重金属对成人产生的健康风险范围分别为1.95×10-16～3.76×10-6a-1、3.30×10-16～2.80×10-5a-1、9.72×10-15～7.83×10-6a-1、1.36×10-15～4.47×10-5a-1、1.43×10-15～6.56×10-4a-1、1.11×10-16～5.36×10-5a-1、6.56×10-16～7.59×10-5a-1、3.31×10-16～2.24×10-6a-1、4.29×10-17～1.95×10-6a-1,对儿童产生的健康风险范围分别为 1.63×10-15～4.18×10-6a-1、2.75×10-15～3.11×10-5a-1、3.53×10-14～8.70×10-6a-1、4.23×10-15～7.83×10-6a-1、1.19×10-14～7.27×10-4a-1、9.23×10-16～5.96×10-5a-1、5.47×10-15～8.43×10-5a-1、2.76×10-15～2.49×10-6a-1、3.57×10-16～2.16×10-6a-1.NHM、DH、SS、JP、BG、ER灌区重金属通过不同暴露途径对成人和儿童产生的健康风险均小于ICRP规定的 5×10-5a-1,而 HR地区成人和儿童通过口食小麦产生的 Cd风险分别为 7.59×10-5a-1和 8.43×10-5a-1,分别是ICRP规定的1.52、1.69倍;BL灌区成人通过口食玉米和小麦Cd产生的风险分别是ICRP规定的1.93、1.31倍,儿童通过口食玉米和小麦Cd产生的风险分别是ICRP的2.14、14.54倍,而MQ灌区通过口食小麦对成人和儿童造成的Cd风险值分别是ICRP的1.1倍和1.2倍.可以看出,HR、BL、MQ对人体的风险较大,主要是由于 Cd含量较高引起.相比而言,中国 NHM、DH、SS、JP灌区重金属对人体造成的风险程度较低.

图1 不同暴露途径下重金属对成人的健康风险值Fig.1 Adults health risks of heavy metals in different exposure ways

无论是成人还是儿童,在各种暴露途径下重金属通过口食作物对人体产生的风险最大,且总体而言,除了Hg和Zn在个别地区外,其他重金属通过口食小麦途径对人体产生的风险要大于口食玉米产生的风险.同时可以看出,在同一暴露途径下,致癌性重金属As和Cd对人体产生的健康风险高于非致癌重金属.在As和Cd同时存在的灌区中,在土壤暴露介质中,As对人体产生的健康风险高于Cd,而在口食作物暴露途径下,Cd产生的风险大于 As.在非致癌物质中,Zn在各种暴露途径下对人体产生的健康风险值最小.总体而言,重金属通过各种暴露途径对人体造成的健康风险为:R小麦-口＞R玉米-口＞R土-口＞R土-皮肤＞R土-呼吸,可以看出,口食是对人体造成健康风险的主要途径,而呼吸作用对人体健康产生的风险最小,这和余忠等[13]的研究结果一致,他通过研究蔬菜得出重金属经口暴露产生的风险占总个人年风险的98.90%.

图2 不同暴露途径下重金属对儿童的健康风险值Fig.2 Children health risks of heavy metals in different exposure ways

从表7看出,Hg、Cr、Pb、Zn、As、Cd在9个地区对成人造成的健康风险范围分别为6.18×10-10～6.90×10-9a-1、1.12×10-8～1.50×10-8a-1、1.18×10-9～1.72×10-8a-1、3.54×10-9～1.08×10-8a-1、2.58×10-6～3.04×10-6a-1、 2.87×10-6～7.53×10-4a-1,对儿童造成的健康风险分别为1.23×10-9～ 1.23×10-8a-1、2.58×10-8～3.24×10-8a-1、2.62×10-9～ 3.96×10-8a-1、1.18×10-8～3.62×10-8a-1、2.95×10-6～ 3.49×10-6a-1、4.79×10-6～8.37×10-4a-1.可以看出, Hg、Cr、Pb、Zn、As、Cd对儿童造成的平均风险分别是成人的1.88、2.22、2.39、3.34、1.14、1.11倍.在重金属总风险中,除 ER地区外,其他地区 Cd对人体造成的致癌年风险占总风险的比重均最大,Cd对成人和儿童造成的致癌风险分别占总风险的61.75～99.93%、60.78～99.84%,其次是As,As对成人和儿童造成的致癌风险分别占总风险的 7.51～99.07%、7.64～98.22%,其他重金属对总风险的贡献极小.各种暴露途径下Hg、Cr、Pb、Zn、As、Cd对人体产生的健康风险分别在 ER、ER、MQ、BL、NHM、BL灌区最大.

从暴露介质看(表 8),重金属通过土壤-口、土壤-皮肤、土壤-呼吸、玉米-口、小麦-口对成人造成的健康风险范围分别为 2.27×10-9～9.62×10-7a-1、2.39×10-12～4.92×10-8a-1、1.38×10-13～6.22×10-11a-1、7.87×10-7～1.10×10-5a-1、1.96×10-6～6.56×10-4a-1,对儿童造成的健康风险分别为6.16×10-9～2.58×10-6a-1、2.87×10-12～3.28×10-8a-1、1.95×10-13～1.10×10-10a-1、8.82×10-7～1.07×10-4a-1、2.20×10-6～7.27×10-4a-1.通过口食小麦对人体产生健康风险最大,成人和儿童食用小麦造成的风险占总风险的 52.45～87.98%、52.61～87.94%.土壤呼吸途径对人体造成的风险最小,其中口食小麦对成人和儿童造成的风险分别是通过土壤呼吸造成风险的 4.20×104～1.01×107、7.80×104～1.29×107倍.在作物暴露介质中,各个灌区通过口食小麦对人体产生的风险远远大于玉米.土壤暴露介质中,通过口食途径对人体产生的风险大于通过呼吸和皮肤接触引起的风险.NHM、DH、JP、SS 4个国内灌区,风险值较大的是JP灌区;所有灌区总风险最大的是 BL灌区,风险值达到 10-4级别,主要由于该地区的Cd含量较高引起.

表7 各污灌区土壤重金属人体健康风险评价Table 7 The human health risks of different heavy metals in reclaimed water irrigation areas

表8 各污灌区土壤重金属不同暴露途径人体健康风险值Table 8 The human health risks of heavy metals in different exposure ways in reclaimed water irrigation areas

总体来看,重金属通过不同暴露途径对人体造成的健康风险为RBL＞RHR＞RMQ＞RJP＞RDH＞RSS＞RNHM＞RBG＞RER.BL、HR、MQ 和 JP 灌区重金属对人体健康造成的总风险超出EPA和ICRP相关规定.其中污染最严重的灌区是 BL,该灌区重金属对成人和儿童造成的总健康风险值分别为 7.53×10-4a-1、8.37×10-4a-1,按照 EPA、ICRP 规定属于存在风险范畴;ER是重金属对人体健康造成风险最小的灌区,对成人和儿童的风险值分别为 2.87×10-6a-1、3.32×10-6a-1,按照 EPA 规定属于轻微风险范畴.BL灌区对成人和儿童造成的总风险分别是ER灌区的262.37、252.11倍.重金属对儿童造成的健康总风险高于成人,这说明儿童更易遭受风险.本研究所选择的9个灌区,由于某些地区缺乏完整重金属数值,评价具有局限性,所以该研究中所计算的人体健康风险值均比实际健康风险值要小.

图3 各个污灌区总污染年风险Fig.3 Total pollution risk in sewage irrigation areas

3 结论

3.1 作物中超标最严重的重金属是 Cd, BL地区的 Cd在玉米和小麦中的浓度分别是 WHO/FAO标准的8.1和37.5倍; Pb超标较为严重, 玉米和小麦中超过我国国家标准和欧盟标准的地区分别为4个和7个; JP、BL、MQ三个地区Zn在玉米中浓度超过我国国家标准的1.80、1.90、1.73倍; Cr和Hg在作物中仅个别地区有超标现象,但接近于三种标准; As在玉米和小麦中均未超出三种标准,污染程度最低.

3.2 除了Hg和Zn,同一地区其他重金属在小麦中浓度高于玉米,说明较玉米而言,小麦更易富集重金属.

3.3 致癌性重金属Cd和As比非致癌性重金属对人体造成的风险要大.重金属在各种暴露途径下对儿童产生的风险大于成人.

3.4 重金属通过各种暴露途径及介质对人体造成的健康风险为:R小麦-口＞R玉米-口＞R土-口＞R土-皮肤＞R土-呼吸,其中口食小麦Cd对人体产生的健康风险最大.

3.5 重金属通过不同暴露途径对人体造成的健康风险为 RBL＞RHR＞RMQ＞RJP＞RDH＞RSS＞RNHM＞RBG＞RER.其中BL、HR、MQ和JP灌区重金属对人体健康造成的总风险超出EPA和ICRP相关规定.

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