2014～2017年四川省主要城市饮用水源地放射性变化趋势

庞荣华

(四川省辐射环境管理监测中心站,成都 611139)

1 前 言

水是人类赖以生存不可或缺的自然资源，然而人类的生产和生活却对水产生了不同程度的污染。2015年，四川省河流水质为轻度污染，9个湖库水质达标率为66.7%，21个市(州)所在地39个集中式饮用水水源地取水总量155 038.20万t，达标水量153 952.93万t，水质达标率99.3%。[1]

根据《四川省饮用水水源保护条例》的相关规定，全省各级人民政府相继划定了本辖区的饮用水水源地保护区，各级环境监测部门针对其特点开展了相应的水质监测工作，对加强饮用水水源地保护和管理提供了有力的技术支持。在“十二五”早期的监测工作中，未包含相关的放射性指标。为了填补这一空白，科学实施饮用水水源地环境保护监督管理，有效防范饮用水源地放射性污染事件的发生，切实保障广大人民群众的饮用水环境质量安全，随着四川省辐射环境质量监测点位的不断优化，从2014年开始，四川省开展了对21个市(州)政府所在地的集中式饮用水水源地水中总α和总β 放射性水平监测。

本文利用2014～2017年四川省辐射环境质量监测资料，采用秩相关分析方法，对全省21个市(州)政府所在地集中式饮用水水源地水中总α、总β放射性水平与变化趋势进行分析评价，以期为加强全省饮用水水源地保护和合理利用提供参考。

2 监测方案与评价方法

2.1 监测方案

四川省饮用水水源地监测覆盖全省21个市(州)政府所在地，共设有21个监测断面(点位)，其中地表水型监测断面(点)17个，水库型监测断面(点)4个，上下半年各取样一次，进行总α、总β活度浓度监测。监测方案见表1，各市(州)监测断面(点)具体名称见表2。

表1 四川省饮用水水源地监测方案Tab.1 Monitoring plan of drinking water sources in Sichuan province

表2 四川省饮用水水源地监测断面(点)名称Tab.2 The monitoring section (point) name of drinking water source in Sichuan province

2.2 评价因子与标准

采用《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)放射性指标指导值[2]，即总α活度浓度小于0.5Bq/L，总β活度浓度小于1.0 Bq/L，评价饮用水水源地水中总α活度浓度和总β活度浓度。

2.3 评价方法

为了解全省21个市(州)政府所在地集中式饮用水水源地水中总α活度浓度和总β活度浓度随时间变化规律，采用spearman秩相关系数法，计算的数学公式如下：

式中：rs—秩相关系数；

di—变量Xi和变量Yi的差值，di=Xi-Yi

N—时间周期；

Xi—周期1到周期N按监测结果从小到大排列的序号；

Yi—按时间排列的序号。

将秩相关系数rs的绝对值与秩相关临界值Wp进行比较，若rs绝对值大于或等于Wp，则表示变化显著，rs如果是正值，则表明为上升趋势，rs如果是负值，则表明为下降趋势。当N=4时，Wp=1.0。

3 结果与分析

3.1 监测结果

2014～2017年四川省21个市(州)政府所在集中式饮用水水源地水中总α、总β活度浓度监测结果见表3。

从表3可以得知：2014～2017年4年间，全省21个市(州)政府所在地集中式饮用水水源地水中的总α和总β活度浓度均符合《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)放射性指标指导值的限值要求。

表3 2014～2017年四川省饮用水水源地水中总α、总β放射性活度浓度Tab.3 The total α and total β activity concentration in the drinking water sources in Sichuan Province from 2014 to 2017 (Bq/L)

续表2

监测点所在市(州)年份总α总β测量值范围平均值测量值范围平均值2015年0018～00200190061～009500782016年0035～004100380088～009300902017年0010～001700140081～00890085攀枝花市2014年0022～002400230066～007400702015年0022～005600390038～01300862016年0013～004900310036～007200542017年0041～009400670071～00910081广安市2014年0021～002500230065～007300692015年0017～00180018008～00990092016年0018～002200200038～005900492017年0045～004700460097～015013康定市2014年0011～002700190024～006100422015年0016～002700220028～004700382016年0031～003400320049～005900542017年0046～004700470068～00810075雅安市2014年00084～004400260035～007400542015年0012～001400130029～003400322016年0015～003500300026～004400352017年0011～002100160024～00490036宜宾市2014年0018～007700480029～007800542015年0013～003900260037～007900582016年0034～004000370069～007200712017年0021～002500230043～00820062泸州市2014年0064～006700660087～009800922015年0013～002200180064～006900672016年0017～002200190067～009600812017年0016～001800170040～00620051内江市2014年00053～00074000640061～007700692015年0018～002400210011～007200932016年0022～003000260105～0180142017年0011～003300220100～019015达州市2014年0014～001900160055～008100682015年0008～002800160032～006800502016年0009～001700130043～004500442017年0015～002600200050～00620056马尔康市2014年0042～004400430043～006000522015年0006～001500110017～001900182016年00077～003500210011～005600342017年0016～003000230018～00740046巴中市2014年0014～002000170055～00600058

续表2

监测点所在市(州)年份总α总β测量值范围平均值测量值范围平均值2015年0010～001700140055～006200592016年00200020008～0090092017年0016～002800220058～00690063西昌市2014年00140014008～01000902015年0016～00200180077～0100892016年0012～00160014009200922017年0016～00250020082～0097009眉山市2014年00058～00062000600065～008100732015年0015～002800220082～008900862016年0017～004600310074～008500792017年0018～002100190069～00960083资阳市2014年00078～001300100068～01100892015年0012～002500190088～01130102016年0011～002800190088～009900942017年0015～003600250097～01260112自贡市2014年0013～003600240061～008900752015年0007～003300200071～009700842016年0017～003000230070～007100702017年0011～001800150069～0132010021个市(州)地表水饮用水源地河流型2014年平均值范围00053～0066平均值范围0040～0112015年平均值范围0010～0039平均值范围0018～0102016年平均值范围0013～0047平均值范围0034～0142017年平均值范围0011～0067平均值范围0036～013水库型2014年平均值范围0006～0024平均值范围0073～00912015年平均值范围0018～0022平均值范围0084～0102016年平均值范围0019～0031平均值范围0071～00942017年平均值范围0015～0025平均值范围0083～011

注：来源于“2014～2017年(2，4季度)全国辐射环境质量监测报告(四川)”

3.2 全省饮用水水源地水中总α、总β活度浓度随时间变化

2014～2017年四川省21个市(州)政府所在地集中式饮用水水源地水中总α、总β活度浓度随时间变化分别见图1和图2。

图1 四川省21个市(州)饮用水水源地水中总α活度浓度随时间的变化Fig.1 Changes of the total α activity concentration over time in 21 cities(states) of Sichuan

图2 四川省21个市(州)饮用水水源地水中总β活度浓度随时间的变化Fig.2 Changes of the total β activity concentration in drinkingwater sources over time in Sichuan 21 cities(states)

从图1可以看出：2014～2017年4年间，全省21个市(州)政府所在地集中式饮用水源地水中的总α活度浓度均有不同程度的变化，其中以绵阳市监测点位上总α活度浓度值变化程度最大，2014年该点的总α活度浓度平均值为0.005 3Bq/L，2017年平均值为0.024 Bq/L，2017年平均值是2014年平均值的4.5倍，且呈现逐年上升趋势。

从图2中可以看出：2014～2017年四年间，全省21个市(州)政府所在地集中式饮用水源地水中的总β活度浓度也有不同程度的变化，其中以内江市监测点位上总β活度浓度值变化程度最大，2014年该点位上总β活度浓度平均值为0.069Bq/L，2017年该点位总β活度浓度均值为0.15Bq/L，是2014年值的2.2倍，并呈现逐年上升趋势。

3.3 全省饮用水水源地水中总α、总β活度浓度变化趋势分析

根据上述计算公式，分别计算全省21个市(州)政府所在地集中式饮用水水源地水中总α和总β活度浓度的秩相关系数rs，结果见表4。

表4 全省饮用水水源地水中总α、总β活度浓度变化趋势统计表Tab.4 Variation trend of total α and total β activity concentration in water source in the whole province

从表4中可以得知：成都市、乐山市、广元市、德阳市、遂宁市、攀枝花市、广安市、内江市、达州市、巴中市、西昌市、眉山市、资阳市等十三个城市的集中式饮用水水源地水中，总α活度浓度的秩相关系数在0.4～0.9之间，为正值，绝对值小于秩相关系数的临界值，表明四年来，这十三个城市的饮用水水源地水中总α活度浓度呈上升的趋势，但变化程度不显著，呈现这种变化趋势的占所有监测断面(点)位61.9%；南充市、宜宾市、遂宁市、马尔康市和自贡市等五个城市的集中式饮用水水源地水中，总α活度浓度的秩相关系数在-0.8～-0.1之间，为负值，绝对值小于秩相关系数的临界值，表明四年来这五个城市饮用水水源地水中的总α活度浓度呈下降的趋势，但变化程度不显著，呈现这种变化趋势的断面(点)占所有监测断面(点)的23.8%；而康定市和绵阳市这二个城市的集中式饮用水水源地水中，总α活度浓度的秩相关系数为1，绝对值等于秩相关系数的临界值，表明四年来这两个城市的饮用水水源地水中的总α活度浓度呈上升的趋势，且变化程度显著，呈现这种变化趋势的断面(点)占所有监测断面(点)的9.5%；雅安市集中式饮用水水源地水中，总α活度浓度的秩相关系数为0，表明四年来，该监测点位上的总α活度浓度与时间没有明显关系, 占所有监测断面(点)的4.8%。总体而言，2014年～2017年四年来，全省21个市(州)政府所在地的集中式饮用水源地水中总α活度浓度呈现上升趋势的点位多于下降的点位，少量点位上升趋势显著。

成都市、乐山市、广安市、康定市、宜宾市、巴中市、西昌市、眉山市、资阳市、自贡市10个城市的集中式饮用水水源地水中，总β活度浓度的秩相关系数在0.3～0.8之间，为正值，绝对值小于秩相关系数的临界值，表明四年来，这十个城市的饮用水源地中水中总β活度浓度呈上升的趋势，但变化程度不显著，呈现这种变化趋势的断面(点)占所有监测断面(点)的47.6%；绵阳市、德阳市、雅安市、泸州市、达州市和马尔康市6个市集中式饮用水源地中总β活度浓度的秩相关系数在-0.8～-0.2之间，为负值，绝对值小于秩相关系数的临界值，表明四年来这6个城市的饮用水水源地水中的总β活度浓度呈下降的趋势，但变化程度不显著，呈现这种变化趋势的断面(点)占所有监测断面(点)的28.6%；南充市饮用水水源地水中，总β活度浓度的秩相关系数为-1.3，为负值，绝对值大于临界值，表明4年来，该市饮用水水源地水中总β活度浓度呈现明显下降的变化趋势，呈现这种变化趋势的断面(点)占所有监测断面(点)的4.8%；广元市和内江市二个城市的集中式饮用水水源地水中，总β活度浓度的秩相关系数为1，等于秩相关系数的临界值，表明4年来这两个城市的饮用水水源地水中的总β活度浓度呈上升的趋势，且变化程度显著，呈现这种变化趋势的断面(点)占所有监测断面(点)的9.5%；遂宁市和攀枝花市的饮用水水源地水中，总β活度浓度的秩相关系数为0，表明4年来这两个城市的集中式饮用水水源地水中的总β活度浓度随时间变化趋势不明显，与监测时间没有明显相关性，占所有监测断面(点)的9.5%。总体来说，2014～2017年4年间，全省21个市(州)政府与在地集中式饮用水水源地水中总β活度浓度呈现上升趋势的点位多于下降的点位，部分上升趋势显著。

水中的总α和总β分别由存在于水中产生α衰变和产生β衰变的放射性核素引起。一般而言，水中的放射性核素主要来源以铀-238、钍-232和铀-235为起始核素的3个天然放射系列和独立存在的长寿命放射性核素钾-40和铷-87等，以及人为活动所产生的各种人工放射性核素。天然放射性系列中，产生α衰变的包括铀-238、钍-232、镭-226等21个放射性核素，钾-40和铷-87产生β衰变。人为活动如核试验、核电运行等产生的人工放射性核素经不同途径进入环境水体后，也是其中总α和总β活度的来源之一。人工放射核素产生α衰变且对环境产生影响的主要是一些超铀核素，它们的半衰期很短，而锶-90、铯-137等裂变产额大且长寿的裂变产物会对水中的总β活度产生一定程度的贡献。正常条件下，天然放射性核素和人工放射性核素在环境各种介质中的存在相对稳定，因此，水中的总α和总β活度浓度也趋于稳定，在一定范围内波动。当在水中或其它环境介质中总α和总β活度浓度有明显增高时，应引起特别注意，除了关注取样点周围是否有明显的环境改变或与核相关的人为活动外，还应对样品进行放射性核素分析，以查明是何种放射性核素所产生的影响。

从水中总α和总β活度浓度的计算公式中不难看出，水中总α和总β活度浓度与水样蒸干后的残渣成正比。在大量的实验室分析中，我们也发现一些水样测量时，两个水样品经处理后采用同样的质量厚度进行测量，得到总α和总β计数率相近，但残渣量不同，计算后两个水样的总α和总β可以相差数倍，其倍数直接与残渣量呈正相关。水中的残渣是水中可溶性固体物而来，也就是说，水样的残渣量与水样的矿化度直接相关。张瑞菊等曾对苏州地区不同水样的残渣量与总α和总β 放射性水平之间的关系进行了统计学分析，证实“水体的放射性随着其矿化度的增大而增大”[3]。因此，在变化趋势比较显著的监测断面(点)上，除了关注采样点周围环境与污染源是否有明显变化，还应注意采样时的水质，包括水中悬浮物、泥沙含量的多少。

4 结 论

4.1 2014～2017年4年间，全省21个市(州)政府所在地的集中式饮用水水源地水中，总α活度浓度和总β活度浓度均满足《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)放射性指标指导值的要求，总α活度浓度均低于0.5Bq/L,总β活度浓度均低于1.0Bq/L。

4.2 2014～2017年四年来，全省21个市(州)政府所在地的集中式饮用水水源地水中的总α活度浓度和总β活度浓度呈现上升趋势的监测断面(点位)较呈现下降趋势的为多，尤其是康定市和绵阳市的饮用水水源地水中总α活度浓度增大的变化趋势明显，广元市和内江市的饮用水水源地水中总β活度浓度增大的变化趋势明显，应该引起足够的重视。

参考文献：

[1] 史 箴,黄胜红.四川省环境质量报告(2011年～2015年)[R].四川大学出版社,2017.

[2] GB5749-2006，生活饮用水卫生标准[S] .

[3] 张瑞菊,涂 彧.水样残渣量与总放射性水平之间的关系分析[J].中国辐射卫生，2008,17(2):155-156.