近日,中国科学院大连化物所徐杰研究员和马继平副研究员等人在有机酸修饰MnOx催化氨氧化选择性控制研究方面取得新进展,相关论文在《自然-通讯》上发表。
腈类化合物通常是以石化产品为原料制备,而采用生物质平台化合物为原料,通过催化氨氧化反应制备腈类化合物时,反应的选择性控制是目前面临的一项重要挑战。
该研究团队长期致力于有机修饰催化剂用于选择性氧化反应和氨氧化反应研究。最新研究发现,将羧基修饰的MnOx用于催化羟基醛氨氧化反应,可以实现醇、醛类化合物催化氨氧化反应的选择性控制。以生物基平台化合物5-HMF催化氨氧化为例,MnOx催化剂未经有机酸修饰时,主要得到2,5-呋喃二腈的衍生产物;而MnOx催化剂经有机酸修饰后,可以抑制羟基氨氧化反应,使得醛基氨氧化产物5-羟甲基呋喃-2-甲腈的选择性达到92%。
该研究通过有机酸修饰调变催化剂的吸附亲和性,为金属氧化物催化氨氧化反应的选择性控制和生物质资源转化利用提供了新的思路。