国产MOCVD-YBCO带材高温超导线圈研制与磁场温度特性研究∗

丁发柱张京业 谭运飞 陈治友 董泽斌张慧亮 商红静 许文娟 张贺 屈飞高召顺 周微微 古宏伟

1)(中国科学院电工研究所,北京 100190)

2)(中国科学院应用超导重点实验室,北京 100190)

3)(中国科学院大学,北京 100049)

4)(中国科学院强磁场科学中心,合肥 230031)

1 引 言

基于零电阻和完全抗磁性的超导材料发展的超导磁体与常规磁体相比具有磁场强度高、损耗小、重量轻、体积紧凑等优点.随着超导磁体技术的发展,超导磁体在医疗器械、大科学工程、能源和交通运输、电力工业和国防领域等方面获得了广泛的应用.目前,在某些大型应用场合如高能加速器、高能粒子探测器、核聚变装置等方面,超导磁体的应用已较为普遍,而且在一些特定领域超导磁体几乎是唯一的选择[1].超导磁共振成像更是超导磁体在工业应用中的代表.此外,现在的科研工作往往要求一些极端条件如高磁场强度、均匀性好等的环境下来研究材料及微观粒子的特性,超导磁体的发展为这些科研工作提供了很好的保障.

超导磁体根据所使用的超导材料不同可以分为低温超导磁体和高温超导磁体.目前能够应用或可能大规模应用的超导材料包括NbTi,Nb3Sn,MgB2,BiSrCaCuO和YBa2Cu3O7−x(YBCO)等材料.NbTi和Nb3Sn超导材料的临界转变温度都不高于25 K,由它们绕制的超导磁体大都运行在20 K以下的温度环境,属于低温超导磁体.由临界转变温度高于25 K的MgB2,BiSrCaCuO和YBCO超导材料绕制的磁体为高温超导磁体.与低温超导磁体相比,高温超导磁体运行温度高、低温系统简单、运行费用低、温度裕度大、稳定性好,具有低温超导磁体所不可比拟的优越性.目前多采用制冷机直接冷却超导磁体,可以极大地简化系统的复杂性,使系统紧凑并避免使用液氦浸泡冷却磁体带来的问题.而且,现行的Gifford-McMahon(GM)制冷机在4—5 K的温度下仅仅能够提供1—1.5 W的制冷量.另一方面,高温超导装置运行于较高的温度(≥20 K)下,此时材料的热导率和比热都已提高,这使得装置的稳定性问题容易得以解决.在运行温度大于20 K时,经济实用的单级GM机也能够提供数十瓦的冷量.这样高温超导磁体就有可能承受因交流谐波或快速励磁产生的更大的热负荷.同时较高的运行温度可简化低温容器的设计和减少制造费用.所以,开展高温超导磁体的研究不仅对于尖端高能物理实验领域的研究有重要意义,并且对推动超导磁体的工业化应用也极具价值.

尽管Bi系带材和Y系带材的临界转变温度都高于77 K,但在77 K下Bi系带材的不可逆场只有0.2 T,而Y系超导材料的不可逆场可以达到5—7 T[2−4],远高于Bi系超导材料,突破了第一代高温超导带材只能用于弱磁场的限制,可全面满足高温区(液氮温区)、强磁场的强电领域应用,大大推动超导电力技术实用化进程.尤其是近10年来第二代高温超导带材的研究取得了突飞猛进的进展,国内外至少有4家制备出千米级的高温涂层导体[5−7].国内苏州新材料研究所有限公司联合中国科学院电工研究所、东北大学等科研机构,于2016年所制备出的单根长度达1130 m的带材的最小超导临界电流达570 A/cm(77 K,自场),带材的制作水平标识参数(单根长度与临界电流的乘积)达644100 A·m.此外,通过在YBCO超导薄膜中引入钉扎中心,不管是原位生长法(如脉冲激光沉积法)还是非原位生长法(如化学溶液法)制备YBCO薄膜的临界电流密度有了大幅提升[8−14].随着第二代高温超导带材的快速发展,包括美国超导公司、日本国际超导研究中心、韩国电气工程与科学研究所、中国电力科学院和中国科学院电工研究所等国内外主要研究机构最近几年已经开始对基于YBCO高温超导带材的超导磁体进行研制[15−17].2013年,美国麻省理工学院Francis Bitter磁体实验室采用YBCO超导膜研制出便携式的核磁共振(NMR)超导磁体[18,19].美国阿贡国家实验室采用SuNAM公司的第二代高温超导带材研制出波荡器磁体,比NbTi磁体具有更高的工程电流密度,所要求的制冷系统更为简单、成本更低[20].2016年,韩国SuNAM公司联合美国麻省理工学院Francis Bitter磁体实验室研制出直径为35 mm、场强为26.4 T(4.2 K)全ReBCO带材高温超导磁体[21].中国科学院电工研究所王秋良等[22]采用美国超导公司(AMSC)和韩国SuNAM公司的第二代高温超导带材于2017年研制出含有10 T钇钡铜氧高温超导内插磁体的25 T全超导磁体.

由以上结果可见,基于第二代高温超导带材研发的无论是NMR磁体、波荡器磁体还是高场磁体都具有独特的优势,已经成为超导电力装置领域近年来研究的重点.但上述超导磁体都是采用国外极少数厂商或科研机构的第二代高温超导带材,在带材价格和知识产权上都受制于人,对推动我国涂层导体的实用化和高温超导电力技术方面影响有限,尤其是对国产超导磁体等超导电力装置在军事领域的应用限制更为明显.为此,我们在国内苏州新材料研究所有限公司研发的第二代高温超导带材超导性能的基础上,经过优化设计研制了高温超导线圈,并在不同温区对其性能进行了测试.

2 国产二代高温超导线圈设计

2.1 第二代高温超导带材的性能研究

低温超导磁体的设计方法、技术已经比较成熟,它的许多设计方法可以在高温超导磁体的设计上直接应用.然而,由于高温超导体的许多特性,如导体的形状、结构、机械性能、热稳定性和强各向异性等明显不同于低温超导体,其临界电流特性亦不相同.并且在待使用的磁场和温度范围内,对第二代高温超导带材的临界电流密度(Jc)进行实验测量,也是为获得设计所需要的Jc(B,T)可采用的一种方法.苏州新材料研究所有限公司研发的第二代高温超导带材结构包括哈氏合金、隔离层、种子层、离子束辅助沉积(IBAD)的MgO模板层、LaMnO3匹配缓冲层、超导层和保护层.图1(a)为在千米带材上采用IBAD技术沉积MgO过程中不同位置的高能电子衍射(RHEED)图谱.从图1(a)可以看出,整根带材中IBAD-MgO层具有良好的双轴织构.在千米级长带上LaMnO3缓冲层面内织构小于5.5°,面外织构小于2.1°,如图1(b)所示.

图1 第二代高温超导带材的微观结构 (a)IBAD技术沉积MgO过程中不同位置的RHEED图谱;(b)千米级长带上LaMnO3缓冲层面内织构度Fig.1.Microstructure of second generation tapes:(a)RHEED patterns of IBAD-MgO tapes in different positions;(b)the in-plane texture of kilometers LaMnO3tapes.

首先采用四引线法对第二代高温超导带材进行了临界电流的测量,在77 K下临界电流为380 A.采用综合物性测量系统中直流磁强计,通过感应的方法测试出超导样品在外加磁场垂直带材(H//c)方向、升降磁场的情况下对磁场的响应情况,从而就得到了相应样品的磁滞回线.根据公式

其中n为薄膜的厚度;a,b分别为薄膜样品的宽度和长度(b＞a),Δm为在同一磁场下磁化强度的差值.计算得到YBCO高温超导带材在不同温度和磁场下的临界电流密度,如图2所示.随着温度的降低,无论在自场还是在高场下YBCO涂层导体的临界电流密度增大.而随着磁场强度的增加,YBCO涂层导体的临界电流密度下降,尤其是磁场强度大于1 T时,其临界电流密度急剧下降.

图2 绕制磁体所使用的第二代高温超导带材在液氮温区的临界电流密度Fig.2.Critical current density for YBCO coated conductor for superconducting magnet.

2.2 高温超导线圈设计

高温超导磁体的优化设计是指在满足磁体的规格及性能要求的前提下,尽量减少超导带材的使用量,提高超导带材的利用率,使超导磁体的体积最小,带材用量最少.磁体的规格和性能要求就是高温超导磁体优化设计的约束条件,这些约束条件一般包括磁体的磁场、超导材料的临界特性和磁体的磁场均匀度等.要设计的高温超导线圈的规格要求为:内直径为100 mm,中心磁场达到4.0 T以上,运行温度为45 K,所使用的YBCO高温超导带材(包括绝缘在内)宽12.2 mm.为达到磁体的设计要求,在对YBCO高温超导带材性能研究的基础上,进行了超导磁体的电磁有限元建模、优化与结构设计,并完成了磁体的方案设计.经过一系列优化和算法,整个磁体由大小相同的十个双饼线圈同轴排列而成,每两个双饼线圈之间增加绝缘板,材质为厚度1 mm的G10玻璃钢,沿径向均布36条宽8 mm的冷却通道.图3是优化设计后的高温超导磁体图片,在45 K中心磁场4 T时的励磁电流为321 A.超导线圈参数如表1所列.

图3 优化设计后高温磁体图 (a)在321 A时磁体内部磁场分布图(中心场4 T@45 K);(b)高温超导磁体三维效果图Fig.3.Optimized design of high temperature magnet diagram:(a)Magnetic field distribution of magnets at 321 A;(b)three-dimensional schematic diagram of high temperature superconducting magnets.

表1 4 T高温超导线圈的设计参数表Table 1.Design parameters of 4 T HTS coil.

3 国产二代高温超导线圈的研制

3.1 双饼线圈的研制

由于目前使用的YBCO高温超导线材都是带状,因此用高温超导带材绕制的磁体大都采用饼式结构线圈.本文的高温超导线圈采用双饼线圈的形式,与单饼线圈相比,用单根超导线绕制的双饼线圈可以使磁体内的非超导连接数减少近一半,有利于减少磁体内部的热干扰以提高磁体稳定运行能力.将测试完的YBCO高温超导带材进行双饼的绕制,从带材的中间开始绕起,绕制完毕后采用添加氮化铝粉的环氧进行真空浸渍.

图4 双饼线圈的临界电流 (a)第一个双饼线圈的I-V曲线;(b)所有10个双饼线圈的临界电流Fig.4.Critical current of double-pancake superconducting coil:(a)I-V curve of first superconducting coil;(b)critical current of all ten double-pancake superconducting coils.

采用四引线法在77 K液氮温度下对绕制完成的10个高温超导双饼线圈进行性能测试.采用国际判据Ec=1µV/cm,通过高温超导双饼线圈的电流以每秒0.5 A的速率增加,通过采集双饼线圈的电流以及电压,得到如图4所示的测量曲线.测得此10个高温超导双饼线圈在77 K液氮温度下的平均临界电流为98 A,与绕制线圈前的超导带材临界电流380 A相比,临界电流降低74.5%.根据磁体设计,单个双饼线圈在77 K液氮温度、100 A运行电流下最大磁场0.76 T、最大径向磁场0.42 T,按照YBCO带材在液氮温区的B-I特性曲线计算,临界电流在95—102 A之间,与所测数据吻合.为了研究线圈中超导带材临界电流下降的原因,对比了焊接前后YBCO超导带材的临界电流,发现焊接后的YBCO带材临界电流保持不变.并且对绕在骨架上的单匝YBCO超导带材的临界电流也进行了测量,与绕制前的带材临界电流基本一致.综合以上情况可以说明焊接带材和超导线绕制成超导线圈过程中机械形变不是引起临界电流下降的主要原因,而影响高温超导线圈性能的主要因素可能是线圈的自身磁场.

3.2 高温超导磁体的装配

在对每一组双饼线圈的临界电流测试完成后,对高温超导线圈进行了连接、组装和固定.图5是采用第二代高温超导带材绕制的超导线圈图片,线圈的实测参数如表2所列.

图5 采用第二代高温超导带材绕制的磁体实物图Fig.5.The picture of high-temperature superconducting magnet using by YBCO tapes.

表2 4 T高温超导线圈的实测参数表Table 2.Measured parameters of 4 T HTS coil.

3.3 高温超导线圈的性能测试

为了测试YBCO高温超导线圈在77,65,55和46 K温度下的临界电流,采用液氦冷却固氮的方式获得测试所需的低温环境.首先采用液氮冷却并校正温度计,在液氮浸泡线圈1.5 h完全冷却后,线圈上部、中部和下部的温度显示分别为75,70和78 K,表明上、中、下部温度计误差分别为−2,−7和+1 K.修正后首先在温度77 K时进行线圈的临界电流性能测试实验.77 K温区励磁实验结束后,先采用减压降温方法使得温度降至65 K,再次进行励磁实验,然后再采用液氦继续冷却,利用冷却盘管换热将液氮冷却至固氮.降温过程中分别在55 K温区和46 K温区进行励磁实验测试临界电流.采用CRYOGENIC SMS240C超导电源和1 kA DC超导股线样品电源以0.2—1.5 A/s的速率对超导线圈励磁通电,检测磁体两端的电压信号,以1µV/cm判据作为临界电流判据.为保护磁体安全,在超导磁体中局部区域出现超导-正常态转变,观测到磁体的端电压有明显上升时,即停止对磁体继续通电,并安全下降电流,因而得到的最大测试电流并未达到磁体的临界电流标准(1µV/cm).磁体在77,65,55和46 K温度下的最大运行电流测试结果如图6所示(电压恒定为LdI/dt时会引发感应电压,在判断失超时应减掉该电压).从图中可以看出,YBCO超导线圈在77,65,55和46 K下的电流测试过程中均未探测到不可逆的电压变化,因而超导线圈没有发生失超现象.YBCO高温超导线圈在77,65,55和46 K温度下的运行电流分别为65,147,257和338 A.

图6 高温超导磁体在不同温区的I-V曲线 (a)77 K;(b)65 K;(c)55 K;(d)46 KFig.6.The I-V curves of high-temperature superconducting magnet at different temperature:(a)77 K;(b)65 K;(c)55 K;(d)46 K.

图7 高温超导磁体的磁场分布 (a)磁场沿磁体中心轴向分布;(b)磁场沿磁体中心平面径向的分布Fig.7.Magnetic field distribution of high-temperature superconducting magnets:(a)Along axial direction;(b)along radial direction.

采用手持式高斯计在负载1 A的条件下对YBCO高温超导磁体的磁场分布进行了测试,结果如图7所示.所绕制的高温超导磁体中心磁场强度为120.8 G(1 G=10−4T),在超导磁体轴向方向距中心位置1,5,9,13和17 cm的磁场强度分别为120.5,115.7,105.5,84.7和54.6 G.在超导磁体径向方向距中心位置1,2,3和4 cm的磁场强度分别为120.1,121.3,121.2和121.3 G.在高温超导磁体中平面上磁场基本一致.

根据该高温超导磁体负载1A电流对应的磁场强度为120.8 G,可计算得到高温超导磁体在77,65,55和46 K温度下的中心磁场强度分别为0.78,1.77,3.1和4.08 T.

4 结论

本文成功研制出国内首台基于国产第二代高温超导带材的高温超导线圈.高温超导线圈的内直径为100 mm,高度为359 mm,中心磁场强度在46 K下达到4.08 T,并且在高温超导线圈中平面上磁场基本一致.基于该高温超导线圈产生的强磁场不但可以改变材料的磁学性质,制备高择优取向的新材料,而且在强磁场新材料合成、化学反应和晶体生长等具有重要应用价值.

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