福建省近地层臭氧时空分布与超标天气成因

王 宏，蒋冬升，谢祖欣，郑秋萍，杨玉香

(1.福建省气象科学研究所，福建 福州 350001；2.福建省环境监测中心站，福建 福州 350008；3.福建省平潭综合实验区环境监测站，福建 平潭 350400)

1 引言

近年来，人们对近地层臭氧污染事件高度重视，因为已认识到臭氧是一种重要的大气污染物，是城市光化学烟雾污染主要的成分之一，是一种强氧化剂，高浓度臭氧污染会对人体健康、农作物生长、生态环境、城市建设等造成极大危害[1-2]。从春末到秋季，强烈的太阳辐射和较高的气温有利于大气光化学反应加剧，地面臭氧在午后迅速上升，看似干净透明的空气也可能出现轻度污染，因为臭氧浓度超标了，此现象也称为晴空污染。

近地层臭氧生成的原因很复杂，不仅与植物、农作物、人为排放、工业排放、汽车尾气排放的臭氧前体物氮氧化物NOx、可挥发性有机物VOCS和 CO 浓度有关，还与沿海地区活性卤族元素含量高有关，更重要的是与气象条件有密切关系[3-4]。唐贵谦等[5]分析发现北京地区处于低压气旋前部和高压前部分别是造成臭氧浓度高值和低值的主要背景场，并强调关注天气型结构和演变对预报大气光化学污染具有重要意义。崔宏等[6]2001年春季在临安进行的臭氧垂直探测发现，从3月25—31日有一次明显的臭氧异常增加过程，结合分析地面及高空气象要素演变和高空位势涡度的变化表明，这是一次显著的平流层空气由上向下穿过对流层顶深入对流层的下传过程，此平流层对流层交换过程与冷空气南下的天气过程和副热带急流、极锋急流移动造成的辐合下沉运动有着密切的联系。郑向东等[7]在1996年8月1日发现在西宁地区对流层异常臭氧次峰现象，揭示了高空低压槽东移是臭氧次峰的主要天气特征，明显的气团向下输送发生在新疆、青海间的高空低压槽内，中尺度模拟进一步确认对流层顶折叠和平流层向下输送是臭氧次峰出现的动力机制。洪盛茂等[8]研究表明杭州市臭氧浓度超标主要出现在高压后部和副热带高压控制等天气类型下，受到温度、相对湿度、日照、紫外线强度等气象因素影响比较大，白天的主导风向是SSW，夜间的主导风向是NNW。

业务实践发现，高浓度臭氧的产生不仅仅与高温、强太阳辐射引起的光化学反应有关，导致臭氧超标的天气成因复杂多样，比如强冷空气入侵，出现强降水、强降温、雷暴天气的同时也会出现臭氧超标；受台风外围下沉气流影响下易出现臭氧超标[9]；大尺度区域污染输送导致颗粒物浓度超标的同时，有时也会导致臭氧超标，等等。在福建，夏季也并不是臭氧超标日数最多，平均浓度最高的季节，臭氧超标的天数最多的是春季，而9—10月又是一年中臭氧平均浓度最高的月份[10]。本文利用近几年全省的臭氧浓度观测资料，归纳其时空分布规律，通过气象要素、大气扩散条件、颗粒物浓度、高发月份、主导天气形势等对比分析臭氧超标的天气成因，并列举臭氧超标的典型个例，为高浓度臭氧的预报预警和天气成因分析提供技术支持。

2 资料分析与处理

臭氧浓度资料为2015—2016年(其中福州为2013年1月—2017年7月)福建省9个设区城市和平潭综合实验区环境监测点臭氧小时质量浓度(ρ(O3)，单位μg·m-3)连续观测资料，换算为日平均(00—23时)值，并计算8 h滑动平均值，臭氧超标值参照HJ633-2012《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》，小时ρ(O3)>160 μg·m-3为超二级水平，>200 μg·m-3为超三级水平；8 h滑动平均ρ(O3)>100 μg·m-3为超二级水平，8 h滑动平均ρ(O3)>160 μg·m-3为超三级水平，且一天中只要有一个时次超标，则代表该天臭氧浓度超标。

气象常规观测资料为温度、降水、日照、相对湿度、风向、风速等小时观测资料。天气形势是根据08时或20时东亚地面天气图以及850 hPa、500 hPa高空图分若干类型[11]。

3 时空分布特征

3.1 空间分布

通过计算日平均值(00—23时)得到各市臭氧年平均值以及日最大8 h值得到的臭氧年平均值(见表1)，分析对比前者更有空间分布的代表性，即沿海地区的臭氧浓度较内陆地区高，而后者高值区较分散，分布在中部沿海、北部以及西南部地区，空间分布上不具代表性。

表1 2015—2016年9个设区城市和平潭综合实验区臭氧年平均值对比表Tab.1 Annual ρ(O3) of in 9 districts and Pingtan comprehensive experimental area of Fujian during 2015 to 2016

图1 福建省O3浓度空间分布图(颜色由浅到深代表O3浓度由低到高)Fig.1 The temporal distribution of ρ(O3) in Fujian (color form light to deep represents concentration from low to high)

因此，福建省9个设区城市以及平潭综合实验区(位于台湾海峡中部，福建中部沿海海岛)臭氧空间分布如图1所示，由图1分析可得，内陆地区臭氧浓度低于沿海地区，沿海地区又以北部沿海城市宁德到中部沿海城市福州、平潭、莆田再到南部沿海城市泉州、厦门一线为高值中心，其中平潭岛臭氧年平均浓度全省最高，远高于其他9个设区城市，约是其1.5～2.5倍，其次是莆田和泉州两市，而南部地区的龙岩、厦门、漳州臭氧浓度又高于西北部山区的南平、三明两市，其中三明市臭氧年平均浓度全省最低。这一方面与沿海地区经济较为发达，人口密集，人为排放、工业排放、汽车尾气排放量较大，臭氧前体物氮氧化物(NOX)，挥发性有机物(VOCS)浓度较高有关，也可能与沿海地区大气氧化剂(活性卤族元素)含量高有关。另一方面与天气形势有密切关系，如台风外围下沉气流、大陆高压(前部偏北气流引发区域输送)影响较多有关，也与沿海与内陆地区地形差异，沿海地区受海陆风影响较多，白天海风、夜间陆风对臭氧输送路径有较大影响。

3.2 时间分布

不同城市臭氧季节分布呈现出一定的差异性，比如宁德、福州、平潭、南平和龙岩5市臭氧浓度在春季达到最高；莆田、泉州、厦门和漳州4市臭氧浓度在秋季达到最高；只有三明市臭氧浓度的最高值出现在夏季。而冬季，一般都是臭氧浓度值最低的季节。

月分布规律如图2 ，由图2分析可得，沿海地区和内陆地区9—10月是臭氧平均浓度最高的月份，其次是4—5月，低值在12—1月。

图2 福建省沿海地区和内陆地区臭氧浓度月分布图Fig.2 Montly mean trend of O3 in coastal and inland area of Fujian

各设区城市臭氧的日变化规律较一致，日分布规律呈现“单峰型”(图略)，夜间至清晨(21—06时)臭氧浓度基本维持在一个相对稳定的低值区，小时浓度变化不大，这与臭氧夜间NOx滴定作用，夜间光化学反应极弱有关；早晨(07—09时)太阳辐射加强、温度上升，人为排放与工业排放的臭氧前体物(NOx、VOCS、NMHCs等)增加，经过光化学反应，臭氧浓度10时后迅速上升，14—15时达到最大值，18时后随着日照强度的逐渐减弱，臭氧浓度明显下降。

4 天气成因综述

以福州市为例，对2013年1月—2017年7月臭氧超标个例进行天气成因分析，描述臭氧超标的基本天气背景、大尺度环流形势、大气扩散条件、颗粒物浓度、高发月份等，归纳不同季节臭氧超标的天气类型，并列举超标的典型个例，综述如下：

4.1 光化学反应型

①基本特征：高温，强辐射，日照时间长，臭氧前体物光化学反应效率高，中午前后地面臭氧浓度明显上升，下午14—15时达到峰值，形成高浓度臭氧；如遇夏季副高强盛的下沉气流，上层大气臭氧向下输送与地面臭氧叠加，形成午后臭氧峰值，易出现臭氧浓度超标。

臭氧浓度分布有明显的日变化规律，10时前后迅速上升，14—15时达到峰值，夜间又迅速下降，夜晨臭氧浓度低，午后高。

②大气扩散条件：一级(非常有利于污染物扩散)；大气热力条件和动力条件较好，高低空湍流交换明显。

③颗粒物浓度：较低，空气质量等级以优为主；空气干热、能见度好。

④高发月份：4—10月，春末、夏季和初秋。

⑤主导天气形势：大陆高压后部、副热带高压、副热带高压边缘。

⑥典型个例：2015年4月16日；2017年4月2—4日；2017年4月28日—5月1日；2017年5月26—28日。

4.2 本地积累型

①基本特征：臭氧前体物经过强烈的光化学反应，2—3 h后出现臭氧浓度升高，加之天气静稳，水平风小、垂直交换能力差(特别是夏季有弱下沉气流，阻碍了臭氧随热空气上升，扩散到高空)、相对湿度增大、长时间无雨等原因，导致近地层臭氧积累效应明显。臭氧浓度分布有明显的日变化规律，午后高，夜晨低。

②大气扩散条件：二级到三级(扩散条件一般，对污染物扩散无明显影响)；天气静稳，夜晨有轻雾，午后有弱下沉气流，污染物垂直扩散能力、水平输送能力较差，容易聚集在近地层。

③颗粒物浓度：较高，空气质量等级以良为主，甚至出现轻度污染及以上等级；春季超标时常出现空气浑浊，能见度低，多伴有霾天气；夏季因为太阳辐射、水汽蒸发后湿度较小，能见度高，无明显霾天气。

④高发月份：4—8月，春季和夏季。

⑤主导天气形势：锋前暖区、地面倒槽、副热带高压及其边缘。

⑥典型个例：2015年6月13—14日；2014年8月2—4日；2014年8月25日；2015年4月5日(清明节人为排放)；2015年5月13日；2017年7月24—26日。

4.3 水平输送型

4.3.1 大中尺度区域输送型 ①基本特征：大陆气团冷高压前部的偏北气流携带上游污染物(颗粒物、臭氧等)远距离输送(区域输送指大尺度省际间输送，几百、上千公里)，导致本地臭氧浓度迅速升高，发生时间不一定，有时在夜间，臭氧突然超标，并维持几个小时，直到输送减弱或停止。

②大气扩散条件：一级到二级(非常有利到较有利于污染物的扩散)；水平风速大。

③颗粒物浓度：与臭氧同步升高，空气质量等级以良为主，甚至出现轻度污染及以上等级。

④高发月份：10—翌年1月，秋季和冬季。

⑤主导天气形势：冷高压脊。

⑥典型个例：2014年10月15—17日；2014年10月27日。

4.3.2 小尺度城郊输送型 ①基本特征：因海陆风、城郊风形成的小尺度输送，几十或上百公里，在本省范围内，主要有从城市到郊区、内陆到沿海、海洋到沿海城市群等3种路径；一般白天臭氧在温度较高的城市生成，而后随着上升气流到达一定高度，傍晚到夜里随着海陆风或城郊风输送到温度较低的地方下沉，导致郊区或海岛臭氧浓度上升，或午后到夜里没有明显下降的过程，这种现象常开始于傍晚，夜间出现峰值，清晨有所下降，与臭氧浓度分布的日变化规律不符，峰值常出现在夜间。

②大气扩散条件：一级到二级(大气扩散条件非常好或较好)。

③颗粒物浓度：不一定与臭氧同步升高，颗粒物不随臭氧的输送路径同步输送。

④高发月份：不定期。主要受海陆风，城郊风影响，大尺度背景风场较弱，海陆风，城郊风较典型的时候。

⑤主导天气形势：均压场。

⑥典型个例：平潭综合实验区(福建中部沿海的海岛)春夏季节白天臭氧浓度已较高，且常观测到傍晚到夜间出现臭氧高污染的现象，夜间臭氧浓度比白天更高，导致其臭氧年平均浓度全省最高。2017年上半年臭氧8 h浓度(90%位)高达152 μg·m-3，出现13 d臭氧超标。

4.4 垂直输送型

4.4.1 台风外围下沉气流影响型 ①基本特征：中层高浓度臭氧残留通过向下的挟卷作用随湍流交换下沉到近地面，空气压缩、增温，导致原本因高温、强辐射生成的地面高浓度臭氧，水平风小，下沉气流又使得臭氧无法上升，近地面臭氧浓度升高后就积累在地面，大气层结稳定，加之中高层臭氧随着下沉气流叠加，容易形成臭氧超标现象。臭氧浓度变化符合常规的日变化规律。

②大气扩散条件：二级(大气扩散条件较好到一般)。

③颗粒物浓度：相对较低，空气质量等级以优为主。

④高发月份：6—8月，春末和夏季。

⑤主导天气形势：台风(热带辐合带)外围干热的下沉气流影响，未出现大风、大雨等剧烈天气现象。

⑥典型个例：2014年6月14日(1406号台风)；2014年8月2—4日(1411号台风)；2014年8月7日(1412号台风)；2017年7月11—14日(1703号台风)。

4.4.2 冷锋过境下沉气流输送型 ①基本特征：高层臭氧随着强冷空气下沉气流向下输送到近地层；一般发生在对流层顶折叠，强冷锋过境，大风等剧烈的天气过程中，由于强风、强风速切变，垂直下沉气流、强对流引起的上层臭氧向下输送叠加效应。这种超标现象常发生在夜间，与臭氧浓度的日变化规律不符。

②大气扩散条件：一级(非常有利于污染物的扩散和清除)。

③颗粒物浓度：很低，空气质量等级优。

④高发月份：3—4月，春季。

⑤主导天气形势：地面冷锋过境，强冷空气入侵。

⑥典型个例：2015年4月30日；2017年4月12日；2017年4月26—27日。

5 个例分析

以上归纳了臭氧超标的主要天气成因，但臭氧超标的天气过程有时并非是单纯的一种天气成因造成的，有时是光化学反应型与本地积累型共同作用的，有时是水平输送型与本地积累型共同作用的，有的是前期为垂直输送型，后期为光化学反应型、本地积累型共同作用导致持续日臭氧浓度超标现象。

个例分析：2017年4月27—5月1日福建南部沿海地区出现了一次持续6 d臭氧小时浓度超200 μg·m-3，臭氧8 h滑动平均最大浓度超160 μg·m-3的臭氧污染过程，持续时间长，影响范围大。

臭氧升高第一阶段是4月26夜里—27日。4月26日白天中南部沿海地区处于冷空气前锋的锋前暖区内，臭氧和PM2.5浓度均达到轻度污染，夜里冷暖空气交汇出现强降水，PM2.5浓度迅速降低，但臭氧浓度居高不下，27—28日强冷空气持续影响(见图3)，出现强降温，低层及中高层500～300 hPa全部转为一致的偏北气流，垂直下沉气流加强，天气晴朗午后臭氧浓度高，且夜间没有明显下降，26日夜间与27日夜间臭氧一直维持在高位(见图4)，原因是强冷空气入侵福建，受垂直输送的影响臭氧超标。

图3 2017年4月27日08时850 hPa高空图(左)和28日08时500 hPa高空图(右)Fig.3 850 hPa weather map on April 27 (left) and 28 (right) 2017

第二阶段是4月28日—5月1日，福建沿海受大陆高压控制，天气晴朗，气温升高，光化学反应效率高，午后臭氧峰值明显高于27日，28—29日以光化学反应为主，期间PM2.5浓度值处于较低水平，4月30日—5月1日，光化学反应加本地积累的作用不仅仅臭氧，部分城市PM2.5小时浓度值也出现了超标，第二阶段沿海地区的臭氧分布日变化规律明显，颗粒物浓度逐日上升(见图5)。

6 小结与讨论

①福建省近地层臭氧分布不均匀，内陆地区臭氧浓度较沿海地区低18%～20%，其中中部沿海地区臭氧浓度相对较高，平潭岛的臭氧浓度全省最高是其他城市的1.5～2.5倍。

②不同城市臭氧季节分布呈现出一定的差异性，多数城市春季和秋季是一年中臭氧平均浓度最高的季节，冬季是一年中平均浓度最低的季节。沿海地区和内陆地区9—10月是臭氧平均浓度最高，其次是4—5月，低值在12—1月；臭氧的日分布规律各城市基本一致，中午和下午高，夜晨低。

图4 2017年4月26日—5月1日福建省沿海6个设区城市O3小时浓度变化图Fig.4 Hourly series of O3 in 6 coastal cities of Fujian on April 26-May 1 2017

图5 2017年4月26日—5月1日福建省沿海6个设区城市PM2.5小时浓度变化图Fig.5 Hourly series of PM2.5 in 6 coastal cities of Fujian on April 26-May 1 2017

③臭氧超标的天气成因主要有光化学反应型、本地积累型、水平输送型(大中尺度区域输送型、小尺度城郊输送型)、垂直输送型(台风外围下沉气流影响型、冷锋过境下沉气流输送型)等4种，不同类型有不同的形成机理和特征。

④臭氧超标的天气过程大部分时间并非是单纯的一种天气成因造成的，常常是多种天气原因共同的结果。

⑤高浓度臭氧的成因比较复杂，有待进一步开展对不同类型，特别是小尺度城郊间输送型的臭氧超标事件典型个例分析及其对比研究。但从预测角度来看，臭氧超标的可预测性“光化学反应型”、“本地积累型”比较高，其余较低。

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