云南思茅盆地上白垩统勐野井组自形黄铁矿成因及地质意义

董浩伟，王立成，刘成林，魏玉帅，王延路，伯 英

(1.中国地质大学(北京) 地球科学与资源学院，北京 100083；2.中国地质科学院 矿产资源研究所 国土资源部成矿作用与资源评价重点实验室，北京 100037)

0 引 言

思茅盆地位于特提斯成矿带东南段，上白垩统勐野井组是该区域一套广泛分布的含盐地层，该组内赋存有我国目前唯一的前第四纪固体钾盐矿床[1-2]。在勐野井组的灰绿色泥岩中存在大量黄铁矿[3]，灰绿色和杂色泥砾质钾盐岩中黄铁矿含量可达10%～15%[4]。黄铁矿的成因可分为同生沉积作用形成的黄铁矿，生物作用形成的黄铁矿，以及热液作用形成的黄铁矿[5]。对于勐野井组含盐系中黄铁矿的成因问题，大多数学者认为是在还原条件下或经细菌的还原作用，水中溶解的硫酸盐被还原成H2S或自然硫，它们和盐湖中硅酸盐分解后游离出的Fe结合，便可形成黄铁矿[4]，也就是说不少学者认为是同生沉积作用形成的黄铁矿或生物作用形成的黄铁矿。而由于不同的黄铁矿赋存背景和分布特征可能代表了不同成因，黄铁矿赋存于石膏背景且黄铁矿晶体呈八面体、五角十二面体等良好晶形密集产出的现象在思茅盆地尚未报道，这种与石膏共生的黄铁矿的成因还未可知。

本文通过对该区域黄铁矿化学成分、硫同位素分析，讨论思茅盆地南部江城地区黄铁矿的成因，并根据其与勐野井组石膏层的成因关系探讨其地质意义。

1 区域地质背景

思茅盆地位于兰坪—思茅地块的南部，兰坪—思茅地块由华南地块分离而来，西以景洪缝合带为界，东边和南缘以金沙江—哀牢山缝合带和宋马缝合带为界[6-9](图1(a)、(b))。前人根据不同地区的地球化学和蛇绿岩年龄认为哀牢山缝合带可能代表思茅地块和华南地块之间的一个弧后盆地[6,10]或者古特提斯主洋的一部分[11-13]。思茅地块和华南地块碰撞发生在晚三叠世或晚二叠世到早三叠世[6,10]。

思茅盆地是在古特提斯基底上自三叠纪残留海和海陆交互相盆地[14]演化成侏罗纪—白垩纪的大陆裂谷盆地[15-16]。侏罗纪—晚白垩世沉积充填是一套巨厚的大陆红层序列。上白垩统勐野井组陆相蒸发岩和碎屑岩与下伏下白垩统扒沙河组不整合接触[15,17]，与上覆始新统等黑组也为不整合接触[18]。前人将勐野井组分为三段:下段为棕红色、杂色泥砾岩夹泥质岩、泥灰岩、石膏等；中段是棕红色泥质岩、粉砂岩夹少量细砂岩、黄色泥岩和泥灰岩；上段分下亚段、上亚段，下亚段主要是泥砾岩、岩盐、钾盐、石膏，在江城有几层凝灰岩，上亚段包含棕红色粉砂岩、泥岩和细砂岩[15](图1(c))。

2 样品与研究方法

在云南思茅盆地江城县张家寨附近(101°50′21″E、22°34′57″N)出露有勐野井组石膏和紫红色泥砾岩层，还夹有数层灰绿色凝灰岩。在石膏层面和裂隙中发现有大量自生黄铁矿，粒径多在4～8 mm之间。本次共采集黄铁矿晶粒样品约50粒，赋存黄铁矿的硬石膏5件。

电子探针测试工作在中国地质科学院矿产资源研究所电子探针实验室完成，仪器型号为JXA-8230，工作条件为加速电压20 kV，探针电流20 nA，电子束斑直径5 μm，元素峰值计数时间和背景计数时间分别为10 s和5 s。共选取5颗黄铁矿，每个颗粒布置两条相互垂直的、穿过颗粒中心的线，每条线上等间距布置10个点，所有样品共计打点100个，Se、As、S、Fe、Ni、Co的检测限分别为220×10-6～227×10-6、232×10-6～250×10-6、71×10-6～76×10-6、176×10-6～199×10-6、152×10-6～181×10-6、153×10-6～176×10-6。

扫描电镜测试在中国地质科学院地质研究所扫描电镜实验室完成，电镜型号为FEI NOVA NANOSEM 450，能谱仪型号为OXFORD X-MAX (50)。工作条件：加速电压为20 kV，发射电流为278 μA。

硫同位素分析在中国科学院地球化学研究所MAT-251EM型质谱仪上完成。黄铁矿颗粒先研磨成粉末，再直接以Cu2O 作氧化剂制备SO2，然后用SO2进行硫同位素测试分析，分析精度均为±0.2‰，结果以相对国际标准为V-CDT的δ34SV-CDT值表示。

3 黄铁矿赋存特征

张家寨地区勐野井组地层为紫红色泥岩和泥砾岩夹白色纤维状石膏，夹有黑色泥岩和灰绿色凝灰岩层(图2(a))。石膏有原生石膏和呈“X”形分布于紫红色泥岩中的次生石膏，黄铁矿晶体自形程度高，沿石膏层面和裂隙密集分布(图2(b)、(c))，硬石膏层内也有少量分布(图2(d)—(f))。黄铁矿晶体呈八面体(图2(g))和五角十二面体(图2(h))等晶形，颗粒直径多为4～8 mm。

扫描电镜显示石膏为主要矿物，其次还有黄铁矿(图3(a))。图3(b)显示五角十二面体晶形的黄铁矿颗粒赋存于石膏的缝隙中，石膏和黄铁矿是独立的相。偏光显微镜显示石膏中有黄铁矿颗粒留下的五角十二面体截面图3(c)。

4 分析结果

黄铁矿样品的主要化学成分为S和Fe，其中S含量范围为51.58%～54.07%，均值53.00%；Fe含量范围为44.75%～46.49%，均值45.67%(表1)。在检测限之上的微量元素:Co含量0.02%～0.08%，均值0.06%；Ni含量0.01%～0.04%，均值0.02%；Cu含量0.01%～0.04%，均值0.02%；Zn含量0.01%～0.07%，均值0.03%；Pb含量0.01%～0.14%，均值0.05%；Bi含量0.01%～0.12%，均值0.05%；Se含量0.01%～0.03%，均值0.01%；As含量0.01%～0.17%，均值0.03%。

思茅盆地勐野井组黄铁矿主量元素n(S)/n(Fe)值为1.94～2.06，平均值为2.02。思茅盆地勐野井组样品得出的黄铁矿w(Co)/w(Ni)值在3.01～10.74之间，变化范围大(表2)。

为了分析思茅盆地张家寨黄铁矿成因类型与岩浆热液型、沉积型黄铁矿在类质同象上的差异，对该区黄铁矿和北武夷蔡家坪沉积型黄铁矿[19]、胶东金青顶岩浆热液型黄铁矿的化学成分[20]进行对比。如图4所示，分别以10000×w(Co+Ni)/w(Fe)、10000×w(As+Se)/w(S)、100×(n(S)/n(Fe)-1.8))为三个端元作图，对不同成因类型黄铁矿样品进行研究，分析Co、Ni替代Fe的程度，As、Se替代S的程度，n(S)/n(Fe)的比例，以及这三者之间的关系。从图4可以看出成因不同的黄铁矿具有明显分区特征。

思茅盆地南部江城地区勐野井组黄铁矿样品δ34SV-CDT值在-8.36‰ ～ -3.80‰之间，平均值为-6.79‰；石膏样品δ34SV-CDT值为6.6‰～10.7‰，平均值为9.48‰；黄铁矿样品δ34SV-CDT与石膏样品δ34SV-CDT的差值(Δ34SV-CDT)范围为10.40‰～19.06‰，变化较大；石膏样品87Sr/86Sr为0.706 729～0.708 559。思茅盆地勐野井组石膏δ34SV-CDT为20.58‰[4]，87Sr/86Sr为0.707 121 ～0.711 069[21]。思茅盆地北部会泽铅锌矿床的87Sr/86Sr为0.713 676～0.717 012，均值为0.716 295[22](表3)。

表1 黄铁矿样品的电子探针分析结果平均值(%)

注: “—”表示低于检测限。

表2 黄铁矿样品微量元素 Co-Ni比值

注：“—”表示元素含量低于检测限。

图4 不同类型黄铁矿成分三角图解Fig.4 Triangular diagram showing different types of composition of pyrites

5 讨 论

5.1 黄铁矿成因

黄铁矿的理论分子式为FeS2，在没有类质同象替代情况下，标准黄铁矿主量元素成分w(Fe)=46.55%，w(S)=53.45%，n(S)/n(Fe)的理论值为2，黄铁矿的实际值与理论值的比较往往具有可靠的指示意义[23]。一般将n(S)/n(Fe)<2称为硫亏损型黄铁矿，其形成温度较高；将n(S)/n(Fe)≥2称为硫富集型黄铁矿，其形成温度较低[24]。思茅盆地勐野井组黄铁矿主量元素n(S)/n(Fe)平均值为2.02，属硫富集型，指示了黄铁矿形成温度较低。

前人对多种不同成因类型黄铁矿的Co和Ni含量进行系统研究后认为:较低的w(Co)/w(Ni)比值(w(Co)/w(Ni)<1)被视为沉积型黄铁矿的标志，而较高的w(Co)/w(Ni)比值(w(Co)/w(Ni)>1)和较大的变化范围则可作为热液成因黄铁矿的标志[25]。思茅盆地勐野井组的黄铁矿w(Co)/w(Ni)>1，且变化范围较大，判断是热液成因的黄铁矿。

前人的研究结果证实，在黄铁矿中Co和Ni常以类质同象的形式代替Fe，而As 、Se 则常以类质同象的形式代替S，这种类质同象的代替程度与黄铁矿的成因有一定关系[26]。图4显示岩浆热液型黄铁矿集中在10000×w(As+Se)/w(S)端，说明岩浆热液型黄铁矿中As、Se替代S的程度较高，这是因为成矿过程中受到了温度高且均一的岩浆热液作用。沉积型黄铁矿在三角图解上的投点比较分散。思茅盆地张家寨黄铁矿除个别数据落入10000×w(As+Se)/w(S)端，大多数集中在100×(n(S)/n(Fe)-1.8)端元，说明该地区黄铁矿微量元素代替主量元素的程度较低，反应并不充分。

由此得出，思茅盆地江城张家寨地区勐野井组内粒状黄铁矿为低温热液成因。

5.2 黄铁矿硫源

一般认为，地球上硫的主要来源有以下三种情况:(1)地幔硫或岩浆硫，δ34S值接近0，并且变化范围较小(0 ± 3‰)；(2)沉积硫(或还原硫)，δ34S值一般以负值为特征；(3)海水硫，由地质历史时期的海水硫同位素组成，随时间发生变化，但普遍表现为δ34S值为较大的正值[5]。以上只是简要概括了硫同位素的规律，实际上黄铁矿硫同位素的分析过程往往比这要复杂得多，例如北大巴山地区从震旦纪到志留纪黄铁矿虽然是由沉积作用产生但δ34S值为正值，为+8.25‰～+17.49‰[27]；细菌硫酸盐还原作用(BSR)可形成2‰～70‰的硫同位素分馏[28]，热化学硫酸盐还原作用(TSR)能产生0～20‰的硫同位素分馏[29]，δ34S值波动范围变大也增加了分析硫同位素的难度。

表3思茅盆地江城地区勐野井组黄铁矿硫同位素和石膏硫、锶同位素分析结果

Table3Sulfurisotopedataofpyritesamplesandsulfur/strontiumisotoperesultsofgypsumsamplesfromtheMengyejingFormationintheSimaoBasin

采样位置岩性样品号δ34SV-CDT/‰87Sr/86Sr参考文献思茅盆地南部(江城)张家寨黄铁矿20160401JC04⁃05⁃1-811张家寨黄铁矿20160401JC04⁃05⁃2-694张家寨黄铁矿20160401JC04⁃05⁃3-836张家寨黄铁矿20160401JC04⁃05⁃4-807张家寨黄铁矿20160401JC04⁃05⁃5-697张家寨黄铁矿20160401JC04⁃05⁃6-380张家寨黄铁矿20160401JC04⁃05⁃7-528张家寨石膏 20120503⁃G10708559张家寨石膏 20120503⁃G210700706729张家寨石膏 20120503⁃G310400707445国庆乡石膏 20120503⁃G4660国庆乡石膏 20120503⁃G51020勐野井石膏 20580707121～0711069本文本文文献[21]思茅盆地北部会泽 铅锌矿0716295文献[22]

细菌硫酸盐还原作用(BSR)和热化学硫酸盐还原作用(TSR)的实质是硫酸根(氧化剂)将烃类(还原剂)中低价态的碳元素氧化成高价态，而自身的硫元素被还原成低价态，其中一部分低价态的硫元素以H2S的形式存在[30]，而发生细菌硫酸盐还原作用(BSR)和热化学硫酸盐还原作用(TSR)需要有机质或甲烷的参与。思茅盆地勐野井组沉积时期总体为相对封闭的氧化环境的红层沉积，但也不排除还原作用(BSR、TSR)的可能。

储雪蕾等[31]针对罗河铁矿紫色硬石膏-黄铁矿的硫同位素地质温度的指示意义进行研究，对浅色蚀变带(以石英等浅色矿物为主)采用“硫酸盐类-黄铁矿对”得到了与采用矿物气液包裹体等方法获得温度范围基本吻合的同位素温度：

(1)

式中：T为同位素温度, 单位是℃；Δ为硫酸盐类和黄铁矿的δ34SV-CDT值的差，‰。

基于公式(1)和表3数据计算得到该处黄铁矿形成温度范围为314～336 ℃。

根据胡古月等的研究，当主成矿温度为300 ℃时Δ34S达到20‰[32]，思茅盆地江城地区勐野井组石膏样品和黄铁矿样品的Δ34S范围为10.40‰～19.06‰，与20‰基本吻合,因此本区黄铁矿的硫同位素组成可能来自硫酸盐与硫化氢之间的硫同位素热力学分馏。由此得出，研究区黄铁矿中硫的来源是勐野井组沉积石膏层。

张家寨黄铁矿与其他地区的沉积型、热液型(低温热液型、高温热液型、变质热液型)黄铁矿的δ34SV-CDT值对比如表4所示。在兰坪—思茅盆地内对比发现，张家寨黄铁矿δ34SV-CDT明显要比思茅盆地北部勐野井组原生沉积黄铁矿δ34SV-CDT大，比思茅盆地中部高温热液黄铁矿δ34SV-CDT小，而张家寨石膏的δ34SV-CDT明显要比思茅盆地北部勐野井组原生沉积硫酸盐δ34SV-CDT小(表3)。张家寨与兰坪—思茅盆地外的对比发现，张家寨黄铁矿δ34SV-CDT要比浙江银坑浅成低温热液黄铁矿δ34SV-CDT小，与湖南沃溪变质热液黄铁矿δ34SV-CDT部分吻合。张家寨石膏中重硫相对减小导致硫同位素变小，而黄铁矿重硫相对增大，其同位素值亦大于原生沉积型黄铁矿值，小于高温、低温热液型黄铁矿值，究其原因可能是思茅盆地张家寨地区的黄铁矿是在低温热液作用于勐野井组地层石膏，使得石膏发生热液蚀变作用，同时石膏被还原形成的S2-(20‰左右的硫同位素分馏)与热液带来的Fe相结合而形成硫同位素较高的黄铁矿。

表4 热液蚀变型黄铁矿与其它类型黄铁矿对比

另外，张家寨石膏中87Sr/86Sr比思茅盆地沉积硫酸盐和云南会泽的87Sr/86Sr要小(表3)，张家寨石膏中重锶相对减小导致锶同位素变小，也表明思茅盆地张家寨地区的黄铁矿是勐野井组地层石膏受到后期流体活动的影响，使得其Sr同位素组成降低。

5.3 地质意义

帅开业[35]1987年在论及云南中、新生代构造与成盐作用的关系时，认为该区中、新生代蒸发岩建造不是孤立的沉积事件；他认为，勐野井组蒸发岩在成岩之后又经历了后期某些富含重金属元素的热卤水活动的改造，这是勐野井组蒸发岩中重金属含量比加拿大和美国的一些著名海相蒸发岩矿床明显高出许多的可能原因。勐野井组内盐类矿物普遍再结晶，出现的裂隙型红钾、绿钾都是热液作用的产物，热液流体可能为思茅盆地勐野井组钾盐形成的潜在物源[3,36]。曾普胜等2016年对兰坪金顶铅锌矿成因研究时提出了金顶铅锌矿是三阶段成矿作用叠加的产物，其中第三阶段为新近纪深源的浅成低温热液型铅锌矿[37]，肯定了热液作用对兰坪盆地金属硫化物运移、聚集等作用的重要影响。

通过对思茅盆地江城地区勐野井组黄铁矿-石膏成因机制的研究得出，受印度板块俯冲-碰撞活动控制，深部热液对该区勐野井组内原生蒸发岩有明显改造作用并伴有金属硫化物产生。思茅盆地晚白垩世以来热液活动频繁，多期次的热液作用对盆地金属成矿有积极作用，但由于对勐野井组钾盐沉积的改造作用，使得原生钾盐发生蚀变，普遍发生重结晶作用。

6 结 论

(1) 思茅盆地江城张家寨地区勐野井组内粒状黄铁矿的n(S)/n(Fe)值为1.94～2.06，平均值为2.02，黄铁矿w(Co)/w(Ni)值为3.01～10.74，变化范围较大，指示黄铁矿形成温度较低且为热液成因。

(2)思茅盆地江城地区勐野井组内原生石膏的δ34SV-CDT值为6.6‰～10.7‰，平均值为9.48‰；黄铁矿的δ34SV-CDT值为-8.36‰ ～ -3.36‰，平均值为-6.33‰。石膏样品和黄铁矿样品的Δ34S范围为10.40‰～19.06‰，指示该处黄铁矿形成温度范围为314～336 ℃，黄铁矿的硫来自勐野井组的石膏层。

(3)黄铁矿是后期热液作用于勐野井组地层石膏，使得石膏发生热还原而形成的S2-与热液带来的Fe结合而成的；这些热液活动使原生钾盐发生蚀变，但对金属成矿有积极作用。

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