二氧化碳加氢制取芳烃研究获新进展

日前，中科院大连化物所甲醇制烯烃国家工程实验室刘中民院士、朱文良研究员、倪友明副研究员研究团队在二氧化碳加氢制取芳烃研究中取得新进展。该进展以研究论文形式发表在《自然-通讯》（Nature Communications）上。

研究团队设计了一种具有纳米尖晶石结构的ZnAlOx氧化物，混配高硅铝比的纳米H-ZSM-5分子筛制成的ZnAlOx&H-ZSM-5催化剂，在二氧化碳加氢转化中，实现了73.9%的芳烃选择性，甲烷选择性低至0.4%。机理研究发现，二氧化碳能在ZnAlOx上加氢生成二甲醚和甲醇，它们扩散到分子筛孔道中形成烯烃，进而形成芳烃。通过DTBPy-FTIR（2,6-二叔丁基吡啶红外）发现，ZnAlOx与H-ZSM-5混合后能大幅度覆盖H-ZSM-5晶粒外表面酸量。通过与一氧化碳加氢Operando DRIFT对比发现，二氧化碳加氢能在ZnAlOx表面形成更多的甲酸盐物种，从而留下更少的金属活性位点。这些因素都有利于具有高不饱和度的芳烃生成。该工作还探讨了抑制逆水煤气变换反应以及优化产物分布的策略。