掺混聚甲氧基二甲醚对柴油机排放的影响

田 晶,蔡忆昔,濮晓宇,顾林波,施蕴曦 (.江苏大学汽车与交通工程学院,江苏 镇江 2203；2.徐州工程学院机电工程学院,江苏 徐州 2208)

与汽油机相比,柴油机具有良好的燃油经济性、可靠性,较高的热效率,且CO和HC排放少,因此被广泛应用于农业、工业和交通运输等领域.柴油机的NOx和颗粒物(PM)排放较高,目前柴油机排放的控制主要靠机内改善燃烧、机外排气后处理,以及使用含氧燃料[1-3].含氧燃料含氧量较高,主要有醇类、酯类和醚类燃料,与普通柴油相比,燃用含氧燃料/柴油混合燃料,燃烧更充分,能有效降低CO、HC和PM排放[3-7].常用的含氧燃料有甲醇、乙醇、生物柴油、碳酸二甲酯(DMC)、二甲醚(DME)、甲缩醛(DMM)和聚甲氧基二甲醚(PODE)等[8-9].甲醇和乙醇与柴油互溶性差,混合后易分层,需添加助溶剂;且醇类燃料十六烷值较低,大比例添加会导致燃烧不稳定、冷启动困难[10-11].生物柴油黏度高,安定性差,生物柴油中的酸性物质、水分等杂质会导致柴油机的腐蚀磨损[12-13].DMC闪点、热值和十六烷值都比较低,不易自燃,着火性能差[9].DME常温下为气体,冷启动性能差[9,14]. DMM十六烷值和热值较低,与柴油互溶性差,且沸点较低,易蒸发,容易形成气阻,导致柴油机工作不稳定[15].代表性含氧燃料在实际柴油机应用中,需要另外添加其他添加剂,或者需要对柴油机的燃油系统进行改造.PODE是一类低分子量缩醛类聚合物,分子式CH3O(CH2O)nCH3(n为聚合度,一般n=3～8),与柴油互溶性好、含氧量高、十六烷值较高、成本低廉,无需对柴油机供油系统进行改动,且分子中没有C-C键,可有效降低碳烟排放,是一种较为理想的柴油添加剂[6,8-9].

目前国内外学者对 PODE在柴油机中的应用已有初步研究.Leonardo等[16-17]在一台欧四柴油机上,分别燃用掺混10%、12.5%、50%PODE/柴油混合燃料和纯 PODE,试验结果表明,掺混10%～12.5%PODE的混合燃料,可降低约 40%的PM; PODE掺混比增加到50%以上时,可同时降低NOx和PM排放.Liu等[18-21]分别在轻型柴油机和重型柴油机上研究了 PODE掺混比在 10%～30%时的燃烧和排放特性.结果表明,随着 PODE掺混比例提高,燃烧始点提前,滞燃期缩短,有效热效率提高,缸内燃烧得到改善,CO、HC和 PM排放降低.冯浩杰等[22]研究表明,随着混合燃料中PODE掺混比的提高,燃料的蒸发和氧化性能提高,且PODE掺混比例超过10%时,在大负荷工况可降低NOx的排放.谢萌等[23]在一台高压油泵柱塞直径加大的发动机上研究了 PODE掺混比在30%、50%和纯PODE时的燃烧和排放特性.结果表明,在柴油中掺混PODE可有效降低HC、CO和PM的排放,且PODE掺混小于30%时,可不改变柴油机的供油系统.

上述研究局限于 PODE/柴油混合燃料对柴油机燃烧特性和排放特性的影响.关于 PODE/柴油混合燃料对柴油机PM粒径分布、各模态颗粒排放以及对DPF捕集PM效率影响的研究不够充分.本文将PODE按照体积百分比0%、10%、20%和30%与柴油进行混合(分别记为P0、P10、P20和P30),在不同负荷工况下,测量NOx的排放和 DPF前后的颗粒粒径分布.通过试验分析,探究掺混PODE对轻型柴油机NOx和PM排放,以及DPF捕集效率的影响.

1 材料与方法

1.1 试验燃料

试验所用柴油为市售商用国 V0#柴油,试验用PODE为聚合度2～8的聚合物的混合燃料,各组分质量分数 PODE2： PODE3： PODE4： PEDE5：PODE6-8= 0.2%： 60%： 27%： 9.5%： 3.3%.柴油和PODE各组分的理化特性如表 1所示[20,24-25],含氧量根据公式(1)计算得出[6].

表1 柴油和PODE的理化特性Table 1 Physical and chemical properties of diesel and PODE

式中：CH为混合燃料的含氧量,%;ρi为每种燃料成分的密度,g/cm3;xi为每种燃料成分的质量分数,%;Ci为每种成分的含氧量,%.

PODE的十六烷值比柴油高,可缩短柴油机滞燃期,着火性能更好[26].PODE的挥发性和着火性较高,能够提高油气混合速率和化学反应速率,因此,掺混 PODE,燃烧持续期缩短[18-19,21-22].PODE含氧量高,可改善燃烧过程中局部缺氧问题,使燃烧更充分.PODE低热值较低,在柴油中掺混 PODE会导致柴油机动力性下降、循环供油量增加.PODE的密度较高,掺混PODE后会增加供油质量,导致燃油消耗率增加[20].PODE的运动粘度较低,宜少量添加.PODE的沸点和闭口闪点范围与柴油相当.

1.2 试验装置和方法

试验样机为 JGT186FA立式单缸四冲程风冷国2柴油机,其他技术参数见表2.试验用DPF为堇青石壁流式 DPF,结构尺寸为 Φ144mm×152mm,孔目数为 200CPSI.其它试验设备包括发动机自动测控系统、德图Testo 350XL烟气分析仪、发动机废气排放颗粒物粒径谱仪(TSI EEPS 3090).试验装置分布如图1所示.

表2 柴油机主要性能及结构参数Table 2 Main performance and structure parameters of diesel engine

试验工况设定为柴油机最大扭矩点转速2400r/min,负荷分别为10%、25%、50%、75%、100%.分别燃用 P0、P10、P20、P30混合燃料,记录发动机的转速、扭矩、油耗以及 NOx排放数值.测量 DPF前后的颗粒粒径分布,测量粒径范围 5.6～560.0nm,每 0.1s可以测出一个完整的颗粒粒径分布图谱,包含16个粒径通道,可测 32个特征粒径.待工况稳定后,连续测取 1min,得到600个颗粒粒径分布图谱并取平均值.

图1 柴油机排放测试试验装置分布Fig.1 Schematic diagram of diesel engine emission test equipments

2 结果与讨论

2.1 PODE对柴油机NOx排放的影响

柴油机 NOx的生成条件是高温富氧,以及在高温下的滞留时间.NO有热力NO、瞬发NO和燃料NO 3种生成方式,其中主要生成方式为热力NO[27].NO2是由火焰区NO和HO2反应生成,反应如式(2)和式(3)所示,所生成的NO2遇冷气流淬冷而留存,NO2占比(NO2/ NOx)在低负荷时较高,且随着负荷的增大而减小[28].

如图2所示,NO和NOx排放量随PODE掺混比提高的变化趋势一致：10%～50%负荷工况下,随着 PODE掺混比提高,NO和 NOx排放增加;100%负荷工况下,燃用P10混合燃料时,NO和NOx排放略高于柴油,燃用 P20、P30混合燃料时,NO和 NOx排放低于柴油.与柴油相比,100%负荷工况下,燃用P20和P30混合燃料,NOx排放分别降低了 12.16%和 10.50%.在各个负荷工况下,NO2/NOx随着PODE掺混比的提高而呈上升趋势.

PODE的自供氧特性,有利于提高NO的排放,也有利于NO氧化成NO2,提高NO2的占比.文献[18-21]的研究结果表明：在柴油中掺混PODE,发动机滞燃期缩短,燃烧速率增大,上止点附近释放热量较多,导致燃烧温度升高,NOx排放增加.因此,在 10%～50%负荷工况下,随着PODE掺混比提高,NOx排放增加.文献[22-23,29]的研究结果表明：随着 PODE掺混比例的提高,会导致放热率峰值降低,动力性下降,油耗上升,混合气变浓,不利于 NOx的生成.因此,75%～100%负荷工况下,NOx排放受放热率影响较大,呈现先上升后下降的趋势,这一试验结果与文献[22,29]相对应.

图2 燃用不同PODE掺混比混合燃料NOx排放和NO2/NOxFig.2 NOx emissions and NO2/NOx fueled with different ratio of PODE

2.2 PODE对柴油机PM排放的影响

柴油机 PM 粒径按照粒径大小可以分为PM10(DP＜10μm)、细颗粒 PM2.5(DP＜2.5μm)、超细颗粒(DP＜100nm)和纳米颗粒(DP＜50nm);按照生成机理又可分为核态颗粒(5nm＜DP＜50nm)、聚集态颗粒(50nm＜DP＜1000nm)和粗模态颗粒(DP＞1μm);其中,核态颗粒由碳氢化合物和硫酸盐组成,在稀释和排气冷却过程中成核;聚集态颗粒则是燃烧过程中不完全燃烧产生的碳烟,或者小颗粒凝结产生的二次颗粒[30-31].从气态燃料的燃烧到PM的生成分4个阶段：碳烟前驱体芳香烃和碳核的形成、颗粒表面增长及凝聚、碳核的碰撞团聚和氧化[32].发动机的转速、负荷、空燃比、燃烧温度以及燃油品质都对PM的排放有影响[33-35].

如图3所示,各级PM数量浓度,根据负荷的不同,分别记为n10%、n20%、n50%、n75%和n100%.几何平均粒径记为Dave,反映了粒径分布的形态,计算公式如下[36]：

式中：Dave为几何平均粒径,nm;ni为第i个粒径区间的颗粒数;Dpi为第 i个粒径区间的特征粒径,nm;ntotal为总颗粒数.

由图 3(a)可见,燃用柴油及混合燃料所生成的 PM 粒径,均呈现单峰正态分布,主要分布在20～250nm,占到了总颗粒数的94.9%以上.随着负荷的增大,PM颗粒数量浓度增大.这是因为,随负荷增大,空燃比减小,混合气浓度较高,易因燃烧不完全产生大量碳烟[37].

10%～25%负荷工况下,PM粒径峰值随负荷增大向小粒径方向偏移;50%～100%负荷工况下,PM粒径峰值随负荷增大向大粒径方向偏移.由公式(4)计算出各负荷工况下PM几何平均粒径：在10%～25%负荷工况下,燃用柴油及混合燃料所生成的PM 几何平均粒径,均随负荷增大而减小;在 50%～100%负荷下,PM 几何平均粒径随负荷增大而增大,如图 3(b)所示.这是因为,10%负荷工况下,混合气浓度较稀,缸内燃烧温度较低,碳烟数量浓度较小,但易发生表面增长和凝聚,产生较多的聚集态颗粒.75%～100%负荷工况下,混合气较浓,不完全燃烧产生的碳烟较多,碳粒表面疏松多孔,易吸附可溶性有机物(SOF);而且缸内流速较快,易发生碳核的碰撞团聚,产生大量的聚集态颗粒[37].

如图3所示,在各负荷工况下,燃用 PODE/柴油混合燃料都可降低 PM 排放：10%～50%负荷工况下,各级PM颗粒数量浓度随PODE掺混比的提高而减小,PM 几何平均粒径基本不变; 75%～100%负荷工况下,与燃用柴油相比,燃用P10、P20混合燃料生成的 PM 数量浓度和几何平均粒径,均随着 PODE掺混比提高下降.而 75%负荷工况下,燃用P30混合燃料的PM数量浓度和几何平均粒径与燃用P20混合燃料时接近;100%负荷工况下,与燃用P10混合燃料时接近.

图3 燃用不同PODE掺混比混合燃料PM数浓度颗粒粒径分布Fig.3 Particle size distribution of PM number density fueled with different ratio of PODE

PODE分子式中不含C-C键,不易生成碳烟前驱体多环芳香烃,抑制了碳核的生成[38].PODE含氧量较高,使燃烧更充分.与柴油相比,燃用低比例掺混PODE的混合燃料,降低碳烟的活化能,有利于PM进一步氧化[22].因此,在各负荷工况下,燃用P10、P20和P30均不同程度的降低了PM的排放.

10%～50%负荷工况下,空燃比较大,油气混合较均匀,燃烧生成的 PM 几何平均粒径较小.PM 成分中碳烟含量较少、SOF含量较大,SOF易挥发,且氧化的温度比碳烟氧化温度低很多[38-40].因此,10%～50%负荷工况下,随着 PODE掺混比例的提高,抑制了碳核的生成,含氧量增加改善燃烧,降低了PM排放.而排气管中排放温度较低,核态颗粒容易凝聚成聚集态颗粒;部分聚集态颗粒被挥发、氧化成核态颗粒.在上述影响的作用下,10%～50%负荷工况下,随 PODE掺混比提高,PM 颗粒数量浓度下降,但是 PM 粒径分布变化不大.

75%～100%负荷工况下,空燃比减小,混合气较浓,在混合气过浓区域易生成大量碳烟,燃烧生成的PM几何平均粒径较大.PM成分中碳烟含量较大,SOF含量较小,PM 后期被完全氧化分解所需的温度较高,时间较长.因此, PODE的抑制碳核生成和自氧量特性,可减少 PM 生成;碳烟活化能的降低,有利于大粒径 PM 进一步氧化成小粒径PM.在上述影响作用下, 75%～100%负荷工况下,随PODE掺混比提高,PM颗粒数量浓度下降,且 PM 粒径分布向小粒径方向偏移.

而75%～100%负荷工况下,燃用P30混合燃料,情况有所不同.掺混 10%和 20%PODE时,PODE的自供氧、抑制碳核生成、碳烟活化能降低等特性起到主要作用,由掺混 PODE带来的柴油机油耗上升、滞燃期缩短等影响较小.掺混30%PODE时,掺混PODE带来的柴油机动力性下降、油耗上升的影响较大.再加上燃用P30混合燃料,使得柴油机滞燃期进一步缩短,以及 PODE高温易蒸发等特性,导致缸内油气混合不均的情况加剧,生成大量碳烟.并且,75%～100%负荷工况下,燃烧生成的PM后期挥发和氧化反应时间缩短.因此,燃用 P30混合燃料时产生的PM颗粒数量浓度和几何平均粒径,皆有所回升.

由图4可见,ntotal和Vtotal随着负荷增加而增加;10%～50%负荷时,随着 PODE掺混比的增加,ntotal和Vtotal降低;75%～100%负荷工况下,燃用P30混合燃料生成的ntotal和Vtotal,有所回升.100%负荷工况下,燃用 P10、P20和 P30混合燃料时,ntotal分别降低了 11.47%、18.93%和 7.68%,Vtotal分别降低了 15.52%、31.27%和 13.38%.因此,综合考虑掺混PODE对柴油机动力性、经济性,以及对 NOx和 PM 排放的影响,在柴油中掺混20%PODE较为合适.

图4 燃用不同PODE掺混比混合燃料对PM总数量浓度和总体积浓度的影响Fig.4 Effects on total number and volume density of PM fueled with different ratio of PODE

对比柴油和P20混合燃料,图5中,与柴油相比,10%～50%负荷工况下,燃用P20混合燃料生成的核态颗粒占比较低,75%和 100%负荷工况下,生成的核态颗粒占比较高.这是因为,10%～50%负荷工况下,PM粒径虽小,但SOF含量较高,易挥发氧化.与燃用柴油相比,燃用PODE/柴油混合燃料生成的 PM,表面含氧官能团增加,SOF含量也随PODE掺混比例提高而增加,所生成的PM能在更低的温度挥发和氧化[41],使得部分核态颗粒在燃烧过程后期及排放过程中,被完全挥发氧化.而75%～100%负荷工况下,PM粒径较大,SOF含量较低,PM中主要为不易蒸发的碳烟.因此,尽管在柴油中添加 PODE,有利于 PM 在燃烧后期和排放过程中的氧化.但是,会使得部分较大的聚集态颗粒,仅被氧化成核态颗粒,从而增加核态颗粒占比.

在各负荷工况下,在柴油中低比例掺混PODE,都会降低碳烟的活化能,有利于大颗粒氧化成较小的颗粒,因此,燃用P20混合燃料生成的超细颗粒占比,在各负荷工况下,都高于燃用柴油生成的超细颗粒占比.

图5 燃用不同燃料核态颗粒和超细颗粒排放的影响Fig.5 Effects on emissions of nuclei mode and ultrafine particles proportion fueled with different fuels

2.3 PODE对DPF捕集PM效率的影响

DPF对各模态颗粒的捕集率记为η.图6中,DPF前,颗粒总数量浓度随负荷增大而增大;DPF后,颗粒总数量浓度随负荷增大而减小. DPF对PM 总颗粒捕集率随着负荷增加而增大,100%负荷工况下,总颗粒捕集率可以达到99.5%.

试验用DPF对PM捕集方式为物理性捕集,对粒径较大的 PM 捕集效果较好.柴油机尾气通过 DPF时,气体会绕过捕集体形成气体流线[42].在DPF捕集过程中,质量较大的PM容易在惯性碰撞过程中脱离气体流线,与捕集体接触,被捕集体拦截[42-43].50%～100%负荷工况下,随着负荷提高,PM 平均几何粒径增大,PM 数量浓度增多,捕集率提高.25%负荷工况下的 PM 几何平均粒径比10%负荷小,而25%负荷下DPF对PM的捕集率依然略高于10%负荷.这是因为与10%负荷工况相比,25%负荷下,PM 总数量浓度较大,在通过DPF载体时,颗粒间更易发生互相碰撞而凝聚,并偏离气体流线,与捕集体接触.

图6 燃用柴油DPF前后各模态颗粒数量浓度和捕集率Fig.6 Number concentration and filtering efficiency of PM in the upstream and downstream of DPF fueled with diesel

DPF对核态颗粒的捕集率明显低于总颗粒捕集率,在 100%负荷下达到最低,其核态颗粒捕集率仅为 79.35%,见图 6(b).这是因为：1)100%负荷工况下,排气管内排气流速较快,与大粒径颗粒相比,小粒径颗粒更容易受到流速的影响.因此,小粒径颗粒不易发生布朗运动,易随着气体流线流出 DPF而不被捕集.2)由图 3(b)和图 5可知,100%负荷时,PM 几何平均粒径最大,大粒径颗粒数量较多,核态颗粒占比最小.大量大粒径颗粒在进入 DPF初期,因惯性碰撞而被捕集.从而在DPF中后段的孔道中,随气体流线流动的PM数量较少,不易发生颗粒间的碰撞和DPF壁面对PM的拦截.

图7 燃用不同燃料DPF前后PM颗粒数浓度粒径分布Fig.7 Particle size distribution of PM number density in the upstream and downstream of DPF fueled with different fuels

各负荷工况下,燃用柴油和 P20混合燃料时,DPF后端PM数浓度颗粒粒径分布均无明显峰值,如图 7(a)所示.10%负荷工况下,燃用柴油和P20混合燃料对DPF后端粒径数量浓度和粒径分布均影响不大.25%负荷工况下,燃用P20混合燃料DPF后端粒径分布,与燃用柴油相比向小粒径方向偏移.50%～100%负荷工况下,DPF后端,燃用 P20混合燃料比燃用柴油时,大粒径颗粒的粒径数量浓度有明显的增多.因此,DPF后端,10%负荷工况下,燃用两种燃料的 PM 几何平均粒径相差不大;25%负荷工况下,燃用P20混合燃料比燃用柴油时的PM几何平均粒径小;50%～75%负荷工况下,燃用 P20混合燃料比燃用柴油时的 PM几何平均粒径大,如图7(b)所示.

由图 8可见,在柴油中掺混 20%PODE,DPF总颗粒捕集率、聚集态颗粒捕集率和超细颗粒捕集率,在各负荷工况下皆有不同程度的下降.燃用P20时,在10%～75%负荷工况下,DPF对核态颗粒捕集率比柴油低;100%负荷工况下,DPF对核态颗粒捕集率比柴油高.

图8 燃用不同燃料DPF前后各模态颗粒数量浓度和捕集率Fig.8 Number concentration and filtering efficiency of PM in the upstream and downstream of DPF with different modes fueled with different fuels

掺混 20%PODE,PM 几何平均粒径减小[图3(b)],因此,在柴油中添加PODE,DPF总颗粒捕集率、聚集态颗粒和超细颗粒的捕集率皆有所下降.75%～100%负荷工况下,PM 几何平均粒径较大,燃用 P20混合燃料与燃用柴油的总颗粒捕集率差距缩小.燃用P20混合燃料时,10%负荷工况下,DPF对PM捕集效果最差,捕集率为95.73%,依然可以达到95%以上.燃用PODE/柴油混合燃料,DPF仍可以起到很好的控制PM排放的作用.

10%～50%负荷工况下,与燃用柴油相比,燃用P20混合燃料时生成的PM总数量浓度较小,核态颗粒易从 DPF孔道中流过而不被捕集.因此,10%～50%负荷工况下,燃用P20时核态颗粒捕集率低于柴油.75%～100%负荷工况下,掺混PODE使PM粒径分布向小粒径方向偏移,PM几何平均粒径变小.在DPF捕集过程中,燃用P20混合燃料生成的PM在进入DPF初始阶段被捕集的量较少,有较多的PM随着排气流向DPF中后段.颗粒间碰撞和DPF壁面对PM的拦截效果比燃用柴油时增强,提高了核态颗粒的捕集率.因此,75%负荷工况时,P20与柴油的核态颗粒捕集率比较接近;100%负荷工况时,燃用 P20时的核态颗粒捕集率高于柴油.

3 结论

3.1 随着PODE掺混比提高, NOx排放在10%～50%负荷工况下,随 PODE掺混比的增加而增加,100%负荷工况下呈先上升后下降的趋势;NO2/NOx随着 PODE掺混比的提高呈上升趋势.100%负荷工况下,燃用 P20、P30混合燃料时,NOx排放分别减少了12.16%和10.50%.

3.2 柴油中添加 PODE有利于降低柴油机PM排放.掺混PODE可同时降低PM颗粒总数量浓度和 PM 总体积浓度.100%负荷工况下,燃用P10、P20和P30混合燃料时,总数量浓度分别降低了11.47%、18.93%和7.68%,总体积浓度分别降低了 15.52%、31.27%和 13.38%.综合考虑PODE对柴油机动力性、经济性、NOx和PM排放的影响,PODE掺混比在20%较为合适.

3.3 试验用DPF对柴油机颗粒物的捕集效率随着负荷的增加而提高.PODE的添加,使得DPF对PM的捕集效果减弱.对比柴油和P20混合燃料,其中10%负荷工况下,捕集效果最差,但依然可以达到95%以上,不影响DPF在柴油机PM排放控制上的作用.

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