我国自主品牌核电燃料元件的研发

任永岗

(中核北方核燃料元件有限公司,内蒙古 包头 014000)

核燃料元件作为核反应堆的核心部件,是核电站核能转换之源,也是核电站经济安全运行的重要保障。随着我国核电的快速发展,对核电燃料元件的需求日益增长,品种越来越多。经过四十多年的发展,压水堆、重水堆、高温气冷堆等堆型的核电燃料元件实现了工业化生产。钠冷快堆MOX燃料元件和一批新型核能系统的燃料元件也在加紧研发之中。中国已成为世界核电燃料元件生产和研发的大国。但截至目前,我国核电站所使用的燃料元件绝大部分为国产化制造的外国品牌燃料元件。只有秦山一期300 MW核电站燃料元件和高温气冷堆核燃料元件为自主品牌。而且制造燃料元件的核心材料锆合金材料仍然依赖进口。这已成为我国核电创新发展、走向世界,实现核电强国梦的重要制约因素。

经过多年的努力,在核电燃料元件设计、关键材料研发、制造装备研发、堆内堆外实验装置建立等方面突破了一系列关键技术,开发出了多种型号自主品牌的核电燃料元件。高温气冷堆球形燃料元件已投入批量化生产。CF3燃料元件即将完成工程化验证,转入批量化生产。CAP1400燃料元件已完成定型组件的研制,即将进行堆内辐照考验。CFR600示范快堆MOX燃料元件已完成初步设计,正在进行工艺开发和辐照考验组件的研制。新型核能系统燃料元件的技术研发也在积极推进。本文将系统地介绍我国自主品牌核电燃料元件研发的进展情况。

1　引进先进技术提升自主创新能力

核电燃料元件研发是一项系统性工程,涉及燃料元件的设计技术、材料技术、制造技术、堆内外试验验证技术等。在20世纪80年代,我国成功研制出了300 MW核电站的核燃料元件FA300,不仅实现了商业化应用,而且还出口到巴基斯坦。基本上形成了我国核电燃料元件的研发体系。但与国外先进技术相比,我国的研发基础比较薄弱、技术装备能力有限,难于满足核电发展对燃料元件的需求。随着先进核电技术的引进,我国先后引进了法国、加拿大、俄罗斯、美国等国的先进燃料元件技术,通过消化和吸收大幅度提升了我国核电燃料元件研发的技术水平和装备能力。

1.1　先进核电燃料元件技术的引进

我国最早引进的核电燃料技术是法国的AFA系列燃料元件。包括AFA2G、AFA3G和全M5 AFA3G等系列燃料元件。1991年,首先引进了法国AFA2G燃料元件的设计与制造技术,实现了大亚湾900 MW核电站燃料元件的国产化,使我国核电燃料元件设计和制造技术跃上一个新台阶。1998年,为适应核电站高燃耗换料的要求,再次从法国引进了AFA3G高燃耗燃料技术。这是AFA2G燃料元件的升级版,铀燃耗从42 GW·d/t U提高到55～60 GW·d/t U。包壳材料用M5锆合金替代Zr-4合金,增加了中间搅混格架等。此后,AFA3 G燃料元件又进行过多次技术升级引进,如:格架和导向管材料用M5锆合金替代Zr-4合金等。进一步提高 燃料元件的性能,达到18个月换料的要求。2001年AFA3G高燃耗燃料元件投入生产,并逐步替代AFA2G燃料元件,到如今,AFA3G燃料元件已成为我国核电站燃料元件的主体型号。我国建成和在建的56个核电机组中,80%机组用的都是AFA3G燃料元件。

AFA系列燃料元件技术的引进,不仅实现了大型压水堆核电燃料元件的国产化,满足了我国核电快速发展对燃料元件的需求,保障了核电站燃料的安全供给。而且通过消化吸收国外先进核燃料元件技术,使我国核电燃料元件的设计技术、制造技术、装备水平、产品质量达到了世界先进水平。同时极大地提升了我国核电燃料元件自主研发的能力。

之后,我国又先后引进了加拿大CANDU6重水堆核电燃料元件技术、俄罗斯的VVER-1000压水堆燃料元件技术和美国的AP1000压水堆燃料元件技术,实现了国产化制造。引进多国品牌的先进燃料元件技术实现国产化,这在世界上是绝无仅有的。这使我国步入了世界核电燃料元件制造大国的行列,也进一步强化了我国核电燃料元件自主研发的能力。

1.2　核级锆材技术的引进

核级锆材是核电燃料元件制造的核心材料,主要用于燃料棒的包壳、组件格架和导向管等关键部件。在前期的技术引进中没有系统地引进核级锆材的制造技术,虽然部分引进了锆管的轧制技术,但也未能形成生产能力。到目前为止,核电燃料元件所使用的核级锆材仍然依赖于进口。这包括管材、棒材、板材、格架条带材、丝材等一系列锆合金型材。锆合金型号有Zr-4合金、M5锆合金 (法国)、E110合金 (俄罗斯)、ZIRLO锆合金 (美国)等。

直到引进美国AP1000三代核燃料元件技术时,才系统地引进了核级锆材的制造技术。包括锆铪分离技术、核级海绵锆制备技术、锆合金冶炼技术以及各种锆合金型材的制造技术,建成了完整的核级锆材工业体系,具备了工业化生产锆合金和各种锆型材的能力。ZIRLO合金锆材实现了国产化。同期还与法国合资形成了M5合金锆管的生产能力,实现M5锆合金管材料的国产化。

由于核级锆材是战略资源,出口国对其实行许可管制,外国品牌锆材在国内的使用也受到一定的限制,更不能用于出口的核电燃料元件。而且还受知识产权的保护。我国出口巴基斯坦的燃料元件所用Zr-4合金虽没有知识产权保护问题,但也受制于许可管制。而且Zr-4合金的性能又不能满足高性能燃料元件的要求。这也成为我国自主品牌核电燃料元件研发的主要制约因素。因此,研发自主品牌的核电燃料元件首先要研发出自主品牌的锆合金材料。锆合金技术的引进,完备的核级锆材工业体系的建成,完善了我国核燃料元件研发体系,加快了自主品牌核级锆材研发的进程,对于研发自主品牌核电燃料元件发挥了至关重要的作用。

2　自主品牌核电燃料元件的研发

近年来,随着我国核能事业的快速发展,自主品牌核电燃料元件的研发进入了一个快速发展期,研发的品种之多、领域之广、投入之大、速度之快、成果之丰富是前所未有的。品种包括了压水堆、重水堆、高温气冷堆、快堆以及其他新型核能系统的各种核燃料元件。

2.1　大型压水堆核电燃料元件的研发

我国正在研发的大型压水堆核电燃料元件有:CF系列燃料元件、环形燃料元件、CAP1400燃料元件、STEP系列元件。研发工作以三代大型压水堆为应用目标,以新型锆合金研发为突破口,在燃料元件设计、关键材料研究、制造工艺开发、试验验证装置建立、堆内外试验等环节开展了全方位的研究,突破了一系列关键技术,取得了丰硕的成果。

(1)CF系列燃料元件

CF系列燃料元件是中国核工业集团公司(以下简称中核集团)自主研发的大型压水堆核电燃料元件。包括CF2、CF3、CF4三个型号。

CF2燃料组件是以突破国外知识产权约束,实现拥有自主品牌核电燃料元件为目标进行设计的。设计燃耗为42 GW·d/t U,满足12个月换料要求。包壳采用改进型Zr-4合金。CF2先导组件已在秦山二期2号堆内完成全寿期辐照考验。达到了设计指标。将用于巴基斯坦K2/K3首炉装料。

CF3燃料组件是为 “华龙一号”研发的燃料组件。是在吸取国内外先进燃料元件设计的基础上进行的创新设计。组件沿用了典型的17×17结构,对格架、导向管和管座进行了全新设计,设计燃耗为52 GW·d/t U,满足18个月换料要求。包壳材料采用中核集团自主品牌的N36锆合金材料。N36锆合金管材已在秦山二期2号堆内完成了四个循环 (60个月)的随堆运行辐照考验,组件燃耗达到了设计目标,燃料棒燃耗达到了55 GW·d/t U。N36锆合金是我国第一个自主品牌的核级锆合金,其综合性能优良,达到了国际先进水平。CF3先导组件也已完成了两个长循环 (36个月)的辐照考验。从2018年开始将在方家山1号堆内进行小批量应用,以进一步验证CF3组件的性能,并完成产业化能力建设。之后,逐步在 “华龙一号”反应堆内实现全堆芯应用。

CF4燃料组件是综合性能更高的CF燃料组件,其目标燃耗将达到60 GW·d/t U,将全面满足三代核电站的要求。中核集团在2016年启动了设计研究,其对应更先进的N45合金也在研发中。

(2)环形燃料元件

环形燃料元件是中核集团同期研发的一种新型结构的大型压水堆燃料元件。其特点是:燃料棒为管状结构。即燃料芯块为环状,内外双包壳,冷却剂从内外两个表面对燃料棒进行冷却。其目的是从结构上改进二氧化铀芯块的传热条件,大幅降低燃料芯块运行温度,减少裂变气体的释放量和燃料芯块的储能,提升燃料元件的功率密度,增加同等规模堆芯的输出功率,以达到提升核电厂的安全性和经济性的目的。研究表明,压水堆核电厂使用环形燃料可提升功率密度20%～50%。

环形燃料元件的研发,已完成了13×13燃料组件的物理和热工水力特性分析研究和百万千瓦级压水堆核电厂应用环形燃料的可行性分析论证。完成了环形燃料组件的初步设计,正在进行制造工艺开发和设计验证。计划2018年燃料棒辐照件入实验堆考验,2020年完成堆外相关试验验证,先导组件入商用压水堆进行随堆辐照考验。环形燃料元件是一种全新结构的压水堆燃料元件,其研发工作面临诸多挑战,需要更多的技术创新。目前国际上也没有成熟的经验,我国的研发工作已走在了世界的前列。

(3)CAP1400燃料元件

CAP1400燃料元件是国家核电技术公司在国家科技重大专项——大型先进压水堆核电站项目支持下,为我国自主研发的CAP1400核电站研制的核电燃料元件。该燃料元件充分借鉴了国内外核燃料元件的先进技术和国内压水堆燃料元件的生产制造经验,对燃料棒、导向管、格架和管座等四大部件进行了全面的创新设计。该燃料元件仍采用17×17的结构形式,活性区为14 ft(1 ft=0.3048 m),设计燃耗为60 GW·d/t U,18个月换料。采用国家核电自主品牌的SZA锆合金材料。

CAP1400自主化燃料组件的研发于2010年启动,包括新锆合金研发、燃料组件机械设计、燃料组件和零部件堆外试验、CHF和TDC试验、试验堆和商用堆辐照试验。目前,2种新锆合金已完成堆外性能试验。试验堆长期辐照将于2018年启动。已完成燃料组件零部件和整体堆外性能试验,CAP1400自主化燃料定型组件已于2016年末完成制造。随后,将启动在商业堆中的辐照考验,验证CAP1400自主化燃料组件在CAP1400反应堆中堆内性能。完成过渡堆芯分析并获得商用运行许可后,在CAP1400反应堆中应用。

(4)STEP系列燃料元件

STEP系列燃料元件是中国广核集团有限公司 (简称中广核集团)研发的自主品牌压水堆燃料元件,包括STEP12和STEP14两个型号。STEP12是活性区12 ft的组件。设计燃耗限值大于52 GW·d/t U,采用中广核集团自主研发的CZ1、CZ2锆合金包壳管。组件结构与AFA3G相似。样品组件正在进行堆外试验,以考验锆材性能的为主要目的特征组件已于2016年入L3堆辐照考验。STEP14是活性区14 ft的组件,设计燃耗限值大于60 GW·d/t U。应用目标为EPR堆的换料。

2.2　钠冷快堆燃料元件的研发

快堆燃料有UO2燃料、MOX燃料、UPuZr金属燃料等。目前中国实验快堆所用燃料元件为俄罗斯进口的高浓UO2燃料元件。CFR600示范快堆将采用MOX燃料,而未来的高增殖快堆应采用金属燃料。当前,MOX燃料是研发重点。

2000年以来,在国家有关部门的支持下,中核集团开始快堆MOX燃料元件研发,在堆芯设计、燃料组件设计、MOX燃料芯块研制等关键技术方面取得重大突破。相继完成了MOX燃料芯块研制条件建设、实验快堆MOX燃料芯块的研制、CN1515不锈钢及包壳管、六角管、绕丝等组件结构材料的研制,初步掌握了MOX燃料元件的制造和检测技术,为CFR600示范快堆建设提供了技术支撑。

随着CFR600示范快堆建设项目的启动,MOX燃料组件的研制成为项目完成的关键因素。MOX燃料元件研发的难点在于:一是没有引进技术的支持,完全依靠自己的力量开展组件的设计、MOX芯块研制、结构材料的研制。二是Pu O2的强辐射性对制造工艺、工艺装备和检测设备提出了苛刻的抗辐射要求。三是工业体系不健全,缺乏生产经验,需要进行大量创新性的研究实验工作。

目前,示范快堆MOX燃料组件的初步设计已经完成,设计平均卸料燃耗为70 GW·d/t HM,最高燃耗100 GW·d/t H M。实验快堆MOX燃料元件的实验线正在建设中,实验线的关键工艺设备已完成研制,实验线将于2018年建成。实验线建成后将完成实验快堆MOX燃料组件的生产和示范快堆MOX燃料考验组件的研制。按计划2021年将完成示范快堆MOX燃料考验组件的辐照考验,燃耗达到100 GW·d/t HM。与此同时,CFR600示范快堆MOX燃料组件生产线、非燃料相关组件生产线和CN1515不锈钢包壳管的生产线也在建设之中。计划2023年将提供示范快堆首炉MOX燃料元件。

金属燃料是未来高增殖快堆燃料的发展方向,也是行波堆、ADS堆等先进堆的候选燃料。U-Zr合金是较为成熟的金属燃料,合金的制备技术也较为成熟,实验快堆的U-Zr金属燃料元件样件已研制完成。

2.3　高温气冷堆燃料元件

高温气冷堆燃料元件是由清华大学研发的具有完全自主知识产权的高性能核电燃料元件。该元件是直径60 mm的球形燃料元件。球内弥散有约12 000个直径为1 mm的UO2陶瓷微球包覆颗粒,燃料球的基体材料为核级石墨。其制造工艺主要包括:燃料核芯溶胶凝胶工艺、包覆颗粒TRISO工艺、包覆颗粒穿衣工艺、球形元件压制成形工艺、低温碳化和高温纯化工艺等。200 MW示范堆球形燃料元件的设计最高燃耗限值为100 GW·d/t U,在堆内循环15次,平均停留时间 (有效满功率天)1057 d。该元件已完成堆内辐照考验,达到了设计目标值。2016年200 MW示范型高温气冷堆球形燃料元件生产线建成并正式投入生产,实现了包覆颗粒球形燃料元件制造技术的工程化应用。这是近年来我国第一个实现商业化应用的自主品牌核电燃料元件。也是世界上第一个实现商业化应用的高温气冷堆球形燃料元件,具有世界领先水平。为我国高温气冷堆技术走向世界提供了重要的技术支撑。

随着高温气冷堆技术的发展,需要进一步提高燃料堆内运行温度和卸料燃耗,研发适应更高温度的高温气冷堆燃料元件的工作现已展开。如:高铀密度的UC、UN、UCO的燃料核芯和Si C/Zr C的复合包覆层的球形燃料元件。

2.4　耐事故燃料 (ATF)

耐事故燃料 (Accident Tolerant Fuel),是福岛核事故后为了提高燃料元件抵抗严重事故下的性能而提出的新一代压水堆核电燃料概念。与目前的UO2-Zr燃料相比,耐事故燃料能够消除锆水反应、提高耐高温性能、缓解事故后果。虽然ATF是当前世界上核燃料研发的热点,但ATF还没有具化为一个成型的燃料元件。我国也将ATF燃料列为新一代燃料研发的重点,并立项开展研究工作。

目前,研究工作的主要集中在燃料芯体材料和包壳材料研发上。研究的材料包括:高密度燃料 (如 UN、U3Si2和金属燃料)、Be O-UO2燃料、单晶UO2燃料、全陶瓷微型密封燃料FCM等燃料芯体和锆包壳表面涂层、MAX相材料、Si Cf/Si C陶瓷基体复合材料、不锈钢包壳 (如FeCr Al、ODS)等包壳材料。其中,Si Cf/Si C复合材料被认为是理想的包壳材料,也是研发的重点。U3Si2可能成为芯体材料的重点。上述材料的研发都取得了初步的成果,但距材料的定型还有很远的路要走,还不能用于燃料元件的设计。预计2020年后材料研究取得突破性进展,2025年能够开展工程化应用研究。

除上述核电燃料元件之外,我国正在研发的燃料元件还有很多。如:铅 (铋)冷快堆燃料元件、钍基熔盐堆燃料元件、各种小型堆燃料元件等等。这些元件多数采用成熟的技术进行改进设计或小型化设计后形成新的燃料元件。相对于前述的燃料元件这些元件的研发难度不大。

3　结束语

我国自主品牌核电燃料元件的研发在近年来得到空前的发展,取得了突破性进展,研发体系也日臻完善,技术水平大幅提升,研发队伍不断壮大,自主品牌核电燃料元件取代外国品牌核电燃料元件已是指日可待。核燃料元件研发是一项系统性工程,随着核能技术的发展,会对燃料元件提出更高的要求和更新的需求。尽管我国已形成较为完备的研发体系,但仍存在基础性研究不足,研发能力较弱,堆内辐照试验能力欠缺等问题。仍需要进一步加大投入完善研发体系,加强实验设施建设,提高协同创新水平,使我国核燃料元件研发水平走在世界前列。这对于我国核电创新发展和核电走向世界战略的实施,实现核电强国梦具有重要的战略意义。