基于移动观测的路边PM2.5和CO浓度的时空分布

王占永,蔡 铭*,彭仲仁,高 雅 (.中山大学工学院,广东省智能交通系统重点实验室,广东 广州 50006；.上海交通大学智能交通与无人机应用研究中心,上海 0040)

研究表明,交通相关的空气污染具有空间梯度与时间变化特征[1-6].但受制于当前稀疏的城市监测站,交通污染的时空变化无法得到精细化表征[2].近年来快速兴起的移动观测平台为此提供新手段,弥补了站点式测量的缺陷[6].然而,移动观测的可行性特别是数据量大小备受争议[2].对观测数据进行有效的预处理,能更真实地表征污染的时空特征,降低对数据的过分依赖而不失结果的可信度[4,6].为此,数据预处理方法的选择显得至关重要,但目前较少研究对此进行科学评估.

通过建立移动观测方法解析交通污染的时空分布多见于发达国家,而我国相关研究较少[7-8].研究发现,同一污染物在不同研究中或不同污染物在同一研究中的时空特征常有所不同.测量环境(如交通、地理、气候及气象、路边建设、土地利用等)的变化是导致上述差异的原因[1].目前,针对交通污染物的时空分布研究,特别是多时间尺度如一天中多时段的比较研究鲜有报道,而一天中时段变化与交通密度和通勤强度紧密相关[3],这必然导致污染分布的显著变化.

本研究以上海沪闵路和剑川路两条省级公路交汇地段为靶区,开展移动观测实验,探讨路边PM2.5、CO浓度的空间分布及其一天中多时段变化,以期为污染监测技术的发展和微环境交通污染特征的评估提供依据.

1 数据采集实验

图1 研究区域及移动测量路线Fig.1 Study area and mobile measurement route

以上海沪闵路-剑川路交叉口为中心,利用自行车装载便携式检测仪,沿预设路线的非机动车道对PM2.5、CO浓度进行移动测量(图1). 2015年10月10～16日连续开展7d实验,每天含清晨(4：00～7：00),上午(7：00～9：30),中午(12：00～14：00),下午(16：00～18：30)4 个时段,最终完成 26 次沿既定路线的循环观测.污染物检测仪均固定于自行车前车筐,其进气口距地面约1.5m.探险家V-900 GPS记录仪(定位精度1.5m,时间同步精度0.1μs)固定于自行车车把,收集实时的测量位置信息.基于1s分辨率,通过时间关联规则将污染物浓度数据与GPS轨迹数据进行空间匹配,从而绘制路边污染地图.

采用TSI SidePak AM510检测仪记录PM2.5质量浓度,测量间隔为 1s,采样流率为 1.7L/min.采用Langan T15n检测仪记录CO浓度,测量间隔为1s.实验前参照上海4个户外监测站的国标设备,对SidePak AM510和Langan T15n检测仪进行了评估与校准[9-13],从而确保测量精确可靠.每次测量前,均对设备进行使用维护和时间校准.

2 数据预处理方法及验证

2.1 异常高值样本剔除

急速行驶的机动车常导致路边移动测量出现异常高值样本[6],势必扭曲真实的污染分布或掩盖典型源的污染梯度.文献[5-6]认为,滑动变异系数法(COV)较其它方法稳定可靠,是空气污染移动测量中异常高值样本检测与剔除的最佳方法.首先确定与机动车排放密切相关且极度敏感的尾气指示指标,文献[6]建议CO最合适;其次基于1s分辨率的CO样本序列,求算每个样本的5s滑动变异系数.计算公式如下：

本文涉及移动测量26次,每次1.2～1.7h(以s为分辨率的样本数为 4300～6000),每次实验中COV方法识别得到的异常高值样本占总样本的1.26%～2.24%.另外,综合多次实验结果的2次检验,确保局地高污染位置的样本未被错判.以10月14日7：00～9：30的实验为例,结合图1和图2(a)看出,以沪闵路-剑川路交叉口西南向居住小区为起点,沿预定路线巡航一圈回至起点.该时段盛行东风,测量显示下风侧的路边CO水平高于上风侧,主干路和交叉口的CO水平高于其他位置(如居住小区,上海交通大学校园).从图2(b)看出,CO异常高值样本主要集中在 3个地点,首次经过沪闵路-剑川路交叉口,实验后半段经过剑川路与莘奉金高速交叉口,实验即将结束经过距离沪闵路-剑川路交叉口约100m的建材市场门口.这些位置为机动车频繁出现和工况多变的地点,因此测量时出现CO异常高值样本的随机性强.

图2 COV方法识别CO异常高值样本的空间和时间分布(2015-10-14,7:00～9:30)Fig.2 Spatial and temporal distribution of abnormal CO samples of high values identified by the COV approach(2015-10-14,7:00～9:30)

2.2 背景校正

城市背景会模糊甚至掩盖局部污染源的特征,其时间变化也会影响对污染分布在一天或多天之间的比较[6].基于位置的背景校正方法与城市背景站均难以回避背景位置选择合适与否的问题,也不能表征每次实验中污染背景的时间变化特征[4].而基于时间序列的背景校正方法很好地解决了这一问题[6].文献[6]认为,薄板样条回归平滑法(TPRS)是一种比较理想的基于时间序列的背景校正方法,在此利用上海实测数据对其进行验证.该方法包括3个步骤：1)对以s为分辨率的污染物原始样本进行 30s滑动平均处理,2)将30s滑动平均结果按指定的时间窗口(如 10min)依次等分,并识别每个等分窗口中污染物浓度最小值样本的位置,3)采用薄板样条回归对第 2步中得到的污染物浓度最小值样本进行平滑拟合.

图3中,CO异常高值样本与同步测量的PM2.5浓度序列的匹配度不明显,说明CO、PM2.5对交通变化特别是异常高排放位置的同步响应关系弱.2个窗口下CO和PM2.5的背景浓度曲线均呈平滑下降趋势且基本无区别.在文献[12-13]中,同一时段的PM1.0背景浓度曲线,5min窗口下出现极大波动而10min窗口下较为平滑.为此,本文选取10min作为TPRS拟合污染物背景浓度曲线的理想时间等分窗口.

图3 基于TPRS方法的CO、PM2.5背景浓度识别结果(2015-10-14,7:00～9:30)Fig.3 CO and PM2.5 background concentrations identified by the TPRS approach (2015-10-14,7:00～9:30)

表1中,背景对观测浓度的贡献均超过80%.以往研究发现,背景对PM2.5、CO观测浓度的贡献为 50%～70%,40%～80%[6,14-16].本文与文献[6,14-16]有相似发现,PM2.5表现出大于 50%的背景贡献.而背景对路边污染的贡献在不同研究之间存在绝对差异,这与实验条件的变化有直接关系.本文沿非机动车道的移动测量平行但远离机动车道约10m,不同于以往研究沿机动车道的测量方案.与文献[14-16]相比,本实验中常有区域性高污染天气出现,也可能导致污染物的背景贡献高于以往研究结果.另外,单次实验标准差表明,污染物的背景浓度呈现较大波动性,可能与单次实验中瞬时易变的气象条件、道路交通状况,以及建筑格局的巨大差异密切相关.26次实验之间的浓度标准差大于单次实验标准差范围,说明 PM2.5和 CO在一天中不同时段或不同天之间都表现出较大的浓度差异.

表1 基于TPRS方法的PM2.5、CO背景浓度的比较Table 1 Comparison of PM2.5 and CO background concentrations determined by the TPRS approach

2.3 时间和空间尺度选择

移动测量分析的时间和空间尺度选择首先需考虑实验次数的影响[5].20次以内的实验次数通常可区分多种污染物的空间差异[17],异常样本和背景的剔除也会进一步缩减对实验次数的要求[4-5].本文连续开展7d 26次的移动测量实验,连续观测克服了以往研究中时间跨度大的问题,有助于降低空气污染时空表达对实验次数的依赖.对于高时间分辨率的移动测量,瞬时易变的环境因素常造成设备的测量偏差,增大时间尺度可以纠正此偏差,如修正时间滞后误差.对于移动测量分析的空间尺度,大多数研究对其选择带有主观性,而很少讨论所选尺度的合理性[3,5,17].文献[6]认为,基于不同的时间和空间尺度组合讨论各污染物之间的相关性,能客观地确定移动测量分析的时间和空间尺度.

以图1所示垂直剑川路的校园路段为例,鉴于移动平台速度约4m/s,取5,10,15,30,60s的时间尺度及对应20,40,60,120m的空间尺度(60s对应240m 的空间尺度过大而未讨论).本文通过比较不同时间和空间尺度下PM2.5和CO的Pearson相关系数,识别移动测量分析的最佳时间和空间尺度组合.如表2所示,经过时间和空间尺度平均处理后,污染物的相关系数均有所增大.关于时间尺度,10s之后污染物的相关系数趋于稳定,甚至出现下降趋势.因此,10s是较为理想的时间平均尺度.在10s平均样本的基础上,20m平均处理后污染物的相关系数均显著优于其它空间尺度,因此10s和20m可作为移动测量分析的最佳时间和空间组合尺度.

表2 不同时间和空间尺度下PM2.5和CO的Pearson相关系数Table 2 Pearson correlation coefficients between PM2.5 and CO at different temporal or spatial scales

3 路边PM2.5、CO浓度的空间分布及时间变化

3.1 PM2.5、CO浓度的空间平均分布

由图4可见,剔除背景前,污染物浓度的空间格局较模糊,特别是背景几乎掩盖 PM2.5的空间变化.剔除背景后,PM2.5和CO均表现出更清晰的空间分布差异.基于图4(b)结果,图5进一步统计显示了路段(1～8),交叉路口(A～H),典型区域等 3类局部位置的PM2.5和CO浓度分布.

图5显示,路段中5、7对应最大PM2.5、CO中位数浓度,路口H、B的PM2.5或CO中位数浓度接近且大于其它路口,建材市场的PM2.5和CO浓度高于其它区域.Wilcoxon rank-sum test(95%置信水平)表明,路口H、B、建材市场彼此的PM2.5分布无显著差异,相近的中位数浓度(18～19μg/m3)高于其它位置.路段5、路口D、居住小区的PM2.5中位数浓度接近(16～17μg/m3),无显著差异.路段7的 PM2.5中位数浓度约 13μg/m3,与路口 D、H无显著差异,但有别于其它位置.这些 PM2.5高浓度位置比中位数浓度最低的 SJTU_2(5μg/m3)高出170%～280%.所有位置中,路口H、D、路段7、建材市场的 CO 中位数浓度相近(约 0.4C×10-6)且大于其它位置.Wilcoxon rank-sum test(95%置信水平)表明,这些位置彼此无显著差异(除路段7和路口H有差异外).路口B和路段5的CO中位数浓度(0.25～0.30C×10-6)略低于且显著不同于上述位置.CO高浓度位置高出CO中位数浓度最低的SJTU_2约12～20倍.

图4 基于26次观测样本的PM2.5、CO浓度的空间分布Fig.4 Spatial distribution of PM2.5 and CO concentrations on 26 runs’ observations

概括来说,路口及相邻路段常表现高于其它位置的PM2.5、CO浓度水平.路口B、H、路段4、5的污染物高浓度,与其通勤异常繁忙,常发拥堵有关.路段4、5临近陈旧建材市场,空气流通不畅也影响路段机动车尾气的扩散.路段7及路口C、D同样是PM2.5、CO高浓度区,与路段7交通流量大直接相关.特别是柴油车比例(20%以上)显著大于其它路段,潜在着高污染暴露风险.路段 4的CO中位数浓度高于路段3,与路段4交通流量大相呼应.然而,两个路段 PM2.5呈均等的中位数浓度,与同受道路扬尘影响不无关系[1].建材市场和居住小区出现PM2.5高浓度,证实了生产、生活排放对 PM2.5的突出贡献.路段 6(交通流量明显小于主干路)和路段3行道树隔离区也呈现PM2.5高浓度,可能与二者均处显著的街道峡谷有关.开阔的校园则始终保持 PM2.5浓度低值,预示着扩散条件决定微环境 PM2.5浓度的下降程度.在低交通流量的路段1、2、3、6,居住小区或科技园,CO和PM2.5对局部位置的响应有着相反的表现.这说明 CO对交通敏感且受其直接影响强于PM2.5,这与城市或区域尺度研究的结果吻合[6,8].

图5 局部不同位置上PM2.5、CO浓度的Boxplots统计Fig.5 Boxplots of PM2.5 and CO concentrations at local different locations

3.2 PM2.5、CO浓度空间分布的时间变化

图6 一天中不同时段的PM2.5、CO浓度的空间分布Fig.6 Spatial distribution of PM2.5 and CO concentration at different time periods of the day

图6结合表3看出,污染物浓度的空间分布在4个时段存在差异.PM2.5的高浓度区域在清晨时段最集中,且区域平均浓度最高：上午时段区域平均浓度略有下降,但浓度上升的区域有所增大;中午时段区域平均浓度显著下降,但部分交通繁忙路段和居住小区浓度降幅较小,直到下午时段区域平均浓度有所回升,特别是主干路和交叉口附近显著上升.以往研究同样发现日出前 UFP、NOX、CO等浓度明显高于日出后,日出后污染物浓度则快速下降.这与日出前风速小和逆温出现有关,日出后大气混合高度的逐渐抬升加速了污染物的垂直扩散[18-19].本研究中清晨时段的平均风速最低(约1m/s),平均相对湿度高达77%,高湿天气有利于颗粒物的凝结、成核等物理转化[20],是导致清晨颗粒物浓度上升的另一原因.随着风速的增大,气温的上升和相对湿度的减小,扩散条件的好转掩盖了上午增加的交通贡献,导致区域颗粒物浓度整体下降.与PM2.5不同,CO的高浓度范围上午最集中,清晨 CO高浓度主要出现在沪闵路和剑川路东路段且整体低于上午,其它时段CO与颗粒物的浓度空间分布趋于一致.

除中午外,其它时段 PM2.5高浓度多集中出现在交通流量大的主干路以及交叉口附近,4个时段的居住小区均呈现较高的PM2.5浓度. CO表现出与路段交通流量以及引起交通流量变化的时段正相关,清晨 CO与颗粒物表现相反的浓度空间格局,这与气态污染物在大气中易扩散而颗粒物易悬浮积聚的性质差异有关.4个时段中,CO高浓度多出现在交叉路口、主干路、拥堵路段等典型道路环境.Pattinson等[3]同样发现局部路段决定区域白天 CO浓度的变化,晚上则由居住区生活排放决定.

表3 测量区域PM2.5、CO浓度的分时段统计描述Table 3 Statistical description of PM2.5 and CO concentrations in the measurement area over different time periods of the day

4 结论

4.1 移动观测预处理方法的筛选与验证表明,滑动变异系数法能合理剔除污染物的异常高值样本,薄板样条回归平滑法可有效提取污染物背景浓度的时间特征,相关系数法识别得出10s+20m是有效过滤数据噪音而不失客观表达污染物空间分布的理想的时间和空间尺度组合.

4.2 不同类型微环境对比发现,繁忙路口及相连路段是PM2.5、CO共同的高浓度集聚区,较污染水平最低的校园高出1.7～2.8,12～20倍.交通流量大、柴油车比例高、常发性拥堵、空气流动不畅等是局部高污染的潜在原因.建材市场、居住小区的PM2.5浓度较校园有2倍左右的增幅,证实局部生产生活排放的显著贡献.CO对低交通流量路段或居住单元的响应与PM2.5相反,表明CO对城市交通敏感且受其直接影响强于PM2.5.

4.3 PM2.5、CO分布的时间变化显示,PM2.5空间平均浓度表现为清晨＞上午＞下午＞中午,湿度大且风速小造成清晨主干路附近高浓度集聚.除中午外,其它时段 PM2.5高浓度多集中在交通流量大的主干路及交叉口附近,4个时段内居住小区均表现较高PM2.5浓度.CO空间平均浓度呈现清晨和上午相近,且大于中午和下午,其高浓度沿路集聚特别是集中在繁忙路段的特征尤为明显.

[1] HEI. Traffic-related air pollution： a critical review of the literature on emissions, exposure, and health Effects [R]. HEI special report 17, Health Effects Institute, Boston, MA, 2010.

[2] Gozzi F, Ventura G D, Marcelli A. Mobile monitoring of particulate matter： State of art and perspectives [J]. Atmospheric Pollution Research, 2016,7：228-234.

[3] Pattinson W, Longley I, Kingham S. Using mobile monitoring to visualise diurnal variation of traffic pollutants across two near-highway neighbourhoods [J]. Atmospheric Environment,2014,94：782-792.

[4] Poppel M V, Peters J, Bleux N. Methodology for setup and data processing of mobile air quality measurements to assess the spatial variability of concentrations in urban environments [J].Environmental Pollution, 2013,183：224-233.

[5] Bossche J V D, Peters J, Verwaeren J, et al. Mobile monitoring for mapping spatial variation in urban air quality： Development and validation of a methodology based on an extensive dataset [J].Atmospheric Environment, 2015,105：148-161.

[6] Brantley H L, Hagler G S W, Kimbrough E S, et al. Mobile air monitoring data-processing strategies and effects on spatial air pollution trends [J]. Atmospheric Measurement Techniques, 2014,7：2169-2183.

[7] Yu Q, Lu Y, Xiao S, et al. Commuters’ exposure to PM1.0by common travel modes in Shanghai [J]. Atmospheric Environment,2012,59：39-46.

[8] Li B, Lei X N, Xiu G L, et al. Personal exposure to black carbon during commuting in peak and off-peak hours in Shanghai [J].Science of the Total Environment, 2015,524-525：237-245.

[9] Wang Z, Lu F, He H D, et al. Fine-scale estimation of carbon monoxide and fine particulate matter concentrations in proximity to a road intersection by using wavelet neural network with genetic algorithm [J]. Atmospheric Environment, 2015,104：264-272.

[10] Wang Z, He H D, Lu F, et al. Hybrid model for prediction of carbon monoxide and fine particulate matter concentrations near road intersection [J]. Transportation Research Record： Journal of the Transportation Research Board, 2015,2503：29-38.

[11] Wang Z, Lu Q C, He H D, et al. Investigation of the spatiotemporal variation and influencing factors on fine particulate matter and carbon monoxide concentrations near a road intersection [J]. Frontiers of Earth Science, 2017,11(1)：63-75.

[12] 王占永.城市交叉口细颗粒物和黑碳的时空分布及预测研究[D]. 上海：上海交通大学, 2016.

[13] 王占永,余 然,蔡 铭,等.路边空气污染移动测量数据预处理方法 [J]. 河南科技大学学报(自然科学版), 2017,38(4)：98-104.

[14] Levy I, Mihele C, Lu G, et al. Elucidating multipollutant exposure across a complex metropolitan area by systematic deployment of a mobile laboratory [J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2014,14：7173-7193.

[15] Hagler G S W, Thoma E D, Baldauf R W. High-resolution mobile monitoring of carbon monoxide and ultrafine particle concentrations in a near-road environment [J]. Journal of the Air& Waste Management Association, 2010,60(3)：328-336.

[16] Kimbrough S, Baldauf R W, Hagler G S W, et al. Long-term continuous measurement of near-road air pollution in Las Vegas：seasonal variability in traffic emissions impact on local air quality[J]. Air Quality Atmosphere & Health, 2013,6(1)：295-305.

[17] Peters J, Theunis J, Poppel M V, et al. Monitoring PM10and ultrafine particles in urban environments using mobile measurements [J]. Aerosol and Air quality Research, 2013,13：509-522.

[18] Zhu Y, Kuhn T, Mayo P, et al. Comparison of daytime and nighttime concentration profiles and size distributions of ultrafine particles near a major highway [J]. Environmental Science &Technology, 2006,40(8)：2531-2536.

[19] Brachtl M V, Durant J L, Paez C, et al. Spatial and temporal variations and mobile source emissions of polycyclic aromatic hydrocarbons in Quito, Ecuador [J]. Environmental Pollution,2009,157：528-536.

[20] Jian L, Zhao Y, Zhu Y P, et al. An application of ARIMA model to predict submicron particle concentrations from meteorolnical factors at a busy roadside in Hangzhou, China [J]. Science of the Total Environment, 2012,426(2)：336-345.

致谢：便携设备的外场评估和校正实验在上海市环境监测中心付晴艳教授、王东方博士、段玉森、崔虎雄,闵行区环境监测站葛元新博士以及复旦大学陈建民教授,施洋等的协助下完成,在此表示感谢.