昌化铅锌矿废弃地表层土壤重金属有效态分析与评价

郑芳芳，袁建平，吴 丹，余天虹

(海南师范大学地理与环境科学学院，海南 海口 571158)

昌化铅锌矿废弃地表层土壤重金属有效态分析与评价

郑芳芳，袁建平*，吴 丹，余天虹

(海南师范大学地理与环境科学学院，海南 海口 571158)

【目的】为了昌化铅锌矿废弃地表层土壤重金属有效态污染特征。【方法】在昌化铅锌矿废弃地的3个研究区(尾矿区、复垦区和外围区)内共采集56个表层土壤样品，以Pb、Zn、Cu、Cd等典型重金属的全量与有效态含量为基础，分析全量与有效态含量的相关性，运用单因子污染指数法、内罗梅综合指数法、地累积指数法及潜在风险指数法相结合的方法对土壤重金属有效态污染进行了评价。【结果】①从研究区来看，表层土壤不同程度地受到Pb、Zn、Cu、Cd 的污染，这4种重金属含量总体趋势为：Pb>Zn>Cu>Cd，土壤中重金属元素全量和有效态含量其平均超标倍数为尾矿区>外围区>复垦区，其污染程度为尾矿区>外围区>复垦区；②总体上，全量Pb、Zn、Cu、Cd 和有效态Pb、Zn、Cu、Cd呈显著线性相关，但是各研究区全量与有效态含量并非呈相关性；③从评价来看，研究区的污染程度为尾矿区>外围区>复垦区，重金属Pb、Cd污染程度较严重，特别是Cd达到重度污染程度，Zn、Cu的污染程度均较轻。生态风险贡献者主要为Cd、Pb以及Cu，其中Cd贡献率达到90 %以上，为主要污染源。【结论】研究结果不仅揭示了昌化铅锌矿废弃地表层土壤重金属有效态的污染状况，为该区域土地的合理利用和修复治理提供科学依据。

铅锌矿；重金属；有效态；分析与评价

【研究意义】近年来，随着工业的快速发展，人们对矿产资源的掠夺与开采也日益严重。铅锌矿作为重要的矿产资源之一，具有开采时间长、覆盖范围广、污染面积大的特点，昌化铅锌矿作为海南省铅锌矿最富铅锌的典型矿床之一，具有开采时间早、品位程度高、伴生多种重金属元素等特点[1]，由于历史上开采能力比较落后，在很长一段时间内都没有采用专业的方法进行冶炼，在冶炼过程中，重金属以气态或烟尘等形式排放到大气中，通过大气沉降、降雨等方式进入土壤；同时，铅锌矿的废石、废渣和废水等没有进行回收，导致土壤中重金属污染物不断累积和富集，对表层土壤造成污染，对污染区域内的动植物均产生强生态风险[2]。重金属是具有潜在危害的重要污染物，它引起特别关注之处在于它具有环境危害持久性、地球化学循环性和生态风险性等特点[3]，由于重金属-土壤-生物间存在复杂的动态相互作用，能够被生物吸收利用的一部分土壤重金属叫做有效态。【前人研究进展】但前人众多的研究成果大多数都是假设土壤重金属全量可被生物吸收利用，这难以准确评价土壤重金属污染风险；而在重金属污染的土壤中，有效态比全量更能反映污染物对作物的危害程度[4]，且有效态是重金属在土壤中比较活跃的形态，决定了其生物有效性及环境风险程度，是评估土壤污染风险的重要手段[5-7]。通过研究重金属的全量与有效态的相关性和污染程度，为掌握该研究区重金属的污染程度和潜在生态危害，展开土壤修复提供一定的借鉴意义。【本研究切入点】本文以昌化铅锌矿废弃地周边表层土壤为研究对象，应用地统计学方法分析了土壤有效态 Pb、Zn、Cu、Cd的相关性以及评价方法。【拟解决的关键问题】为该区域土地的合理利用和修复治理提供科学依据。

1 研究区概况

本研究区域位于海南省昌江黎族自治县昌化镇西北部铅锌矿及周边废弃污染地，周边土壤主要以沙地和裸地为主，目前暂无可用于耕作的土壤，植被以灌木为主，乔木零星分散于废弃地中，该区域是海南省铅锌成矿区的富铅锌矿床的典型代表之一，于1943年开始开采，1991年因矿源枯竭闭坑，炼锌历史较长，致使该地区土壤严重污染(图1)。

该地区地形以平原为主，地势西北高，东南低，面积约19 km2；属热带海洋性季风气候，每年5-11月为台风雨季，12月至翌年4月为旱季。年平均气温24.3 ℃，年降水量 902～1805 mm[8]；区内有一条河流位于矿区与省道下方向，由于铅锌矿废弃地尾矿渣随意丢弃，河流经常出现断流，在雨水冲刷及人为活动等原因下导致废矿渣进入农田，周边农田已经受到重金属严重污染，现已不再种植任何作物。

2 材料与方法

2.1 样品采集测定

本次样品于2013年6-8月对废弃地进行采集，为确保所采集样品的均匀性和代表性，采用梅花采样法进行样点布设，取样深度为0～20 cm表层土壤，共采集56个土壤样品；其中，尾矿区采集土壤样品15个，复垦区13个，外围区28个。采集后放入聚乙烯塑料袋中密封保存并对采样点进行编号，采集的土壤样品置于阴凉干燥处风干后，剔除石块、生物残骸与植物碎片，研磨，并过100目尼龙筛后备用。重金属全量Pb、Zn、Cu和Cd 先用HNO3-HF-HClO4法测定消解，然后采用ICP-MS电感耦合等离子质谱仪进行测定。重金属有效态Pb、Zn、Cu和Cd采用 DTPA 浸提，ICP-AES测定[9]。

图1 采样点分布Fig.1 Location of sample points

2.2 数据分析

重金属元素有效态含量与全量相关性分析和评价方法分析采用SPSS12.0和Excel完成，图形采用CorelDRAW 10进行绘制。

3 结果与分析

3.1 表层土壤中重金属元素全量和有效态含量

如表1所示，重金属元素Pb、Zn、Cu、Cd的全量范围分别为89.96～16176.72、120.65～10225.56、1.53～824.26、1.28～85，除了复垦区Zn没有完全超标外，其余样品均全部超标，尾矿区、复垦区和外围区Pb、Zn、Cu、Cd平均超标倍数范围为26.08～214.3、12.73～83.03、6.45～50.3、136.01～496.78；重金属元素Pb、Zn、Cu、Cd的有效态含量范围分别为4.68～2668.6、2.07～419.84、0.05～109.68、0.04～14.58，仅有尾矿区和外围区中Cd的超标率为100 %，复垦区Pb、Zn、Cu、Cd和尾矿区及外围区的Pb、Zn、Cu均未完全超标，但是其平均超标倍数均大于1。表明：昌化铅锌矿废弃地表层土壤重金属的全量只有复垦区2个样本不超过海南土壤背景值，其余的样本均不同程度地超标，特别是伴生元素Cd，总量范围为1.28～85 mg·kg-1，远高于海南土壤中Cd含量的0.05 mg·kg-1背景值水平，其平均超标倍数最大可达459.76，严重超标；昌化铅锌矿废弃地土壤中重金属Pb、Zn、Cu、Cd有效态含量在3个研究区范围相较于重金属全量而言，有效态Pb、Zn、Cu、Cd含量占全量的平均百分比不高于20 %，尽管有效态所占全量的比例较低，但是有效态是重金属在土壤中较活跃的形态，因而其含量决定了生物有效性及环境风险程度，这比重金属全量更能反映污染物对动植物的危害程度。

从研究区来看，土壤中重金属元素全量和有效态含量其平均超标倍数为尾矿区>外围区>复垦区，这说明土壤中重金属元素全量和有效态含量污染程度具有一定的规律性，其污染程度为尾矿区>外围区>复垦区，重金属有效态含量受重金属全量控制，但是全量和有效态含量的高低并非完全一一对应，全量的高低并不能完全决定重金属的污染。3个研究区4种重金属有效态含量极值出现点与全量极值出现点不完全一样，重金属Cd有效态含量极值出现点同全量极值，重金属Cd有效态极小值出现在复垦区，极大值出现在外围区；重金属Pb有效态含量极小值出现点同全量极小值，出现在复垦区，而有效态极大值和全量极大值出现在外围区不同点；重金属Zn有效态含量极值出现点与全量极值出现点完全不一样；重金属Cu有效态含量极小值出现点同全量极小值，出现在复垦区，而有效态极大值和全量极大值出现在外围区不同点。

从变异系数来看，4种重金属全量在3个研究区的变异系数范围为41.36 %～82.37 %、87.79 %～166.64 %、87.92 %～108.67 %，有效态在3个研究区的变异系数范围56.22 %～89.05 %、26.78 %～150 %、93.55～121.61 %；有效态含量变异系数相对于全量而言，除了尾矿区Cu、Cd和复垦区Cu的变异系数小于全量的变异系数外，其余的有效态含量变异系数均大于全量变异系数。结果表明：3个研究区重金属全量与有效态含量变异系数大小均为复垦区>外围区>尾矿区，复垦区和外围区变异系数均属高等变异强度，空间分布差异很大；尾矿区属中等变异强度，空间分布差异较大；除了尾矿区Zn、Cu和复垦区Cu的有效态含量的变异系数比全量变异系数小，Pb、Zn、Cu、Cd有效态含量的变异系数基本上比相应的Pb、Zn、Cu、Cd全量的变异系数大。Pb、Zn、Cu、Cd有效态含量的较大变异系数可能表明：生物有效态Pb、Zn、Cu、Cd在各不同赋存形态(可交换态、碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态和有机态结合态)中的含量和组成比例是不同的，重金属在土壤溶液中主要以简单离子、有机或无机络离子的形式存在，海南良好的水热条件有利于土壤腐质酸的形成，腐质酸中分子量较低的化学活性较强的富里酸易于与重金属Pb、Zn、Cu、Cd元素结合，本身又易于被氧化分解[10]，而释放出游离的Pb、Zn、Cu、Cd离子又容易被生物利用；海南土壤中较高含量的铁锰氧化物表面吸附了土壤溶液中大量的生物有效性活泼的可交换态和离子态的Pb、Zn、Cu、Cd离子；因此铁锰氧化物结合态和松散有机结合态含量的变化对土壤中重金属Pb、Zn、Cu、Cd的变异性影响程度也最为明显。正是由于Pb、Zn、Cu、Cd元素的各不同赋存形态在每个土样中有较大的变化，才导致了土壤样品中的Pb、Zn、Cu、Cd的有效态含量的变异系数比总量的要大[10]。

表1 56个土壤样品中的重金属全量与有效态含量

注：尾矿区样本n1=15，复垦区样本n2=13，外围区样本n3=28。超标率及超标倍数的计算以海南土壤重金属全量背景值为参考标准。

Note: The sample of the tail area isn1= 15, the sample of rereclamation area isn2=13, and the sample of peripheral area isn3= 28. The calculation of the overshoot rate and the superscalar multiple use the total background value of soil heavy metal in Hainan for the reference standard.

3.2 表层土壤重金属有效态和全量相关性分析

海南昌化铅锌矿废弃地表层土壤不同区域之间的 Pearson 相关系数(表2)，尾矿区土壤中重金属Pb、Zn、Cu、Cd全量与有效态含量相关性不显著，这可能与尾矿区大面积遭受洗矿酸液侵染有关，酸液侵染土壤造成表层土壤具有强酸性，影响到土壤中植物营养元素的有效性及污染元素的活性；复垦区土壤中重金属Zn、Cd全量与有效态含量呈极显著的相关性(P<0.01)，Pb、Cu全量与有效态含量相关性不显著，这是因为复垦区种植飘拂草、茅草、后藤、单叶蔓荆、小叶桉和木麻黄等富集重金属含量的植物，各优势植物对Zn、Cd的富集量较高，其中Zn最高富集量的植物为小叶桉，平均达到596 mg/kg，Cd最高富集量植物为单叶蔓荆，平均达到25 mg/kg；Pb、Cu的富集量较低，其中Pb最高富集量植物为茅草，平均为71.13 mg/kg，Cu最高富集量植物为后藤，平均为16.8 mg/kg[11]。外围区土壤中重金属Pb、Zn、Cu、Cd全量与有效态含量呈极显著的相关性，这主要是因为铅锌矿废弃地尾矿渣随意丢弃，而外围区地势相对于尾矿区而言较低，在雨水的冲刷下，容易把尾矿渣搬运到外围区，造成河流经常断流，且重金属在雨水冲刷下，极易活化、淋出。表明土壤中重金属含量虽然不能准确地评估土壤的重金属环境效应和生态有效性，但总体而言，昌化铅锌矿废弃地表层重金属全量与有效态含量之间存在着极显著正相关关系。这与有关研究的结果[12-13](即有效态与全量具有显著的正相关关系不太一致)。虽然土壤重金属有效态含量在很大程度上受土壤重金属全量的控制，土壤重金属总量在一定程度上也能够反应土壤有效态含量，但是土壤重金属全量与有效态并不是完全呈显著相关性。因此研究土壤重金属有效态的污染状况必须要与土壤重金属总量相结合进行相关性分析评价。

4 表层土壤重金属元素污染评价

4.1 昌化铅锌矿的开采时间、自然条件状况、现有土壤活力和植被生长能力

本文首先采用单因子污染指数法对各采样点的含量进行污染程度分析；接着运用内梅罗综合指数法对铅锌矿区的综合污染指数进行评价[14]，并根据内梅罗综合污染指数等级划分污染程度；然后采用地质累积污染指数对因受自然成岩作用和人为活动而造成的污染进行计算，并根据地质累积指数划分污染程度；最后采用潜在生态风险指数法对该区域进行生态风险评价。重金属是潜在的重要危害污染物，只有对土壤中的重金属进行评价，才能对土壤环境质量进行监测，并采取相应的合理的管理及有效的技术措施进行土壤环境治理和修复[15-22]。

表2 土壤重金属元素有效态和重金属全量之间的相关系数

注：*代表在 0.05 水平(双侧)上显著相关。 **在 0.01 水平(双侧)上显著相关。

Note: * represents the significant correlation at 0.05 level (bilateral). ** represent the very significant correlation with 0.01 level (bilateral).

4.2 单因子污染指数与内罗梅综合污染指数评价

如表3所示，从单因子污染指数(Pi)评价结果来看，污染物指数从大到小为：Cd>Pb>Cu>Zn，且污染水平都达到重度污染，但是从各个研究来看，尾矿区和外围区Pb、Zn、Cu、Cd均达到重度污染，复垦区只有Cd、Pb达到重度，Zn、Cu达到轻污染；3个研究区相比较而言，尾矿区和外围区污染程度比较严重，而复垦区污染程度较轻。从内罗梅综合污染指数(PN)评价结果来看，尾矿区、复垦区和外围区均达到重污染程度，且尾矿区>外围区>复垦区。从复垦区的污染程度来看，说明对重金属污染的土壤进行复垦能够有利于减轻其污染程度，有利于矿区废弃地土壤的修复，但是目前复垦区仍然还是存在不同程度的污染，因此还不能种植农作物，以免重金属通过食物链进入人体，对人体健康造成危害。

4.3 地质累积污染指数评价

地质累积指数是主要用于评价沉积物中重金属污染程度，同时也适用于当代土壤中重金属污染的评价，由于昌化铅锌矿开采至今时间较久，因此有必要对昌化铅锌矿重金属进行地质累积指数评价。昌化铅锌矿废弃地土壤重金属地质累积污染指数评价。如表4所示，从研究区来看，其污染程度为尾矿区>外围区>复垦区；从总的重金属污染程度来看，其污染重度大小为Cd>Pb>Zn>Cu，Zn、Cu的污染程度均为轻-中度污染，但是尾矿区和外围区Zn、Cu的污染程度均为中度污染，复垦区Zn、Cu均没有受到污染，这表明：重金属Pb、Zn、Cu、Cd 4种元素中Pb、Cd污染程度较严重，为土壤中主要的污染物，对重金属进行总体评价并不能真实反映各个研究区的污染情况，因此要对各个研究区进行正确评价，才能制定合理的土壤修复措施。

表3 土壤单因子、内梅罗综合污染指数计算分类

表4 土壤地质累积污染指数评价

表5 土壤重金属潜在生态风险评价

4.4 潜在生态风险指数评价

重金属具有潜在危害的重要污染物，进入自然环境中的重金属不容易被溶解，它能通过自然和人为等多种途径进入动植物体内，最终可能进入人体不断累积、富集，并对人体健康造成危害。因此，要对土壤中的重金属污染状况进行客观评价，就要利用重金属的毒性系数以定量的方法划分出重金属潜在生态风险程度。由表5可知，3个研究区土壤中重金属元素的总体生态风险指数顺序为：Cd>Pb>Cu>Zn。其中，尾矿区重金属Cd潜在生态风险指数值为2488.2，超过严重风险程度阈值320，污染程度达到严重风险等级；重金属Pb潜在生态风险指数为151.95，污染程度达到较重污染等级；而重金属Zn、Cu潜在风险指数均小于40，属于轻度污染。复垦区重金属Cd潜在生态风险指数值为406.28，超过严重风险程度阈值320，污染程度达到严重风险等级；而重金属Pb、Zn、Cu潜在风险指数均低于40，均为轻微污染。外围区重金属Cd潜在生态风险指数值为2218.85，超过严重风险程度阈值320，污染程度达到严重风险等级；重金属Pb潜在生态风险指数为121.35，污染程度达到较重污染程度，而重金属Zn、Cu潜在风险指数均小于40，属于轻度污染。这4种重金属在3个研究区潜对复合生态风险指数的贡献率分别为：尾矿区(5.67 %、0.18 %、1.35 %、92.80 %)、复垦区(3.73 %、0.46 %、1.29 %、94.52 %)；外围区(5.47 %、0.30 %、1.17 %、93.06 %)。由此可见，昌化铅锌矿废弃地重金属Pb潜在生态污染较严重，Cd潜在生态污染严重；而生态风险贡献者主要为Cd、Pb以及Cu。其中Cd贡献率最大，达到90 %以上，因此Cd为主要污染源。

5 结 论

通过对昌化铅锌矿废弃地土壤表层重金属Pb、Zn、Cu、Cd的全量与有效态含量分析、相关性分析以及污染评价的研究，得到以下几方面的结论。

(1)表层土壤重金属污染总体情况。昌化铅锌矿废弃地尾矿区、复垦区、外围区不同程度地受到Pb、Zn、Cu、Cd的污染，从研究区来看，土壤中重金属元素全量和有效态含量其平均超标倍数为尾矿区>外围区>复垦区，其污染程度为尾矿区>外围区>复垦区；与海南土壤背景值相比，污染程度最严重的是Cd，其次是Pb、Zn，Cu污染最轻。

(2)表层土壤重金属全量与有效态含量的相关性。相关分析显示，总体上，昌化铅锌矿废弃地表层土壤重金属Pb、Zn、Cu、Cd全量与有效态呈极显著正相关关系，但是3个研究区并非都是全量与有效态呈正相关关系。全量虽然是有效态含量的主要控制因子，但是全量与有效态间并不是一一对应的关系。

(3)表层土壤重金属污染评价。通过单因子指数法、内罗梅指数法、地累积指数法和潜在风险对昌化铅锌矿废弃地的表层土壤重金属污染评价对比得出，研究区的污染程度为尾矿区>外围区>复垦区，重金属元素污染程度为Cd>Pb>Cu>Zn，且重金属Pb、Cd污染程度较严重，特别是Cd达到重度污染程度；Zn、Cu的污染程度均较轻。由潜在生态风险评价可知，生态风险贡献者主要为Cd、Pb以及Cu。其中Cd贡献率达到90 %以上，为主要污染源。

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AvailableContentAnalysisandPollutionEvaluationofSoilHeavyMetalsinLead-zincAbandonedMineinChanghua,HainanProvince

ZHENG Fang-fang, YUAN Jian-ping*, WU Dan, YU Tian-hong

(College of Geography and Environment, Hainan Normal University, Hainan Haikou 571158 China)

【Objective】The research was conducted to study characteristics of bioavailable concentrations pollution of heavy metal in the surface soil of Changhua lead and zinc mine. 【Method】56 surface samples in 3 study zones(peripheral zone, reclamation zone and tailing zone) were collected from wasteland soils located at Changhua lead-zine mine, based on total and available heavy metal(Pb, Zn, Cu and Cd )in soils, their correlation of total content with available content was analyzed, and their pollution characteristics by methods of single factor pollution index, Nemerow pollution index, geological accumulation index and potential ecological risk index were assessed. 【Result】(i)The surface soils were polluted by Pb, Zn, Cu, Cd in different degrees, the four heavy metal of overall trend was in order of Cd>Pb>Zn>Cu, average excess multiple of heavy metal of total and available content were peripheral zone>tailing zone>reclamation zone in soils, and their pollution degrees were peripheral zone>tailing zone>reclamation zone from the study zone; (ii) In general Pb, Zn, Cu, Cd of total content and available showed a significant linear correlation, but total and available contents were not a correlation every study zone; (iii)Pollution degrees of study zone were peripheral zone>tailing zone>reclamation zone, the pollutions of heavy metals Pb and Cd were more serious, especially the Cd reached high levels of pollution degree, and the pollution degrees of Zn, Cu were lighter. Contributors of ecological risk were mainly for Cd, Pb and Cu, especially, the contribution of Cd achieved more than 90 %, which was a main source of pollution. 【Conclusion】The results not only reveal the pollution status of heavy metal in the surface soil of the abandoned coal mine, but also could provide scientific guidance for reasonable utilization and ecological recovery.

Lead-zinc mine; Heavy metal; Available content; Analysis and assessment

1001-4829(2017)12-2732-07

10.16213/j.cnki.scjas.2017.12.020

2016-09-20

海南省自然科学基金项目(411102)；海南师范大学研究生创新科研项目(Hsyx2015-33)

郑芳芳(1989-)，女，在读硕士生，主要研究方向为热带海岛地表过程与环境评价，E-mail：1163483225@qq.com，*为通讯作者：袁建平(1973-)，男，博士，副教授，E-mail：20601564@qq.com。

S153.6

A

(责任编辑陈 虹)