污染地块修复原位热脱附技术的研究及应用进展

刘 凯 ，张瑞环 ，王世杰

（1．北京市环境保护科学研究院，北京 100037；2.国家城市环境污染控制工程技术研究中心，北京 100037）

污染地块修复原位热脱附技术的研究及应用进展

刘 凯1，2，张瑞环1，王世杰1

（1．北京市环境保护科学研究院，北京 100037；2.国家城市环境污染控制工程技术研究中心，北京 100037）

原位热脱技术是一种适合污染源或含NAPL相的重污染土壤和地下水的修复方法。本文通过对国内外资料进行调研，从热脱附修复技术发展历程、热脱附系统基本组成、热脱附修复污染地块的关键影响因素、热脱附修复机理、国内外原位热脱附技术相关专利以及典型应用案例等不同角度进行分析讨论，重点从污染地块修复工程应用角度分析其技术可行性，为原位热脱附修复技术发展提供支持。

热脱附；污染地块修复；影响因素；修复机理；解吸动力学

原位热脱附（In situ thermal desorption，ISTD）是一项技术较为成熟有效的原位土壤和地下水修复方法（Gaddipati et al.，2008）[1]，通过直接或间接热交换，将土壤或地下水中的污染介质及其所含的污染物加热至沸点温度，以使其得以挥发、分离或裂解，气态产物通过收集和捕获后进行净化处理[2，3]。原位热脱附技术适合重污染土壤、含NAPL相的污染土壤、以及污染源区域的土壤修复治理，特别适合较难开展异位修复的污染区域（例如，深层土壤、干洗店、居住建筑物地等），对多氯联苯（PCBs）和二恶英[2]、农药（敌敌畏、六六六等）[4]、石油[5]以及硝基苯[6]、多环芳烃（PAHs[7]）、多溴二苯醚（PBDEs[8]）、多氯联苯（PCBs[9]）、二恶英和呋喃（PCDD/Fs[10]）等有机污染土壤取得较好的修复效果，一般不适于含重金属、有机防腐剂、活性氧化剂和还原剂的污染土壤，以及污泥、沉淀物、滤渣的修复。

按照不同的加热方式，原位热脱附技术主要分为电阻加热（Electrical resistive heating，ERH）、热传导加热（Thermal conduction heating，TCH）和蒸汽加热（Steam enhanced extraction，SEE）3种类型，康绍果等对主要原位热脱附修复技术的研究现状进行介绍[11]。不同的热脱附技术对不同的污染物具有选择性，一般情况下，蒸汽热脱附技术对PAHs污染场地处理效果较好，热传导热脱附技术对于含氯以及高沸点的有机污染场地处理效果较好，蒸汽热脱附技术较适合土壤环境渗透性较高的污染区域。

近年来，原位热脱附在污染场地修复中得到了快速发展和应用。原位热脱附修复技术优点在于无需挖掘和运输污染土壤，能够节约修复成本，对低渗透污染区及不均质污染区域具有较强的适用性以及较高的修复效率，但原位热脱附技术的修复周期具有一定的不确定性，实际的处理周期将取决于以下几个因素：（1）场地污染物浓度、污染土壤面积或深度、污染土壤类型等；（2）场地复杂的水文地质条件，土壤中有机物的含量，这些物质会使污染物粘附在土壤上，不会轻易蒸发；（3）修复标准等。

1 原位热脱附修复系统组成

原位热脱附处理主要由土壤加热系统、气体抽提回收系统、废水尾气处理系统、控制系统等部分组成，概念设计图见图1。

图1 原位热脱附处理系统基本组成示意图

（1）加热系统。主要包括供能和加热两部分，不同的加热方式，其供能系统也存在较大差异，例如，ERH加热系统包括电极系统、隔离变压器组成的电力系统、电极周围湿度和盐度保持系统等；TCH系统主要由加热井组成，加热井内有金属的电阻元件，采用陶瓷套用来保护加热元件与外面不锈钢壳之间的接触；SEE加热系统主要由蒸汽注入井和燃气锅炉两部分组成。

（2）气体抽提回收系统。主要作用是保证整个热脱附系统维持相对稳定的液压和气压，由抽提泵和汽水分离组成。针对热脱附技术的特殊性，往往采用多相抽提系统对地下水、气体中颗粒物、蒸汽以及非水相液体统一收集后进行尾气处理。

（3）尾气处理系统。主要包括气液分离、活性炭吸附、热氧化、活性炭再生等部分。抽提出来的气体首先进行换热冷凝处理，如果非水相液态或颗粒物含量偏高、在活性炭吸附之前先要进行油水分离、沉淀和过滤等处理过程。热脱附产生气体中含有的化合物种类多、有机污染物浓度高，活性炭吸附和热氧化过程是剩余尾气主要处理手段。

2 原位热脱附过程的关键影响因素

2.1 热脱附温度

土壤吸附作用包括污染物的土壤-水吸附作用和土壤-气吸附作用。温度对于吸附的影响与污染物自身的性质、土壤类型等相关，通常吸附系数会随温度的升高而降低。在饱和情况下温度从20℃升高至90℃时，TCE的土壤-水吸附系数可下降50%，土壤-气吸附系数将会下降一个数量级，从而增加了热流从土壤固相颗粒表面中转移污染物的能力[12]。

原位热脱附过程一般分为低温（100～350℃）和高温（350～600℃）脱附2个阶段，其中，热脱附是低温阶段污染物去除的主要机制，热解是高温阶段污染物去除的主要机制[13]。众多研究显示，温度显著影响有机物的热脱附过程，较低的加热温度不利于污染物质的去除[14-17]。研究发现[14]在惰性介质下以不同的温度（150～800℃）热处理十六烷污染土壤30 min后土壤中十六烷去除率约为80%～88%，在约300℃下去除效率超过99.9%，证实蒸发/解吸是控制污染物从土壤中去除的主要及机理[18]。土壤中PCBs的残留量随热处理温度的升高而降低，在600℃热处理1 h后PCBs的去除效率为98.0%[15]。实验室研究和现场中试效果证明，高温和停留时间的组合对高沸点污染物（如PCBs、PCDD/Fs）也具有很高的脱除效率[9，10]，大多数污染物在到达抽提井之前已经受热分解[3]，剩余污染物则通过抽提系统被去除。

2.2 热脱附处理时间

原位热脱附修复需要污染场地中土壤或地下水达到目标温度后持续加热一段。在实际操作过程中，加热持续时间因特定的场地而不同，通常取决于初始污染物浓度、目标污染物浓度、目标处理温度、孔隙率、地下水位、地下水渗流速度和补给量、矿物组成、污染物的回收量、以及加热过程的流体提取等因素。一般情况下，挥发性有机物VOCs污染场地加热持续时间为2～12个月，半挥发性有机物SVOCs污染场地加热持续时间为6～12个月。常见热脱附修复技术应用情况及操作条件见表1[2]。

表1 常见应用技术的基本操作条件总结

2.3 土壤质地

不同场地、同一场地不同区域的土壤类型可能存在较大差异，而砂土和粘土的导热系数、热容量相差约三倍，因而热传导过程中粘土层、砂土层和砾石层的升温速率也存在明显差异。研究表明[13]，土壤结构能够显著影响污染物的修复时间和温度，柴油污染的沙质和粉质土壤的修复温度需要至少175℃，而粘土的修复温度至少需要250℃。此外，比表面积、内孔尺寸、物理化学性质等的差异也影响原位热脱附对污染土壤的修复效果，一般情况下，小粒径土壤比大粒径土壤具有更高的污染物热解效率，并且多孔材料污染物解吸相对缓慢[15]。

2.4 热导率及热扩散率

土壤是一种多孔介质，其中除了固相介质颗粒，孔隙中还存有土壤水和土壤气。原位热脱附修复过程中土壤温度升高，实际是热传导和孔隙流体中热对流的综合作用结果，温度上升，热对流增强，土壤热导率也会改变[19]。一般情况，土壤热导率和热扩散率越高，土壤中热量传导越容易、升温越快。一些土壤材料的热性能参数，见表2[2]。土壤的综合热导率和土壤固相颗粒热导率及孔隙流体热导率的关系见公式（1）。

式中：kbulk为土壤综合导率，Wm·k；kparticle为土壤固相颗粒热导率，Wm·k；kfluid为孔隙流体热导率，Wm·k。

2.5 土壤含水率

土壤水分在热脱附过程中起着蒸汽蒸馏、与结合位点的竞争、增加溶解度、促进污染物降解等作用。蒸汽蒸馏主要通过土壤中水的蒸汽挥发去除污染物，美国Wyckoff-Eagle采用原位蒸汽修复木馏油污染场地时发现PAHs溶解度随温度急剧上升[20]。研究发现[21]，含水量为10%的污染土壤吸附的二甲苯量比干土少两个数量级，推测原因是水占据土壤上污染物的结合点位。在研究温度对于有机污染物溶解速率的影响时，发现随温度的升高，有机污染物的溶解性和溶解速率均会增强，PCE的溶解率增加了五倍左右[22]。对于PAHs这样的低挥发性污染物，通过溶解在水相中移除是一种重要的移除方式。热脱附处理五氯酚污染土壤时，在125℃情况下，污染土壤中PCP的残留量随含水量的增加（0～0.6 g/g）而降低，含水量达到一定程度后，PCP的残留量又随着土壤含水量的增加（0.6～1.2 g/g）而增加[23]。在大多数情况下，随着土壤含水量的增加，原位热脱附所需要热能增加，因而增加了处理成本，8%～12%的土壤含水率被认为是污染土壤热脱附的理想参数[24]。

表2 典型材料和流体的热性能

2.6 加热井间距

加热井的空间排布取决于待处理的范围、目标处理温度、加热持续时间、以及地表下水文地质条件等因素。一般情况下，VOCs污染场地的加热井间隔通常为3.66～6.10 m，SVOCs污染场地的加热井间隔为1.83～3.66 m。加热井升温速率以处理区域内最冷的位置计算，为了避免加热材料的过热，加热井的功率输入限制在400 W/ft以下，6.10 m加热井限定向地下输入热量为6～8 kW，9.15 m加热井限定向地下输入热量10～12 kW。常用的热脱附修复技术加热井布设情况见表3[2]。

表3 原位热脱附修复场地案例的加热井布设密度统计表

3 原位热脱附修复机理

3.1 热脱附各阶段环境行为

污染场地热脱附修复的过程主要包括提取阶段、加热阶段、抛光阶段、土壤冷却验收阶段，以原位热脱附处理VOCs过程为例，典型操作阶段见图2[2]。

图2 典型污染场地原位热脱附修复过程中各阶段

（1）提取阶段。用于记录气动控制，并监测污染物的去除效率。

（2）加热阶段。以每立方英尺约300～350 W的线性速率对土壤进行加热，由于温度的梯度变化和加热流体（如蒸汽、空气、水）的对流运动。土壤中的污染物通过沸腾、蒸发、氧化、热解或破坏等过程，经真空抽提井输送到地面进行处理，以除去土壤中的污染物[25]。

（3）抛光阶段。主要是蒸汽产生阶段，空气和水蒸汽的对流作用进一步促进化合物的蒸发和氧化，使污染物浓度降低到目标水平以下。

（4）土壤冷却验收阶段。当土壤温度达到设定目标值后，进行短时间的冷却阶段，蒸汽从地下消除，待场地冷却到可接受的最终温度，进行土壤取样和效果评估。修复效果验收合格，进行设备退场。

3.2 原位热脱附修复技术基本原理

原位热脱附修复技术通过对污染区域（饱和带和非饱和带）加热，促使有机污染物加速移动进入气相或液相，通过气相或液相收集井收集输送至地表进行处理，实现对地下污染区域的快速修复。污染物的主要去除机理包括促使污染物向气相分配提高污染物气相抽出效率、增加NAPL迁移能力提高液相抽出效率以及提高地下污染物反应（水解、热解及氧化降解）速率[26-28]。

3.3 土壤中污染物的热解吸动力学

研究发现原位热脱附过程中污染物去除机理为低温热脱附和高温热解[13]，并且高温热解过程分为直接裂解和水解两部分。热脱附处理五氯酚污染土壤时，在125℃情况下，污染土壤中PCP的残留量随含水量的增加（0～0.6 g/g）而降低，说明热脱附过程中水解也有机污染物去除的一个重要机理[39]。热解吸动力学不仅能反映土壤中污染物的去除效果与时间的关系，也反映了其去除机理，常用的解吸动力学模型为[29]：

其中，X为土壤中吸附质量比例；k为表观解吸速率系数；t为时间；Q为土壤中的浓度；C0为水相中的初始浓度；k为吸附或解吸速率系数；m为常数；D为总扩散常数；k1为抛物线扩散方程常数。公式（3）用来模拟吸附动力学，将式（3）的两面同时除以C0，得到了解吸模型：

3.4 原位热脱附过程中热量传递

（1）能量守恒。原位热脱附能量在地表下能以热传导和热对流的方式传输，一般来说，热对流是具有较高渗透性材料（如砂砾石）的最有效的输送机理，而传导是具有较低渗透性材料（如泥沙和粘土）的主要过程。原位热脱附过程中的能量守恒方程[30-32]见式 6。

式中：λ为土壤热传导系数，W/m·k；c为土壤比热，J/kg·k；p 为土壤密度，kg/m3；W 为化学反应热，J/kg；Q 为源汇项，W/m3。

（2）热传导。在没有流体运动的情况下，通过热传导的能量流由公式7描述：

式中：q"x为x方向的热能通量，W/m2；k为导热系数，W/m·k；dT/dx为 x方向的温度梯度，k/m。

（3）温度分布模型

对于多井电加热的温度场，其在平面上任意一点的温度场等于多井在这一点的温度之和，故有多井电加热温度场的数学模型为：

此模型的计算需要用到温度叠加，只需知道多井的数量、布井方式以及井距，利用编程软件对多井的温度进行叠加即可算出多井电加热温度场分布。

3.5 热脱附前后土壤特性的变化

热脱附技术的修复温度普遍为100～600℃，高温条件可能影响土壤的理化性质和生态特性。研究表明，热处理后土壤表面积和孔隙度均发生了变化，造成土壤中酶活性的减弱[33，34]。经热脱附修复的多环芳烃污染土壤，土壤有机组成、结构均发生改变[35]。Yi等[36]评估了低温热脱附处理对石油烃污染土壤生态特性的影响，结果表明，低温热脱附处理后，土壤颜色、微生物数量、脱氢酶活性均发生变化。Dazy等[37]在对焦化厂污染土壤在500℃热解吸处理1 h后，通过植物多物种实验发现，热解吸处理后土壤生态功能基本恢复。

4 原位热脱附修复技术国外应用

4.1 国内外发明专利

原位热脱附技术因其无需挖掘土壤、污染物去除效率高等优点，近年来在污染地块修复应用日益广泛，国内外相关发明专利也越多。在上世纪80、90年代，国外就已经进行了污染场地表面土壤原位热脱附系统的发明[38，39]，例如，加热毯在碳氢化合物污染土壤中的应用[40]，太阳能原位热脱附装置的研发[41]等相继出现。20世纪初，有关热脱附系统中加热元件[42，43]、低成本和自动调节加热器[44]、电阻加热地下土壤[45]、原位加热结合双相真空抽吸[46]等土壤修复装置和方法的研发使得热脱附工程应用得以拓展。近年来，关于在电加热修复过程中氧化剂应用[47]，污染土壤电动态原位浸出修复的装置的研发[48]，以及地下水和土壤恢复的现代可持续修复的系统和方法[49]、原位热脱附过程的研究等[50]使热脱附的技术发展完善。专利检索结果显示，中国已有超过13个原位热脱附的设备和方法获得专利[51，52]，但大多停留在设计研发阶段，距离设备商业化应用还具有较大差距。

4.2 原位热脱附国内外应用典型案例

1982-2011年美国31个超级基金污染地块修复采用原位热脱附技术[53]，例如，美国科罗拉多州丹佛市洛基山兵工厂采用原位热脱附技术修复有机农药和除草剂场地，该系统共有266个热井，覆盖面积为7 194平方英尺，运行85天后，修复目标要求达到90%以上的污染物去除率。美国密苏里州开普吉拉多的密苏里电机厂超级场地，采用原位热脱附技术修复PCBs污染土壤，经过42天的热脱附处理后，土壤中PCBs的浓度低于2 mg/kg。加拿大安大略省有机污染土壤采用原位热脱附与土壤蒸汽萃取相结合修复技术，经过84天的修复工作，地下水污染物减少了98%。中国原位热脱附修复技术研究和应用起步较晚，尚未有已经完成验收的污染地块修复案例，目前，仅苏州溶剂厂污染地块正在采样电阻加热原位热脱附技术和燃气原位热脱附技术进行治理修复。

4.3 原位热脱附修复工程的运行管理

原位热脱附修复过程的检测主要分为运行参数检测、修复效果检测、环境检测3部分。

（1）运行参数检测。原位热脱附修复过程中需要针对温度、不同介质中污染物浓度、以及压力等参数进行检测：a.在原位热脱附过程的初期，通过在电极或者加热井中心位置、以及一些升温较为困难的区域布置温度探头，以评估能量是否稳定投入；b.由于热处理过程是一个复杂的物理化学过程，当温度持续上升达到污染物沸点后，污染物及副产物挥发，并达到气体抽提回收率峰值，应对抽提气体、土壤和地下水中污染物类型和浓度进行检测；c.当热处理土壤达到指定温度后，除了持续检测温度外，还需要对整个系统在高温情况下的气压和液压进行监测，以保证系统的稳定性和安全性。

（2）修复效果检测。对原位热脱附过程产生的污染物回收率需要进行定量和定性的分析，地下水和抽提气体中污染物的浓度也需要现场取样分析以及定期送样进行定量和定性的分析。

（3）环境检测。在热脱附过程中大量的VOCs和水汽挥发出来，因此，需要对修复场地内的大气和废水的有组织和无组织排放进行检测。

5 结论和展望

热脱附技术作为一种物理修复方法，具有污染物处理范围宽、处理速率高、设备可移动、修复后土壤可再利用等优点，特别是对于PCBs这类含氯有机物，非氧化燃烧的处理方式可以显著减少二恶英的生成。自1985年美国EPA首次将该技术采纳为一项可行的土壤环境修复技术起，已经被广泛应用于国外处理挥发性和半挥发性有机污染物的土壤、污泥、沉淀物、滤渣等污染场地的修复。另外，热脱附技术对于处理意外泄漏、倾倒而发生的突发性土壤污染事故具有较好的修复效果。

目前中国原位热脱附技术修复污染土壤研究和工程应用刚起步，尚存在设备研发慢、设备成本高、修复运行费用高等问题。此外，对不同污染物热脱附修复技术研究不够，设计参数不当导致其他副产物的产生，特别是含氯有机物的处理过程中会产生二恶英。上述问题需要国内产学研团队加强多学科交叉融合，团结协作以共同解决。

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[52]于 颖，邵子婴，刘 靓，等.2017.热强化气相抽提法修复半挥发性石油烃污染土壤的影响因素.环境工程学报，11（4）：2 522-2 527.

[53]张 攀，高彦征，孔火良.2012.污染土壤中硝基苯热脱附研究.土壤，44（5）：801-806.

Development and application of in situ thermal desorption for the remediation of contaminated sites

LIU Kai1，2，ZHANG Rui-huan1，WANG Shi-jie1

（1.Beijing Municipal Research Institute of Environmental Protection， Beijing 100037；2.National Engineering Research Centre of Urban Environmental Pollution Control， Beijing 100037）

In situ thermal desorption （ISTD）is a kind of suitable remediation technologies for the heavily contaminated site of polluting resources or NAPL in soil and groundwater.This paper focuses on introduction to ISTD development course，basic compositions of ISTD system，critical influencing factors of remediation with ISTD technology，ISTD remediation mechanism，domestic and international patents of ISTD technology and supporting equipment，typical application case studies and other perspectives.Based on the research of ISTD technology，this paper also emphasizes application feasibility and provides technology support.

insitu thermal desorption；site remedition；influencing factors；remediaiton mechnism；desorption kinetics

X53 文献标识码：B

1009－1785(2017)12-0031-07

北京科委重大项目（D161100004716002），中央财政资金项目“土壤污染防治技术研发与示范”。

2017-11-25

襄矿瑞恒化工60万t/a PVC二期项目正在试生产

投资236.7亿元的潞安高硫煤清洁利用油化电热一体化示范项目转入试运行阶段，投资23亿元的襄矿瑞恒化工年产60万t/a聚氯乙烯二期项目正在进行试生产，投资3.9亿元的文王大道竣工通车，投资3亿元的热电联产二线集中供热工程投入使用……襄垣县快速推进一批重大项目建设，涉及工业、农业、城建、交通、民生等方面20项重点工程胜利竣工。其中，襄矿集团瑞恒化工60万t/a聚氯乙烯二期项目，位于襄垣富阳循环经济工业区，项目设计产能40万t/a聚氯乙烯、40万t/a烧碱，项目概算总投资23亿元，工程总占地991亩，于2012年5月开工建设。该项目投产达效后，年可新增产值近35亿元，利税6.5亿元，新增劳动就业一千两百余人。