紫色土坡耕地裂隙潜流的产流机理与胶体颗粒迁移

张 维, 唐翔宇, 鲜青松

1.重庆工商大学旅游与国土资源学院， 重庆 400067 2.中国科学院水利部成都山地灾害与环境研究所， 山地表生过程与生态调控重点实验室， 四川 成都 610041 3.中国科学院大学， 北京 100049

紫色土坡耕地裂隙潜流的产流机理与胶体颗粒迁移

张 维1, 唐翔宇2*, 鲜青松2,3

1.重庆工商大学旅游与国土资源学院， 重庆 400067 2.中国科学院水利部成都山地灾害与环境研究所， 山地表生过程与生态调控重点实验室， 四川 成都 610041 3.中国科学院大学， 北京 100049

土壤胶体是坡耕地农化物质迁移的主要载体. 借助18O(氧同位素)示踪技术，探索了2014年8月29日和9月10日两场降雨下大型紫色土坡耕地(1 500 m2)裂隙潜流产流的水源来源及过程特征，并耦合了胶体颗粒释放与迁移机理的研究. 结果表明，裂隙潜流及胶体迁移的水文过程线均总体呈快速上升和长拖尾的特征. 随裂隙潜流产流开始，雨水对潜流的贡献逐渐增大，并在流量快速上升段支配裂隙潜流产流，而潜流流量峰值前及退水阶段，土壤前期可动水是潜流的主要产流来源. 两场降雨下裂隙潜流中胶体颗粒浓度介于0.60～6.85 mgL之间，平均值分别为1.58和2.31 mgL，水浴超声后胶体颗粒浓度平均值分别为原样的2.15和1.81倍. 胶体颗粒迁移速率比产流速率快(>30 min)，表明胶体辅助坡地农化物质迁移的潜力较大. 对于长历时小降雨事件，潜流中胶体的迁移动态受潜流水化学因素〔如ρ(DOC)、ρ(Mg2+)和EC(电导率)〕支配，而强降雨事件下，潜流中胶体颗粒浓度还与潜流流量呈极显著负相关(R2>0.5). 此外，坡地内部产流方式(横向及垂向)对裂隙潜流中胶体颗粒的迁移通量有重要影响. 研究显示，裂隙潜流产流过程线结合土水势、18O及水化学指标的动态变化，能够全面揭示裂隙潜流产流的阶段特征以及胶体颗粒释放与迁移的机理，对于进一步研究胶体对磷、有机农药等憎水性农化物的辅助运移特征有重要意义.

裂隙潜流； 产流； 胶体； 紫色土

坡耕地是长江上游重要的耕地资源之一，但不合理的开垦以及该地区雨季集中大雨的耦合导致坡耕地水土流失问题突出. 紫色土中富含的大孔隙、介孔以及泥岩中普遍发育的微细裂隙是紫色土坡耕地产流和污染物迁移的主要通道. 土壤大孔隙和介孔通常指的是在土水势为0～-10及-10～-100 cm时储水的孔隙[1]. 大量研究证实，紫色土坡耕地是长江上游及其支流侵蚀产沙与农业非点源污染的主要来源，对上游尤其是三峡库区的水环境与水生态安全构成严重威胁[2-4].

已有的紫色土坡耕地产流的研究集中在对不同径流结果的特征分析及影响因素的探索. 降雨坡地特性及耕作管理方式对紫色土坡耕地产流形式及污染物协同迁移有重要影响[5-7]. 但产流机理及径流水源来源的研究则鲜有报道. 稳定性氢氧同位素能够反映雨水入渗及产流信息. 相对于小流域，坡耕地更小的空间异质性更有利于氢氧同位素示踪技术在坡耕地水文过程的应用[8]. 王超[9]通过18O对紫色土坡耕地径流水源的示踪研究表明，紫色土坡耕地以地面下径流为主，是雨水与土壤前期可动水混合产流的结果. 但产流过程仍需要结合其他指标进行全面描述. 不同水源的化学特性及污染物含量差异较大，进而导致坡耕地污染物的协同迁移输出产生差异. 泥沙以及氮磷等农业非点源污染物是文献中广泛报道的紫色土坡耕地输出物质[10-12]，胶体颗粒的迁移缺乏关注. 土壤胶体是多种污染物迁移的载体，对农化物质如氮、磷、农药等具有较强的辅助运移能力[13-14]，同时生物胶体(细菌、病毒)本身就是污染物，对浅层地下水环境安全构成威胁. 胶体迁移的研究集中在柱试验尺度人工合成胶体的迁移理论与模型拟合方面[15]，坡地尺度自然胶体的迁移尤其是与产流过程的结合缺乏报道. 紫色土具有较高的颗粒分散性，为坡耕地提供大量的自然胶体来源. 因此，该研究以紫色土坡耕地(1 500 m2)为对象，基于18O示踪并结合其他化学指标的动态变化，探索裂隙潜流产流机理，同时耦合产流过程中土壤胶体颗粒的释放与迁移机理的研究，对于进一步揭示胶体辅助污染物运移机制及流域水环境保护有重要意义.

1 材料与方法

1.1 研究区概况

研究区位于四川省盐亭县林山乡截流小流域(31°16′N、105°28′E)，属中亚热带季风气候，多年(1981—2006年)平均降水量为826 mm，夏季降雨占65.5%[16]. 坡耕地是流域内最主要的土地利用类型(>40%)，以10° 以下的缓坡为主. 流域内土壤主要包括石灰性紫色土及水稻土.

1.2 研究方法

1.2.1紫色土坡耕地原位监测系统

选取流域内一块典型的紫色土坡耕地(见图1)为研究对象. 该坡地平均坡度为7°，与流域内自然分布的坡耕地类似. 紫色土为泥岩快速风化形成的幼年土，pH为8.3，w(有机质)平均值为8.75 gkg，w(砂砾)、w(粉粒)、w(黏粒)分别为27.1%、51.6%及22.3%. 紫色泥岩的容重介于2.0～3.0 gcm3之间，孔隙度>10%，微细裂隙普遍发育.

图1 紫色土坡耕地监测示意Fig.1 Sketch map of the monitored sloping farmland

坡耕地四周浇筑水泥墙隔绝外来水源，中部外围安装翻斗式雨量筒(分辨率0.1 mm). 坡地中部中线位置安装张力计测定土水势，深度分别为15 cm(耕作层)、45 cm(近土岩界面). 坡地下方的横截面设置裂隙潜流收集槽，并通过导流管引入定制的流量翻斗. 观测发现，泥岩与砂岩界面的裂隙潜流产流最频繁，流量最多. 因此，重点关注裂隙潜流的产流过程及胶体迁移的特征. 雨量筒、张力计以及流量翻斗均连线至数采系统(CR1000，Campbell，USA)实现数据的自动采集与记录.

1.2.2样品采集及分析

次降雨雨水的采集方法同文献[9]. 对于裂隙潜流，从降雨开始于导流管末端人工采样. 径流水文过程上升段，采样间隔为15 min，退水段则为30或60 min. 该研究采集了2014年8月26日及9月10日两次降雨事件下的雨水及裂隙潜流样品.

雨水样品经0.45 μm滤膜过滤后用液态水同位素分析仪(i2120,Picarro Inc.,USA)测定18O的水平(以δ18O表示)，测定精度为0.1‰. 以阶段性降水量的δ18O加权均值作为次降雨的δ18O值，即：

(1)

式中：Ri为阶段性(30 min)降水量，mm；δi为相应雨水的δ18O值，‰；n为雨水样品个数.

对于潜流样品，采用复合酸度计(SensIon+MM150，USA)测定水样pH及EC(电导率). 胶体颗粒浓度采用紫外-可见分光光度计(Tu-1810，China)于400 nm下比色测定. 潜流样品水浴超声振荡(100 W)2 min后再一次测定胶体颗粒浓度. 胶体颗粒的数量通过式(2)估算[17]：

Nc=6Mπd3ρ

(2)

式中：Nc为单位体积水样中胶体颗粒数量，L-1；M为胶体颗粒质量浓度，mgL；d为胶体颗粒当量粒径，该研究采用2 μm；ρ为胶体颗粒密度，黏土矿物为2.60 kgcm. 水样经0.45 μm滤膜过滤后用流动分析仪(Auto Analyzer 3，Germany)测定ρ(DOC)(DOC为溶解性有机碳)，用离子色谱(ICS-900，USA)测定ρ(Ca2+)和ρ(Mg2+).

2 结果与分析

2.1 裂隙潜流产流特征

该研究监测了两场不同雨型(见表1)下坡耕地裂隙潜流与胶体迁移的过程变化.

表1 降雨事件特征描述

2014年8月26日降雨前，裂隙潜流背景流量仅为0.10 Lmin(见图2)，潜流响应时间约为1.5 h. 此后，潜流流量逐渐上升并于降雨结束后达到峰值(2.24 Lmin). 降雨开始至Imax(最大雨强，图2虚线标注)，坡地中部耕作层和近土岩界面层的土水势分别维持在-240及-780 cm，土壤大孔及介孔均处于排空状态.Imax出现至降雨接近结束时，耕作层土水势迅速升至-11 cm，而近土岩界面层土水势保持稳定，表明浅层土壤中介孔成为产流的主要通道，且坡地入渗以横向的水平迁移为主. 降雨结束后潜流峰值及退水初期，耕作层土水势逐渐降低，而近土岩界面土水势由-780 cm快速升至-31 cm，表明此时裂隙潜流的补给主要为垂向的入渗水流，并且土壤介孔是主要的入渗通道.

注： 虚线表示该日降雨Imax出现的时间.图2 2014年8月26日降雨下裂隙潜流产流及胶体颗粒迁移特征Fig.2 Characteristics of fracture flow generation and colloid transport following the rain event on August 26th,2014

2014年9月10日降雨是夏季典型的短历时较强降雨事件(见表1). 裂隙潜流响应时间约为30 min(见图3)，流量迅速上升至峰值(7.66 Lmin). 流量快速上升段，耕作层和近土岩界面层土水势交替保持在-8 cm. 此时，大孔隙部分充满水，同时，土壤介孔也成为产流通道，因而潜流流量增长速率较快. 而在退水段，两个层次土水势均低于-15 cm，仅介孔参与产流，导致退水过程相对较慢而呈现长拖尾特征. 退水段浅层和深层土水势降低趋势较一致，表明该次降雨事件下土层中产流以垂向迁移为主，可归结为入渗水流以活塞流的形式向下趋替土壤前期可动水的运移，这与该阶段潜流δ18O值的缓慢上升相对应. 两次降雨下坡地产流方式的差异可能与降雨特性及坡地前期干旱情况有关. ZHAO等[18]在该地区的的研究也证实前期湿润以及高强度降雨有利于活塞流的产生.

9月10日降雨Imax(图3虚线标注)作用下，潜流EC由621 μScm快速降至最小值(491 μScm)，δ18O值也出现类似情况，但δ18O最小值滞后EC最小值30 min. 潜流δ18O值快速向雨水值δ18O(-16.99‰)迫近过程中，雨水对产流的贡献越来越大并支配流量增长速率最快阶段潜流的产流. 结合该阶段土水势的变化，可以推断，在大孔隙部分充满水、介孔几乎全部充满水且孔隙表面存在连续水膜的情况下，雨水可能绕过土壤基质，优先通过大孔隙入渗，并经过岩石裂隙快速形成裂隙潜流. 与前一场降雨响应不同的是，潜流ρ(DOC)出现了两个较明显的浓度峰.ρ(DOC)最大值(3.45 mgL)出现在裂隙潜流流量快速上升段，为土壤大孔及介孔内壁有机碳溶出的结果. 而在退水过程中段，ρ(DOC)出现一个次峰(2.46 mgL)，可推断为由慢速排水的介孔内壁及基质中有机碳溶出迁移引起. 因此，产流水文过程线结合土水势、产流的δ18O值及水化学指标〔如ρ(DOC)、EC〕的动态变化，能够全面揭示坡耕地裂隙潜流产流的机理，进而有助于分析坡耕地农化物质的阶段性迁移输出特征.

2.2 裂隙潜流中胶体迁移特征

胶体颗粒浓度及数量变化如表2所示. 由表2可见，潜流中胶体颗粒浓度介于0.60～6.85 mgL之间，呈中等程度变异〔Cv(变异系数)>0.5〕，与土层、岩层的空间异质性及降雨强度的变化有关. 胶体颗粒数量浓度介于5.51×107～6.29×108L-1之间，比文献[19]中报道的其他裂隙潜流中相应值低2～3个数量级.

注：虚线表示该日降雨Imax出现的时间.图3 2014年9月10日降雨下裂隙潜流产流及胶体颗粒迁移特征Fig.3 Characteristics of fracture flow generation and colloid transport following the rain event on September 10th,2014

降雨时间胶体颗粒浓度∕(mg∕L)最大值最小值平均值标准差Cv胶体颗粒数量浓度∕(107L-1)最大值最小值2014-08-264.580.601.580.8770.55342.15.512014-09-106.850.722.311.3160.56962.96.61

从图2、3可见，潜流产流开始至流量初始快速上升段，胶体颗粒浓度快速增至峰值，此后呈快速降低和长拖尾的变化特征.2014年8月26日降雨前，潜流中胶体颗粒背景值为0.65 mgL. 随着产流进行，胶体颗粒浓度迅速上升并在Imax后达到峰值(4.58 mgL)，为背景浓度的7倍. 此后胶体颗粒浓度快速降低，但在降雨次峰作用下出现一个小峰(3.03 mgL).9月10日降雨过程两次明显较大降雨强度出现后，潜流中胶体颗粒浓度分别达到2.82和6.85 mgL. 因此，降雨强度及其分配对裂隙潜流中胶体颗粒的迁移输出动态有重要影响. 此外，胶体颗粒浓度的高值区主要分布在潜流初始响应流量较低段. 两场降雨潜流中胶体颗粒浓度峰均超前潜流流量峰>3 h，表明胶体颗粒迁移速率比潜流产流速率快. 其他学者通过柱试验也普遍证实了胶体颗粒比水流运动具有更早的穿透时间[20-22].

裂隙潜流样品超声振荡前后胶体颗粒浓度的变化如图4所示. 超声振荡后胶体颗粒的浓度均有所增加，两场降雨潜流样品CaCb(超声振荡后的胶体颗粒浓度原样品中胶体颗粒浓度)的平均值分别为2.15和1.81. 一方面，土壤中的胶体颗粒可能因胶结物(如碳酸盐、赤铁矿)的黏结作用以聚合物的形式存在[23]. 另一方面，潜流中ρ(Ca2+)远高于紫色土胶体的临界絮凝浓度(24 mgL)[1]，利于胶体聚合物和分散的胶体颗粒交互团聚形成更大的颗粒而沉降[24]. 超声振荡可能破坏胶体间的物理黏结状态，导致因沉降的大颗粒的解体并重新分散悬浮在水中，进而增加胶体颗粒的浓度.

图4 超声振荡后胶体颗粒浓度相对原样中浓度的变化Fig.4 Relative variations of colloid concentration before and after ultrasound vibration

3 讨论

土壤胶体的释放主要与固液界面作用力的变化有关. 界面引力包括水化力、范德华力以及化学键约束力等，界面斥力主要包括静电斥力. 此外，还有渗流的水力剪切力对胶体颗粒的作用. 只有当静电斥力与剪切力的合力矩大于引力的合力矩时，胶体颗粒才可能从土壤表面释放进而迁移[15,25]. 渗流的化学特征变化可能引起胶体表面化学特性的变化，进而影响胶体释放. 表3列出了潜流中胶体颗粒浓度与水力学及水化学指标的相关分析结果.

表3 裂隙潜流中胶体颗粒浓度与水力学及水化学指标的皮尔逊相关系数

注： ** 表示相关性在0.01水平上显著(双尾检验).

由表3可见，对于8月26日的长历时小雨，潜流中胶体颗粒浓度与流量不存在相关性；而9月10日短历时较强降雨下，二者呈极显著负相关. 对于水化学指标，胶体颗粒浓度与EC及ρ(Mg2+)均呈极显著负相关，而与ρ(DOC)呈极显著正相关，这与该地区井水中的研究结果[26]类似. 一方面，潜流响应初始阶段，水力剪切力增加. 另一方面，EC和ρ(Mg2+)的降低会导致胶体颗粒的扩散双电层的扩张，进而增加孔隙内壁与分散的胶体颗粒间的排斥能阻，促进胶体颗粒的释放[15,27-28]. 同时，ρ(DOC)的增加可能导致更多的有机物大分子吸附在胶体颗粒表面，增强表面负电荷[29]，进而增大固液界面的静电斥力. 因此，水力剪切力以及静电斥力的合力矩增大，超过引力的合力矩，从而导致土壤胶体的释放. 但裂隙潜流流量对大雨强的响应具有一定滞后作用. 此外，降雨前坡耕地土壤中分散的易迁移胶体颗粒是有限的[30]. 在产流初始阶段孔隙内壁易迁移胶体颗粒快速耗尽情况下，胶体的补给主要依赖于土壤基质内部分散的胶体颗粒向孔隙表面的慢速扩散[31]，从而导致流量峰值及退水段胶体颗粒浓度较低且长拖尾的现象. 因此，对于长历时小降雨事件，胶体颗粒的释放与迁移受潜流水力学特性的影响有限，而主要与水化学性质变化有关. 相反，短历时的较强降雨事件下，潜流中胶体颗粒的迁移是水力学和水化学因素共同作用的结果.

4 结论

a) 裂隙潜流产流初期，雨水对潜流贡献逐渐增大并在流量快速上升段支配裂隙潜流产流，而潜流峰值及退水段，土壤前期可动水是潜流的主要来源.

b) 潜流中胶体颗粒迁移速率比产流速率快(>30 min)，胶体颗粒浓度介于0.60～6.85 mgL之间，呈中等程度变异(Cv>0.5). 水浴超声能引起胶体颗粒浓度增加，胶体团聚程度较高.

c) 强降雨下，胶体颗粒浓度与潜流流量、EC及ρ(Mg2+)呈极显著负相关(R2>0.5)，与ρ(DOC)极显著正相关(R2>0.6). 而长历时小降雨事件下，胶体的迁移动态受潜流水化学因素支配.

d) 裂隙潜流产流过程线结合土水势、产流的18O及水化学指标〔如ρ(DOC)、EC〕的动态变化，能够全面揭示裂隙潜流产流的阶段特征以及胶体颗粒释放与迁移的机理，有助于进一步研究胶体对磷、有机农药等憎水性农化物的辅助运移特征.

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MechanismsofFractureFlowGenerationandColloidTransportinaPurpleSoilSlopingFarmland

ZHANG Wei1, TANG Xiangyu2*, XIAN Qingsong2,3

1.School of Tourism and Land Resource, Chongqing Technology and Business University, Chongqing 400067, China2.Key Laboratory of Mountain Surface Processes and Ecological Regulation, Institute of Mountain Hazards and Environment, Chinese Academy of Sciences, Chengdu 610041, China3.University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

Soil colloids mobilized from a sloping farmland during the flow process can act as a carrier of agricultural chemicals. On a purple soil sloping farmland (1500 m2) in Sichuan Basin, fracture flow water sources were identified using the18O tracing technique, and the dynamics of colloid transport were explored for two rain events on August 29thand September 10th, 2014. The results showed that, in response to the rain events, both hydrograph and colloid concentrations of fracture flow showed a pattern of early rapid rising to a peak followed by slow decrease with a long tail. Rainwater′s contribution to flow increased at the early stage of fracture flow, while pre-event mobile soil water appeared to be the main water source of fracture flow at peak flow discharge and the receding stage. Colloid concentration in the fracture flow varied from 0.60 to 6.85 mgL, with average concentrations of 1.58 and 2.31 mgL, respectively, during the two events. Ultrasonic dispersion treatment of the water samples resulted in an average increase of colloid concentration of 1.15 and 0.81 times for the two rain events, indicating a high degree of the aggregation of mobilized colloids. For small rain events of long duration, fracture flow chemistry (e.g.ρ(DOC),ρ(Mg2+) and EC) dominated colloid transport dynamics;however, for the heavy storms, fracture flow rate also had a strong influence on colloid transport (R2>0.5). In addition, soil water movement pattern (laterally or downward) affected the discharge of colloid from the sloping farmland. The combined use of fracture flow hydrograph′s response to soil water potential dynamics,18O and conservative flow tracers is an effective way to reveal the in-depth mechanisms of fracture flow generation and colloid transport, and to support the quantification of colloid-facilitated transport of agricultural chemicals (e.g., phosphorus and pesticides).

fracture flow; flow generation; colloid; purple soil

2017-03-23

2017-09-07

国家自然科学基金项目(41601539，41471268)

张维(1987-)，男，重庆人，讲师，博士，主要从事环境科学与污染物水文学研究，zw512119@163.com.

*责任作者，唐翔宇(1972-)，男，福建莆田人，研究员，博士，主要从事环境科学研究，xytang@imde.ac.cn

张维,唐翔宇,鲜青松.紫色土坡耕地裂隙潜流的产流机理与胶体颗粒迁移[J].环境科学研究,2017,30(12):1919-1926.

ZHANG Wei,TANG Xiangyu,XIAN Qingsong.Mechanisms of fracture flow generation and colloid transport in a purple soil sloping farmland[J].Research of Environmental Sciences,2017,30(12):1919-1926.

P345

1001-6929(2017)12-1919-08

A

10.13198j.issn.1001-6929.2017.03.37