典型设施蔬菜基地重金属的累积特征及风险评估

徐笠，陆安祥，田晓琴，何洪巨，殷敬伟



典型设施蔬菜基地重金属的累积特征及风险评估

徐笠1，陆安祥1，田晓琴1，何洪巨2，殷敬伟1

（1北京市农林科学院北京农业质量标准与检测技术研究中心/农产品产地环境监测北京市重点实验室，北京100097；2北京市农林科学院蔬菜研究中心，北京100097）

以北京市设施蔬菜基地为例，研究重金属的累积特征及其健康风险，明确不同重金属在土壤-蔬菜系统中的迁移特征，为蔬菜质量安全和设施蔬菜结构优化提供参考依据。采集北京市9个典型设施蔬菜基地的148个土壤和96个蔬菜样品，分析土壤和蔬菜样品中As、Cd、Cr、Hg和Pb 5种重金属的统计特征及在土壤-蔬菜系统中迁移系数，并结合美国环保署（US EPA）推荐采用的健康风险评价模型，评价由于蔬菜摄入导致的成人和儿童的健康风险。设施蔬菜基地土壤中As、Cd、Cr、Hg和Pb的平均含量分别为9.43、0.18、64.4、0.11和21.6 mg·kg-1。设施蔬菜基地蔬菜中As、Cd、Cr、Hg和Pb的平均含量分别为0.0478、0.0391、0.2785、0.0014和0.0454 mg·kg-1。总体上，蔬菜设施基地5种重金属在土壤-蔬菜中迁移能力顺序为：Cd＞Hg＞Cr＞As＞Pb。5种重金属造成的目标危害系数大小依次为：Cd＞Pb＞Hg＞As＞Cr。所有蔬菜样品中单一重金属的目标危害系数均小于1，表明单一重金属没有明显的负面影响。本研究所选设施蔬菜基地的土壤重金属（As、Cd、Cr和Hg）存在积累趋势，须重视健康风险。

土壤；设施蔬菜；重金属；健康风险

0 引言

【研究意义】蔬菜中含有大量的人体必需物质，如矿物质、维生素等，是人类每天日常饮食中必不可少的食物之一，其质量的优劣直接关系到中国的“菜篮子”安全及人们的身体健康[1-2]。近年来，中国设施蔬菜生产发展迅速，生产规模不断扩大，已经成为中国蔬菜生产的主要方式[3-4]。截止2013年，北京市设施蔬菜播种面积已高达39 809 hm2。由于设施蔬菜生产具有农资产品投入量大、复种指数高、无雨水淋洗、温度高及人为活动影响强烈的特点，引发了许多的环境问题[5-6]。比如，设施蔬菜基地中土壤和蔬菜中重金属的累积以及由此导致的健康风险问题[7]。随着公众健康风险意识的增强，蔬菜基地中重金属的累积特征及相应产生的健康风险将成为国内外的研究热点[8-9]。【前人研究进展】北京作为中国经济最发达地区之一，且由于其特殊的首都地位，对该地区的土壤和农作物中重金属的研究分析一直是个热点。HUO等[10]通过空间自相关性分析研究了北京农田土壤重金属的空间分布特征。XU等[11]研究了土地利用类型、土壤类型以及城市化过程等因素对北京近郊农田土壤重金属累积的影响。杨军等[12]研究了污水灌溉对土壤和粮食作物重金属积累的影响。陆安祥等[13]对北京市农田土壤中重金属含量2005—2009年间的变化趋势进行了深入研究。陈煌等[14]对北京市蔬菜重金属信息系统进行过系统研究。【本研究切入点】上述研究从不同方面研究了北京农田土壤以及蔬菜中重金属污染状况，基本明确了农田土壤中重金属的空间分布特征；研究了不同类型农田土壤重金属的累积特征，揭示了北京市农田土壤中重金属含量的变化趋势，阐明了部分裸地蔬菜和市售蔬菜重金属的累积特征和健康风险。然而专门针对北京市设施蔬菜基地重金属的累积特征及风险评估的系统研究仍缺乏。【拟解决的关键问题】全面了解北京市设施蔬菜基地土壤和蔬菜中重金属的含量状况，明确不同重金属在土壤-蔬菜系统的迁移特征和评估蔬菜重金属的健康风险。

1 材料与方法

1.1 研究区的基本情况

北京市位于华北平原的西北部（E115.43°—115.97°，N40.19°—40.50°），总面积为1.64×104km2。地势从西北向东南呈山地、丘陵、岗台、冲积平原的有序排列[15]。海拔高度10—2 303 m，属于温带半湿润大陆性季风气候，年平均气温11.8℃，年平均降水量440—640 mm，多集中在7、8月份。北京的设施蔬菜生产基地主要位于其平原区，土壤的成土母质为各类岩石分化物和第四纪疏松沉积物两大类，土壤类型主要是潮土（fluvo-aquicsoil）和褐土（cinnamon soil）。

1.2 采样与分析

根据北京市设施蔬菜基地的综合分布情况，结合样品获取的难易程度，于2013年在昌平、大兴、房山和延庆等地区选择9个设施蔬菜基地，共采集148个土壤样品和96个蔬菜样品，一共采集了15种蔬菜（每种蔬菜至少3个样品）（图1、表1）。划定10 m×10 m的采样区，取其4个顶点和中心处的0—20 cm表层土壤，现场混匀后从中选择1.0 kg为该采样点的样品。土壤样品在室内风干、研磨、过 100目筛，密封、干燥保存。蔬菜先用自来水冲洗干净，再用去离子水洗3次，然后用滤纸吸干表面水珠后称取一定质量在100℃下烘至恒重，测定含水量。并将烘干蔬菜样研磨，密封保存。为防止样品污染，采样、样品保存和处理过程中避免使用金属制品。土壤样品中重金属As和Hg采用王水消解，原子荧光法测定；重金属 Cr、Pb 和 Cd 采用盐酸-硝酸-氢氟酸消解，火焰原子吸收法和石墨炉原子吸收法测定。蔬菜中铅的测定依据标准GB 5009.12—2010，镉的测定依据标准GB/T 5009.15—2003，铬的测定依据标准GB/T 5009.123—2003，汞的测定依据标准GB/T 5009.17—2003，砷的测定依据标准GB/T 5009.11—2003。所有试验用品均经稀酸和王水浸泡，减少器皿对重金属的吸附，试验用水均为去离子超纯水。每批样品各有3个空白样品和标准物质（GSS-1和GSB-5）与样品同步分析。土壤中Cr、Pb、As、Cd和Hg的回收率分别为101%—105%、92%—98%、101%—103%、98%—103%和95%—98%；蔬菜中Cr、Pb、As、Cd和Hg的回收率分别为96%—107%、95%—105%、93%—101%、96%—111%和93%—99%。

图1 设施蔬菜基地的空间分布图

表1 设施蔬菜基地及样品信息

1.3 重金属在土壤-蔬菜中的迁移系数

重金属在土壤-蔬菜中的迁移系数（transfer factor，TF）是指蔬菜可食部分重金属含量与土壤中重金属含量的比值，它可以大致反映蔬菜在相同土壤重金属含量条件下对重金属的吸收能力[16]。迁移系数值越小，表明蔬菜吸收重金属的能力越差，抗土壤重金属污染的能力则越强。相应的计算公式为：

TF=C蔬菜/ C土壤

式中，C蔬菜和C土壤分别为蔬菜和土壤中的重金属含量。

1.4 健康风险评价方法

目标危险系数（target hazard quotient，THQ）是由美国环保署（US EPA）推荐采用的健康风险评价模型[17-18]。THQ 是以污染物暴露剂量与参考剂量的比值来表征非致癌风险水平，如果比值超过安全基准值1.0，说明该污染物对人体具有潜在健康风险，THQ计算模型可以表示为：

式中，EF为暴露频率（d·a-1，本研究为365）；ED为暴露年限（a），成人和儿童分别为70年和6年；VI为每日蔬菜平均摄入量，成人和儿童的摄入量分别为0.345 kg和0.233 kg；MC为不同蔬菜中重金属的平均含量；BW为中国成人和儿童的平均体重（成人和儿童的体重分别为60.3和32.7 kg）；AT为平均暴露时间（365×暴露年限）；RfD为重金属的每日允许摄入量，镉、铅、铬、汞和砷RfD为分别为0.001、0.004、1.5、0.0007和0.05 mg·kg-1·d-1[19-20]。

鉴于重金属对人体健康的影响一般是多种元素共同作用的结果[21]，则有：

TTHQ=THQ1+THQ2+…+THQn

如果TTHQ≤1.0，表明没有明显的负面影响；TTHQ＞1.0，表明对人体健康产生负面影响的可能性大；当 TTHQ＞10.0 时，表明存在慢性毒性效应。

1.5 数据处理与统计分析

本研究数据处理使用 Excel 完成，统计分析应用SPSS 16.0，作图使用origin 8.0。

2 结果

2.1 设施蔬菜基地土壤中重金属含量统计特征

从表2可知，设施蔬菜基地土壤中As、Cd、Cr、Hg和Pb的平均含量分别为9.43、0.18、64.4、0.11和21.6 mg·kg-1，pH平均为7.75。除Pb外，其余4种重金属含量的平均值均超过北京市土壤重金属背景值，证明这4种重金属在设施蔬菜基地有一定的累积。参照温室蔬菜产地环境质量评价标准，5种重金属的平均含量均未超过相应标准，但某些点位出现超标现象，Cd、Hg和Cr超过相应标准的土壤样品个数分别为5个（含量分别为1.21、1.06、0.92、0.77和0.57 mg·kg-1）、3个（含量分别为0.44、0.37和0.34 mg·kg-1）和4个（含量分别为387.2、381.8、285.6和245.9 mg·kg-1）。从各土壤重金属含量变异系数看，研究区内Cd、Hg和Cr的变异系数较大，As和Pb的变异系数较低。各元素数据分布均存在一定的正偏态分布，峰度较高，其中Cr的偏度和峰度值都是最大。

2.2 设施蔬菜基地蔬菜中重金属含量统计特征

从表3可知，设施蔬菜基地蔬菜中As、Cd、Cr、Hg和Pb的平均含量分别为0.0478、0.0391、0.2785、0.0014和0.0454 mg·kg-1。研究区不同种类蔬菜重金属含量存在一定的变化规律，As、Hg、Pb和Cr 4种重金属含量平均值均表现为叶菜类＞根类＞果实类，而Cd的平均含量在根类蔬菜中最高。As、Hg、Pb和Cd 4种重金属含量最大值均在叶菜类蔬菜中，而Cr的含量最大值在果实类蔬菜中。参照食品中污染物限量标准[23]，各类蔬菜重金属含量平均值均未超标。

表2 土壤中重金属含量的描述性统计分析

a)背景值来自文献[6]；b)温室蔬菜产地环境质量评价标准[22]

a)Background value come from [6];b)Environmental quality evaluation standards for farmland of greenhouse vegetables production[22]

表3 蔬菜中重金属含量的描述性统计分析

2.3 设施蔬菜基地重金属迁移规律

设施蔬菜基地中As、Cd、Cr、Hg和Pb的迁移系数平均值分别为0.0049、0.2600、0.0053、0.0190和0.0022（表4）。总体上，研究区5种重金属在土壤-蔬菜种迁移能力排序为：Cd＞Hg＞Cr＞As＞Pb。研究区重金属在不同土壤-蔬菜中的迁移系数存在一定的变化规律，As、Cd、Pb和Cr 4种重金属迁移系数均表现为叶菜类＞根类＞果实类，而Hg的迁移系数却在根类蔬菜中最高。As、Hg、Pb和Cd 4种重金属迁移系数最大值均在叶菜类蔬菜中，而Cr的迁移系数最大值在果实类蔬菜中。

2.4 设施蔬菜基地重金属健康风险评估

根据设施蔬菜基地蔬菜中重金属含量及上述参数，计算得到长期食用这些蔬菜可能带来的身体受损风险（图2）。其中Pb、Cd、Cr、As和 Hg 可能造成成人的目标危害系数分别为 0.0010—0.3348、0.0080—0.8008、0.0001—0.0055、0.0003—0.0349和 0.0041—0.0645，总目标危害系数 TTHQ为0.01—1.11，其中Pb、Cd、Cr、As和 Hg可能造成儿童的目标危害系数分别为0.0012—0.4003、0.0095—0.9548、0.0001—0.0068、0.0003—0.0416和 0.0049—0.0769，总目标危害系数 TTHQ为0.03—1.33。总体而言，蔬菜中重金属对儿童造成的健康风险要大于对成人造成的健康风险。5种重金属造成的目标危害系数大小依次为：Cd＞Pb＞Hg＞As＞Cr。所有蔬菜样品中单个重金属的目标危害系数均小于1，表明单个重金属没有明显的负面影响。

表4 重金属在土壤-蔬菜中的迁移系数

图2 设施蔬菜基地不同蔬菜对不同目标人群的重金属目标危险系数

3 讨论

3.1 设施蔬菜基地土壤和蔬菜中重金属的含量

设施土壤由于利用强度大，施肥、灌溉、农药使用等原因导致其土壤重金属累积。不同地区设施基地土壤和蔬菜中重金属的差异较大。高砚芳等[24]研究了太湖地区温室土壤重金属的污染状况。结果表明，土壤中Cd、Cr和Pb的含量平均值分别为0.18、71.04 和29.39 mg·kg-1，Cd和Pb的全量均高于背景值。陈永等[25]研究了南京近郊某设施蔬菜基地土壤和蔬菜中的污染状况并分析了来源。结果表明，土壤中As、Cd、Hg和Pb平均含量分别为7.79、0.15、0.63和53.0 mg·kg-1，蔬菜中As、Cd、Hg和Pb平均含量分别为0.0110、0.0605、0.0022和0.1100 mg·kg-1，土壤中Hg和Pb平均含量超过了温室蔬菜产地环境质量评价标准，研究区域重金属的积累主要因为农用投入品的输入。旦增等[26]对拉萨市区大棚蔬菜中Pb、As、Cr和Cd 含量进行了分析研究。研究表明，拉萨市区大棚蔬菜样品中Pb、As、Cr、Cd 超标率分别为11.36%、63.64%、27.27%、52.27%；4种重金属最大超标倍数分别达到1.40、7.04、1.78、3.02倍。KONG等[27]研究了甘肃省黄河灌溉区温室土壤中重金属的污染特征并进行了来源解析，结果表明：土壤中As、Cr、Pb和Cd的平均含量分别为26.04、86.77、36.42和0.58 mg·kg-1，其中Cd和Pb主要来源于农业生产活动，Cr主要来源于成土母质，而As的含量是由成土母质、大气沉降和灌溉水综合原因造成的。孔晓乐等[28]研究表明，白银市设施蔬菜土壤重金属污染中Cd 和Pb 的污染最严重，各类蔬菜中Cd 平均含量均超标，是限定标准的1.80—4.20倍，Pb 的最大浓度为0.35 mg·kg-1，是国家规定的标准的1.75倍，高含量的Cd 主要来自于肥料和灌溉水，而Pb主要是由于当地的工农业生产活动引起。尽管北京市设施蔬菜基地存在土壤重金属积累和蔬菜重金属超标的情况，但是与全国其他地区相比，其程度处于中等偏下，而且所含种类也不尽一致，其他地区最主要的重金属是Cd和Pb，而本研究区Pb不是最主要的污染物，最主要的是Cd和Cr。除此之外，污染来源也不尽相同，灌溉水是一些地区重金属的重要来源。然而北京市设施蔬菜基地基本使用地下水灌溉，而北京地下水中重金属含量较低或者未检出。笔者监测结果同时表明：本研究区域两种污染较为严重的重金属Cd和Cr在肥料中的含量分别为0.014—3.08 mg·kg-1和1.28—132.7 mg·kg-1。因此，北京设施蔬菜基地的Cd和Cr主要来源于肥料（有机肥和化肥）的使用。除此之外，笔者还作了重金属含量与设施蔬菜基地种植年限的相关性分析，发现重金属Cd的含量与蔬菜基地种植年限之间呈极显著相关关系（＜0.01）。

3.2 设施蔬菜基地重金属在土壤-蔬菜系统中的迁移规律

重金属从土壤向不同种类蔬菜中的迁移能力不同，不同重金属在同种蔬菜中的积累水平也不同[21]。另外，由于不同地区种植和耕作方式、土壤理化性质以及气候条件等因素不同，也会对重金属的积累和有效性产生较大的影响[29]。在本研究所涉及的5种重金属中，Cd从土壤向蔬菜中迁移的能力最强，这一结果与一些已有的研究结果一致[5,8]。本研究中，3种类型蔬菜（叶菜类、根类和果实类）中As、Cd、Pb和Cr 4种重金属的迁移系数均为叶菜类最高，而Hg的迁移系数在根类蔬菜中最高。总体而言，叶菜类蔬菜对重金属的吸收能力最强。相对而言，重金属在果实类蔬菜中的迁移系数较低，其中重要的原因就是重金属从土壤向果实类蔬菜迁移的距离远于向叶菜类迁移的距离[30]。本研究发现，白菜、芹菜等对Pb具有较强的吸收能力，大葱、蒿子杆等对Cd具有较强的吸收能力，豆角、生菜等对Cr具有较强的吸收能力，韭菜、蒿子杆等对As具有较强的吸收能力，韭菜、芹菜等对Hg具有较强的吸收能力。根据土壤中重金属的含量以及相应的重金属的迁移系数，综合调整设施蔬菜基地的种植结构，从而降低蔬菜的摄入风险。

3.3 蔬菜中重金属的健康风险评估

众所周知，蔬菜是一类极易吸收Cd，且食用量大的农作物，在中国农业发展中占据着重要地位和明显优势。因此，越来越多研究者关注由于蔬菜摄入导致重金属的人体健康风险。HU等[31]研究了南京某蔬菜基地中重金属的健康风险，结果表明，该蔬菜基地中叶菜类蔬菜对人体健康产生负面影响的可能性很大，蔬菜对儿童造成的潜在风险要大于对成人造成的潜在风险。孔晓乐等[28]风险评估结果显示，白银市部分地区成人和儿童通过蔬菜每日摄入重金属Cd 的量超过了USEPA限定的安全标准，存在因摄食蔬菜导致的Cd 潜在健康风险。夏凤英等[32]研究了南京市郊2个设施蔬菜栽培基地蔬菜重金属的健康风险。结果表明，成人摄食蔬菜导致的 Pb和Cd的 THQ 值分别为 0.158、1.119，儿童为 0.207和1.479，两者均存在因摄食蔬菜导致的 Cd 潜在健康风险。成人和儿童重金属复合风险系数分别为 1.390 和 1.834，复合风险主要由 Cd引起。各单一重金属对成人和儿童复合风险的贡献率基本相同，儿童因摄食蔬菜导致的重金属健康风险大于成人。由于成人和儿童每日的蔬菜摄入量受到多种因素的影响，不同的研究者采用的摄入量不同，导致最终的结果差异也较大。本研究中采用成人和儿童每日分别摄入0.345 kg和0.223 kg蔬菜，单一重金属都不会对人体健康产生负面影响。

4 结论

4.1 北京市设施蔬菜基地土壤中As、Cd、Cr、Hg和Pb的平均含量分别为9.43、0.18、64.4、0.11和21.6 mg·kg-1。设施蔬菜基地蔬菜中As、Cd、Cr、Hg和Pb的平均含量分别为0.0478、0.0391、0.2785、0.0014和0.0454 mg·kg-1。参照食品中污染物限量标准，各类蔬菜重金属含量平均值均未超标。

4.2 在设施蔬菜基地中，5种重金属在土壤-蔬菜中迁移能力排序为：Cd＞Hg＞Cr＞As＞Pb，As、Cd、Pb和Cr 4种重金属迁移系数在叶菜类蔬菜中最高，而Hg的迁移系数却在根类蔬菜中最高。

4.3 5种重金属造成的目标危害系数大小依次为：Cd＞Pb＞Hg＞As＞Cr。所有蔬菜样品中单一重金属的目标危害系数均小于1，表明单一重金属没有明显的负面影响。

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（责任编辑 李云霞）

Accumulation Characteristics and Risk Assessment of Heavy Metals in Typical Greenhouse Vegetable Bases

XU Li1, LU AnXiang1, TIAN XiaoQin1, HE HongJu2, YIN JingWei1

(1Beijing Research Center for Agricultural Standards and Testing, Beijing Academy of Agriculture and Forestry Sciences/ Beijing Municipal Key Laboratory of Agriculture Environment Monitoring, Beijing 100097;2Vegetable Research Center, Beijing Academy of Agriculture and Forestry Sciences, Beijing 100097)

The objective of this paper is to study accumulation characteristics and health risk of heavy metals in greenhouse vegetable base of Beijing, to determine the migration rule of heavy metals from soil to vegetable, and to provide reference basis for vegetable quality safety and optimization of vegetable structure in Beijing.148 soil samples and 96 vegetable samples were collected from 9 typical greenhouse vegetable bases in Beijing, the statistical characteristics of As, Cd, Cr, Hg and Pb in soil and vegetable samples and their transfer factors from soil to vegetable system were analyzed. Combined with the EPA (US) recommended health risk assessment model, the health risks of adults and children as a result of vegetable intake were evaluated.The mean concentrations of As, Cd, Cr, Hg and Pb in soils were 9.43, 0.18, 64.4, 0.11 and 21.6 mg·kg-1, respectively. The mean concentrations of As, Cd, Cr, Hg and Pb in vegetables were 0.0478, 0.0391, 0.2785, 0.0014 and 0.0454 mg·kg-1, respectively. On the whole, the migration ability of heavy metals in greenhouse vegetable bases were decreased in the order of Cd＞Hg＞Cr＞As＞Pb. Target hazard quotients caused by heavy metals were decreased in the order of Cd＞Pb＞Hg＞As＞Cr. The target hazard quotient of single heavy metal in all vegetable samples was less than 1, which indicated that there was no obvious negative effect of single heavy metal.The accumulation of heavy metals (As, Cd, Cr and Hg) in the soil samples from the greenhouse vegetable bases were found, health risks should be emphasized.

soil; greenhouse vegetable; heavy metal; health risk

2017-06-02；接受日期：2017-07-14

国家公益性行业（农业）科研专项（201403014-04）、北京市农林科学院青年基金（QNJJ201717）、质标中心开放课题（kfkt201706）

徐笠，Tel：010-51505502；E-mail：xuliforever@163.com。通信作者陆安祥，Tel：010-51503057；E-mail：luax@brcast.org.cn