松辽盆地上二叠统林西组烃源岩地球化学特征

朱志立，程宏岗，张 敏，李 谨,，李佳阳

(1.长江大学油气资源与勘查技术教育部重点实验室，湖北武汉 430100；2.长江大学地球环境与水资源学院，湖北武汉 430100；3.中国石油勘探开发研究院廊坊分院，河北廊坊 065007)

松辽盆地上二叠统林西组烃源岩地球化学特征

朱志立1,2，程宏岗3，张 敏1,2，李 谨1,2,3，李佳阳1,2

(1.长江大学油气资源与勘查技术教育部重点实验室，湖北武汉 430100；2.长江大学地球环境与水资源学院，湖北武汉 430100；3.中国石油勘探开发研究院廊坊分院，河北廊坊 065007)

通过对钻遇松辽盆地上二叠统林西组烃源岩各井的岩心采样，在进行有机碳测试、全岩显微组分、镜质体反射率等常规地球化学分析的基础上，运用气相色谱和色谱-质谱联用分析技术，剖析了烃源岩的地球化学特征，探讨了烃源岩有机质的母质来源、沉积环境和热演化程度。研究表明，烃源岩有机质丰度较高，有机质类型为Ⅲ，处于高-过成熟阶段，以生气为主，但现今生烃潜力有限；C27、C28和C29ααα20R甾烷呈近“V”字形分布，表明有机质既有高等植物的来源，还有细菌和藻类等低等水生生物的混入，为混合型母质。烃源岩中三环萜烷呈以C23为主峰碳的似正态分布，藿烷以C30藿烷为主峰，C31～C35升藿烷系列化合物含量呈阶梯状依次递减，三环萜烷/藿烷比值较高，具有典型湖相烃源岩的分布特征。Pr/Ph和伽马蜡烷/C30藿烷分别为0.30～0.67和0.32～0.39，反映烃源岩形成于半咸水还原的沉积环境。成熟度参数C29ααα20S/(20S+20R)、C29αββ/(ααα+αββ)和C31αβ22S/(22S+22R)均到达异构化终点的平衡值，与Ro结果相符，说明烃源岩热演化程度为成熟-高成熟阶段。

松辽盆地；上二叠统；林西组；烃源岩；地球化学特征

松辽盆地是一个具有断、坳双重结构的大型沉积盆地，油气资源十分丰富[1]。近些年来，松辽盆地深层油气勘探获得众多突破，如北部徐家围子断陷发现了规模超千亿立方米的徐深大气田，南部长岭断陷也发现了规模超千亿立方米的松南大气田，呈现了“南北辉映、气贯松辽”的大场面[2-4]。然而，盆地深部的上古生界油气地质研究和勘探程度均较低，未引起相关单位的足够重视。

研究已经证实，松辽盆地广泛分布上古生界地层，绝大部分地层未发生区域变质作用，自下而上发育了4套烃源岩[5-10]；多处剖面证实了上古生界烃源岩曾发生过油气生成-运移-聚集过程[11]，具有一定的油气勘探潜力，但其具体的分布、性质及演化还未做深入研究。其中上二叠统林西组烃源岩单层和累计厚度大、分布广，勘探潜力较大[12-13]。由于盆地内上二叠统林西组烃源岩埋深较大，钻遇该层位的钻井较少，受取样的限制，前人对该层的研究主要围绕盆地周边的露头剖面进行，盆地内部烃源岩较少，研究内容主要为烃源岩评价、生烃史、沉积相、构造等方面[14-29]；虽然取得了一些认识，但露头剖面样品受风化作用影响并不能反映盆地内部烃源岩真正的性质，盆地内部烃源岩的有机质丰度、类型、成熟度、来源、沉积环境等特征是亟待解决的问题。前人针对松辽盆地内部上二叠统林西组烃源岩地球化学特征较少，有关该层位烃源岩生物标志化合物的特征以及分子地球化学意义的研究更是鲜有报道。

鉴于此，本文通过对松辽盆地内钻遇上二叠统林西组烃源岩各口井进行岩心取样，在对烃源岩样品进行有机碳含量、全岩显微组分、镜质体反射率等分析之后，选取部分样品进行抽提物地球化学特征研究，通过色谱和色谱-质谱联用分析技术，对烃源岩抽提物的饱和烃进行系统剖析，分析烃源岩中生物标志物分布特征，揭示其中包含的有机质生源、沉积环境和成熟度等地质及地球化学意义，为松辽盆地上古生界油气地质研究和勘探提供一定的借鉴意义。

1 区域地质背景与样品分析

松辽盆地处于华北板块、西伯利亚板块和西太平洋板块所夹持的中亚造山带东端，为海西褶皱基底上发育起来的中-新生代陆相伸展裂陷型含油气盆地，构造上受到佳蒙地块形成、古亚洲洋闭合、太平洋板块向西俯冲等构造事件叠加的强烈影响[5-7]。松辽盆地晚古生界地层主要分布在佳蒙地块南部大陆边缘，分布面积为13×104km2，总体近东西向展布分布比较广泛且稳定，晚石炭世-中二叠世发育有大套海相碳酸盐沉积，早二叠世发育有海相火山沉积，晚二叠世伴随着佳蒙地块与华北板块的拼接，逐渐转变为陆相沉积。石炭-二叠纪沉积地层自下而上分别为石炭系通气沟组(C1t)、鹿圈屯组(C1l)及磨盘山组(C2m)、中二叠统大石寨组(P2d)、哲斯组(P2z)及上二叠统林西组(P3l)，岩性主要为砂岩、泥岩、灰岩、粉砂质泥岩、碎屑砂岩及火山岩[23]。

样品为取自松辽盆地内钻遇上二叠统林西组烃源岩各口井的岩心样品(图1)，共13件。全部样品进行有机碳含量、全岩显微组分、镜质体反射率等分析之后，从中选取7个样品进行饱和烃色谱和饱和烃色谱-质谱分析。烃源岩样品清洗风干后碎至100目，然后以三氯甲烷作溶剂采用索氏抽提法提取样品中的可溶有机质，并用正己烷沉淀沥青A 中的沥青质，而后采用硅胶/氧化铝柱色层法把脱沥青质沥青分离成饱和烃、芳香烃和非烃。然后对饱和烃馏分进行色谱和色谱-质谱联用分析。

饱和烃色谱分析条件：仪器为美国惠普公司6890色谱仪，色谱柱为HP-5 ms石英弹性毛细柱(30 m×0.25 mm×0.25 m)。温度程序从100 ℃升温到300 ℃，升温速率为4 ℃/min，载气为氮气(流速1 mL/min)，进样器温度300 ℃，FID检测器温度300 ℃，分流比30∶1。

饱和烃色谱-质谱联用分析条件：仪器为惠普公司5890台式质谱仪，色谱柱为HP-5 ms石英弹性毛细柱(30 m×0.25 mm×0.25 m)。升温程序：50℃恒温2min，从50℃至100℃的升温速率为20℃/min，100 ℃至310 ℃的升温速率为3 ℃/min，310 ℃恒温15.5 min。进样室温度300℃，载气为氦气，流速为1.04mL/min，扫描范围为50～550 amu。检测方式为全扫描：电离能量为70 eV，离子源温度230 ℃。

图1 松辽盆地地质简图及采样井位图Fig.1 Simplified geological map of Songliao basin and well location of the collecting samples

2 烃源岩基础地球化学特征

松辽盆地上二叠统林西组烃源岩有机碳含量较高，TOC分布范围为0.96%～2.79%(表1)，依据烃源岩中有机质丰度的评价标准，它们均可归入烃源岩的范畴，烃源岩Ro为2.28%～5.53%，处于高-过成熟阶段。干酪根有机显微组分类型指数为-78～-52，可将烃源岩有机质类型划分为Ⅲ。但是，与较高的有机碳含量形成鲜明对照的是这些烃源岩中有机质的热解烃量(S2)、生烃潜量(S1+S2)和氢指数(HI)及沥青A含量都异常偏低，这一现象与这些烃源岩所经历的高热演化程度是分不开的。有研究表明[19]，沥青A、总烃含量(HC)两项指标在高-过成熟演化阶段，由于液态产物裂解为气态产物而损失殆尽，难以指示烃源岩的生烃能力；随着有机质演化程度的增加，烃类大量排出，导致生成的烃量急剧减少，所测的(S1+S2)也失去了意义。而钟宁宁等[30]从大量地质观察中发现，在地质体中极少发现减碳地质剖面，即随烃源岩埋深增加(生排烃作用过程)，TOC并没有相应地降低。所以，对于高-过成熟演化阶段的烃源岩有机质丰度的评价，沥青A、HC、(S1+S2)等评价指标已经失去了原有效果，而TOC对于有机质丰度的判别依然是可靠的。林西组烃源岩有机质丰度较高，处于高-过成熟阶段，有机质类型差，以生气为主，但现今生烃潜力有限。

3 饱和烃生物标志化合物特征

3.1 正构烷烃和类异戊二烯烷烃

正构烷烃是饱和烃馏分中的主要成分，蕴含着丰富的地球化学信息，其分布模式、奇偶优势以及轻重比可用于指示生烃母质、热演化特征和生物降解等信息[31]。从松辽盆地上二叠统林西组烃源岩饱和烃气相色谱图(图2)可以看出，饱和烃色谱基线出现明显飘起，表明烃源岩中饱和烃总体含量较低。烃源岩中正构烷烃含量较低，其分布模式大体相同，正构烷烃呈单峰前锋型分布。正构烷烃的碳数分布范围为C15～C32，主峰碳为C18，轻重比(∑nC21-)/(∑nC22+)高，为1.03～2.04，(nC21+nC23)/(nC28+nC29)比值高，为1.78～3.43(表2)，低碳数的正构烷烃含量相对较高，一般认为低碳数正构烷烃来自低等浮游生物的类脂体生源母质，而高碳数正构烷烃以高等植物为生源母质[31]。该结果与上文有机质类型较差不相符，这是由于烃源岩处于高-过成熟阶段导致的，因为高-过成熟阶段，碳-碳键的断裂占据主导地位，此时高分子量正构烷烃会转变成低分子量化合物，结果导致低分子量成员占优势的单峰态分布[32]。CPI和OEP的分布范围分别为1.17～1.23和0.74～1.12，均接近于1，无明显的奇偶优势，表明烃源岩的热演化程度较高。姥鲛烷与植烷是类异戊二烯烷烃中常用表征源岩沉积环境的标志化合物[33]，上二叠统林西组烃源岩Pr/Ph较低，为0.30～0.67，有明显的植烷优势，表明烃源岩中有机质沉积于还原环境，有利于有机质的保存。

表1 松辽盆地上二叠统林西组烃源岩基础地球化学数据Table 1 The basic geochemical data of source rocks from Linxi formation of Upper Permian in Songliao basin

表2 松辽盆地上二叠统林西组烃源岩正构烷烃和类异戊二烯烷烃参数表Table 2 The data of n-alkanes and isoprenoid alkanes in source rocks from Linxi formation of Upper Permian in Songliao basin

图2 松辽盆地上二叠统林西组典型烃源岩饱和烃气相色谱图Fig.2 Saturated hydrocarbons gas chromatogram of typical source rocks from Linxi formation of Upper Permian in Songliao basin

3.2 三环萜烷和四环萜烷系列

C19～C20低碳数三环萜烷主要来源于高等植物，而C26+长链三环萜烷可能来源于菌藻类等低等水生生物[34]；烃源岩四环萜烷的含量同样与母质来源有着密切联系，丰富的四环萜烷表征陆源母质的输入[31]。三环萜烷在不同沉积环境中分布不同，一般湖相和海相来源呈正态分布，而煤系地层中则表现为C19～C26阶梯状递减[35-36]。松辽盆地上二叠统林西组烃源岩中三环萜烷系列含量与藿烷的含量大体相当，三环萜烷/藿烷的比值介于0.81～1.35之间，绝大部分均大于1。三环萜烷的分布特征基本相同，呈以C23为主峰碳的似正态分布(图3)，(C19+C20)/C23三环萜烷为0.28～0.43，样品中还检测到C24四环萜烷，其丰度较高略低于C26三环萜烷，C24四环萜烷/C26三环萜烷为0.45～0.58，表现出湖相的分布模式。上述参数研究表明，上二叠统林西组烃源岩中有机质既有高等植物的来源，还有细菌和藻类等低等水生生物的混入，为混合型母质。

3.3 五环三萜系列

五环三萜系列化合物包括藿烷类化合物、伽马蜡烷和其他如羽扇烷等非藿烷系列化合物，其分布形式蕴含许多地质及地球化学信息。松辽盆地上二叠统林西组烃源岩中的五环三萜类化合物分布特征大体相似，以C30藿烷为主峰，C31～C35升藿烷系列化合物含量较低，且呈阶梯状依次递减(图4)，具有典型湖相烃源岩的分布特征。伽马蜡烷常出现在高盐度的海相和非海相沉积物中，一般认为是高盐度的指标，同时也代表了沉积水体的分层现象[37]，C35升藿烷/C34升藿烷指数为有机质沉积期间及以后氧化还原电位的指标[31]。烃源岩中伽马蜡烷含量较高，伽马蜡烷/C30藿烷比值为0.32～0.39，表明有机质沉积水体盐度较高，为半咸水的沉积环境。烃源岩C35升藿烷/C34升藿烷较高，为0.53～0.64(表3)，暗示有机质为还原的沉积环境。烃源岩中重排藿烷的含量低，C30重排藿烷/C30藿烷比值为0.05～0.12，一般认为高含量的重排藿烷指示着氧化条件下黏土矿物催化作用[29]，林西组烃源岩低含量的重排藿烷与还原的沉积环境相关。

图3 松辽盆地上二叠统林西组典型烃源岩三环萜烷和四环萜烷系列化合物分布图(m/z191)Fig.3 The distribution of tricyclic and tetracyclic terpane series in typical source rocks from Linxi formation of Upper Permian in Songliao basin (m/z191)

图4 松辽盆地上二叠统林西组典型烃源岩五环三萜系列化合物分布图(m/z191)Fig.4 The distribution of pentacyclic triterpene series in typical source rocks from Linxi formation of Upper Permian in Songliao basin (m/z191)

C29Ts/C2917α(H)-藿烷和Ts/Tm随成熟度增加而增加，Ts/Tm因为与生源有关，因而常用于相同沉积环境条件下成熟度的评判[31]，林西组烃源岩Ts/Tm和C29Ts/C2917α(H)-藿烷比值均较高，分别为0.57～0.91和0.28～0.35，分布范围较小，表明烃源岩成熟度较高。C31αβ22S/(22S+22R)比值为藿烷中应用最广泛的评价成熟度的参数[31]，林西组烃源岩中该比值为0.59～0.61，已经达到平衡值0.6，显示烃源岩已进入生油门限，成熟作用导致的异构化已达到平衡。

表3 松辽盆地上二叠统林西组烃源岩萜类化合物参数表Table 3 The data of terpane series in source rocks from Linxi formation of Upper Permian in Songliao basin

表4 松辽盆地上二叠统林西组烃源岩甾类化合物参数表Table 4 The data of pentacyclic triterpene series in source rocks from Linxi formation of Upper Permian in Songliao basin

3.4 甾类化合物

甾烷是广泛分布于真核生物细胞壁中的甾醇、甾酮以及甾酸等前身物经过成岩作用形成的四环化合物，甾烷化合物结构稳定，且抗生物降解能力强，在沉积物中能较好的保存，蕴含较丰富的有机质来源、沉积环境以及成熟度等信息。一般认为，陆生高等植物富含C29甾烷，低等水生生物富含C27和C28甾烷[31]。松辽盆地上二叠统林西组烃源岩中甾烷类化合物分布模式大体相同，C29规则甾烷含量最高，为35%～39%；C27规则甾烷次之，为31%～35%；C28规则甾烷含量相对较低，为19%～32%；C27/C29规则甾烷为0.38～0.97(表4)。C27、C28和C29ααα20R甾烷总体呈近“V”字形分布(图5)，表明烃源岩生烃母质陆源高等植物的输入，同时也有低等水生生物贡献。C29ααα20S/(20S+20R)和C29αββ/(ααα+αββ)是应用最广泛的评价成熟度的生物标志化合物[31]，然而这两个参数只适用于生油高峰前的演化阶段，在Ro约为0.90%时达到平衡终点，即使此后成熟度继续增加，该比值也不会有明显变化[31]。林西组烃源岩C29ααα20S/(20S+20R)为0.42～0.46，C29αββ/(ααα+αββ)为0.56～0.63，C29αββ/(ααα+αββ)均大于0.55，均已达平衡值终点值，根据黄第藩(1989)划分标准[38]，林西组烃源岩处于高成熟-过成熟阶段。

图5 松辽盆地上二叠统林西组典型烃源岩甾类化合物分布图(m/z217)Fig.5 The distribution of steranes in typical source rocks from Linxi formation of Upper Permian in Songliao basin (m/z217)

研究表明，孕甾烷和升孕甾烷与成熟度关系密切，后生孕甾烷和升孕甾烷是规则甾烷热降解的产物，富含黏土矿物、酸性氧化的环境有助于重排甾烷的形成[31]。林西组烃源岩中孕甾烷和升孕甾烷含量较高，(孕甾烷+升孕甾烷)/规则甾烷为0.11～0.21，是由于烃源岩处于高演化阶段所致，而重排甾烷的含量较低，C27重排甾烷/C27规则甾烷为0.13～0.34，可能与还原的沉积环境不利于重排甾烷的形成有关。甾烷与藿烷的比值可指示真核生物(主要是藻类和高等植物)与原核生物(细菌)对源岩的贡献[31]，林西组烃源岩中甾烷/藿烷的比值为0.42～1.14，大部分大于0.8，表明藻类和细菌对有机质的贡献大致相当。

4 结论

(1)松辽盆地上二叠统林西组烃源岩有机质丰度较高，处于高-过成熟阶段，有机质类型差，以生气为主，但现今生烃潜力有限；林西组烃源岩中正构烷烃为单峰前锋型，低碳数的正构烷烃较高，为烃源岩处于高成熟-过成熟阶段所致； C27、C28和C29ααα20R甾烷呈近“V”字形分布，有机质既有高等植物的来源，还有细菌和藻类等低等水生生物的混入，为混合型母质。

(2)上二叠统林西组烃源岩中三环萜烷呈以C23为主峰碳的似正态分布，藿烷以C30藿烷为主峰，C31～C35升藿烷系列化合物含量呈阶梯状依次递减，三环萜烷/藿烷比值较高，为0.81～1.35，具有典型湖相烃源岩的分布特征；Pr/Ph和C35升藿烷/C34升藿烷分别为0.30～0.67和0.53～0.64，暗示沉积环境较还原；伽马蜡烷/C30藿烷比值为0.32～0.39，烃源岩为半咸水的沉积环境。

(3)上二叠统林西组烃源岩中CPI和OEP分别为1.17～1.23和0.74～1.12，具有较明显的成熟特征， Ts/Tm和C29Ts/C2917α(H)-藿烷比值较高，C29ααα20S/(20S+20R)、C29αββ/(ααα+αββ)和C31αβ22S/(22S+22R)均到达异构化终点的平衡值，与Ro结果相符，说明烃源岩热演化程度为成熟-高成熟阶段。

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TheGeochemicalCharacteristicsofSourceRocksofUpperPermianLinxiFormationinSongliaoBasin

Zhu Zhili1,2, Cheng Honggang3, Zhang Min1,2, Li Jin1,2,3, Li Jiayang1,2

(1.KeyLaboratoryofExplorationTechnologyforOil&GasResearchofMinistryofEducation,YangtzeUniversity,Wuhan,Hubei430100,China; 2.SchoolofEarthEnvironment&WaterResources,YangtzeUniversity,Wuhan,Hubei430100,China; 3.LangfangBranch,PetroChinaResearchInstituteofPetroleumExplorationandDevelopment,Langfang,Hebei065007,China)

Based on the analysis of organic carbon content, whole rock macerals and vitrinite reflectance measurement, combined with GC and GC-MS, the variation of organic matter origin, deposition environment and thermal maturity of hydrocarbon source rocks from the Upper Permian Linxi formation in Songliao basin have been systematically discussed. The results showed that the organic matter abundance are high and thermal evolution are in a high mature stage with type Ⅲ kerogen. The source rocks mainly generate gas and the hydrocarbon-generating potential are limited. The distribution of C27, C28, C29ααα20R sterane is asymmetry “V” indicates that the organic material of source rocks are higer terrigenous plants mixed with lower aquatic organisms. The main peak of hopanes is C30hopane with the distribution of C31～C35hopane decline as a ladder and tricyclic terpane/hopane ratio is high shows the lacustrine facies characteristics. The Pr/Ph value (0.30～0.67) and gammacerane/C30hopane value (0.32～0.39) indicate that source rocks are developed in brackish water reductive environment. The maturity parameters of C29ααα20S/(20S+20R), C29αββ/(ααα+αββ) and C31αβ22S/(22S+22R) have reached the balanced endpoint value of isomerization, indicating the source rocks stay in mature-high mature stage during the thermal evolution consistent withRoresults.

Songliao basin; Upper Permian; Linxi formation; source rocks; geochemical characteristics

国家科技重大专项“大型气田形成条件、富集规律及目标评价”(2011ZX05007)资助。

朱志立(1991—)，男，硕士研究生，研究方向为油气地球化学。邮箱：m13180351796@163.com.

程宏岗(1977—)，男，高级工程师，博士，研究方向为天然气地质综合研究。邮箱：cheng_hg@163.com.

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