响应面法优化抹茶凝胶面膜的开发

左小博，孔俊豪，苏小琴，杨秀芳，谭蓉

响应面法优化抹茶凝胶面膜的开发

左小博，孔俊豪，苏小琴，杨秀芳，*谭蓉

（中华全国供销合作总社杭州茶叶研究院，浙江省茶资源跨界应用技术重点实验室，浙江杭州310016）

以抹茶为主要功效成分，开发了一款绿色天然、使用便捷、外观新颖，且具有一定美白、保湿等功效的剥离型凝胶面膜。在单因素试验基础上，以抹茶粉、海藻酸钠、碳酸钙添加量为自变量，分别以感官评分、功效评分为响应值，采用响应面法（BBD）优化抹茶凝胶面膜的加工配方。结果表明，所得预测模型（R2＞0.981 4，R2adj＞0.957 4）与实际拟合较好，影响因素与响应值之间关系显著。在抹茶粉添加量0.05 g，海藻酸钠添加量0.12 g，碳酸钙添加量0.11 g的条件下，抹茶凝胶面膜具有较高的感官品质和功效评分。

抹茶；凝胶面膜；感官品质；配方优化；响应面分析

抹茶（Matcha）是采用遮荫茶树的鲜叶以蒸青工艺制得绿茶，再经超微粉碎得粒径在2～20 μm的粉末[1]。由于遮荫及加工方法的特殊，抹茶极大地保持了绿茶鲜叶原有的色泽及功效成分，具有较强的表面吸附力、渗透性及良好的抗氧化、清除自由基等功能[2-4]。目前，抹茶已被广泛应用于乳制品、烘焙食品、保健品、饮料等诸多新产品的开发中[5-8]。现有研究虽在一定程度上推动了抹茶应用领域的拓展，但大部分终端产品都集中在食品加工领域[9-11]。

面膜是集清洁、护理、营养改善于一体的重要护肤形式之一，且已成为我国日化行业增长最快的细分市场之一[12]。2014年我国面膜行业增长率高达25%左右，全年面膜市场销售额已达115亿元以上[13]。在抗生素、激素毒副作用日益频现的今天，随着消费升级，绿色天然护肤产品越来越受到消费者的青睐。相关研究证实，抹茶具有美白护肤、淡化色素的功效，并能有效抑制自由基及UVB紫外线对肌肤纤维的伤害[14-18]。将抹茶应用于日化领域，不仅可以提高产品品质、丰富产品种类，也可以充分发挥抹茶内含成分的保健功效，提高资源利用率[19]。

试验以抹茶为主要功效成分，开发了一款外观新颖、绿色天然，且具有美白、保湿等功效的剥离型面膜，为促进抹茶由低附加值向高附加值的转型和发展提供了借鉴与参考，也为抹茶在日化领域中的应用开辟了新途径。

1 材料及仪器

1.1 试验原料

抹茶粉，绍兴御茶村茶业有限公司提供；碳酸钙、海藻酸钠、玉米淀粉，阿拉丁试剂（上海）有限公司提供；葡萄糖酸-δ-内脂，江西新黄海医药食品化工有限公司提供；茶氨酸，陕西森弗天然制品有限公司提供；高岭土，上海缘江化工有限公司提供；蒸馏水。

1.2 仪器设备

EL204-LC型分析天平，梅特勒-拉利多仪器（上海）有限公司产品；BX-001型韩国唯丝普皮肤检测系统，广州市皓品信息科技有限公司产品。

2 试验方法

2.1 抹茶凝胶面膜的制备

抹茶凝胶面膜粉初始配方见表1。

表1 抹茶凝胶面膜粉初始配方

按表1所示配方，称取研磨粉碎后的原辅料于烧杯中搅拌混匀，加入4.5 g蒸馏水搅拌溶解2 min。将面膜浆液按需涂于清洁后的皮肤表面，静置凝胶15 min后揭下，进行品质评价。

2.2 感官评价及凝胶时间测定

面膜感官品质的评定[20-21]：由10名感官品评人员（年龄20～26岁，其中女性6名）组成评定小组进行感官评定，总分100分。

抹茶面膜综合评分标准见表2。

面膜凝胶时间的测定：从面膜浆液充分混匀1 min后开始计时，至面膜完全凝固（用手轻触不发黏）时止，所计时间即为凝胶时间。

2.3 抹茶凝胶面膜单因素试验

2.3.1 抹茶粉添加量对面膜凝胶时间及感官评分的影响

按2.1所示方法称取除抹茶粉外的原辅料后，分别加入0.02，0.03，0.04，0.05，0.06 g抹茶粉充分混匀，加水搅拌2 min使其分散均匀。按2.2所示方法测定凝胶时间，并进行感官评分。

2.3.2 海藻酸钠添加量对面膜凝胶时间及感官评分的影响

按2.1所示方法称取除海藻酸钠外的原辅料后，分别加入0.06，0.08，0.10，0.12，0.14 g海藻酸钠充分混匀，加水搅拌2 min使其分散均匀。按2.2所示方法测定凝胶时间，并进行感官评分。

2.3.3 碳酸钙添加量对面膜凝胶时间及感官评分的影响

表2 抹茶凝胶面膜综合评分标准

按2.1所示方法称取除碳酸钙外的原辅料后，分别加入0.05，0.07，0.09，0.11，0.13 g碳酸钙充分混匀，加水搅拌2 min使其分散均匀。按2.2所示方法测定凝胶时间，并进行感官评分。

2.3.4 搅拌时间对面膜凝胶时间及感官评分的影响

按2.1所示方法称取原辅料，加入纯净水后，分别搅拌1.5，2.0，2.5，3.0，3.5 min。按2.2所示方法测定面膜凝胶时间，并进行感官评分。

2.4 抹茶凝胶面膜功效评价[22-23]

采用韩国唯丝普皮肤检测系统，对使用前后的测试人群进行皮肤保湿、美白、弹性纤维改善等3个方面的功效评价。受测试人员共计15人（年龄22～30岁，其中女性9人），测试部位为手部及面部。面膜敷用15 min后进行检测，比较使用前后皮肤水分指数、色泽指数、皮肤弹性指数的变化。面膜使用前应测定指定皮肤区域的色差、水分等值，以作对照。根据使用前后皮肤水分指数、色泽指数、皮肤弹性指数的变化量进行各项功效评分，再根据受试人群肤感体验结果进行评分。功效总评分的计算公式如下：

功效总评分（满分100分）=功效指数评分× 80%+肤感体验评分×20%.

2.5 抹茶凝胶面膜配方优化

在单因素试验结果分析的基础上，选择抹茶粉添加量（X1）、海藻酸钠添加量（X2）、碳酸钙添加量（X3）为自变量，分别以感官评分及功效评分为因变量Y1，Y2，采用Box-Behnken模型（BBD）进行三元二次回归设计，对抹茶面膜凝胶配方进行优化。

BBD试验设计因素水平编码见表3。

表3 BBD试验设计因素水平编码

2.6 数据分析

采用Microsoft Office Execl 2007进行单因素试验数据分析，利用Origin Lab Origin Pro 9.0.0制图，应用Design Expert 8.0.6设计中心组合Box-Behnken进行响应面试验及结果分析。

3 结果与讨论

3.1 抹茶凝胶面膜单因素试验结果

3.1.1 抹茶粉添加量对面膜凝胶时间及感官评分的影响

抹茶粉添加量对面膜凝胶时间及感官评分的影响见图1。

图1 抹茶粉添加量对面膜凝胶时间及感官评分的影响

由图1可知，抹茶粉添加量为0.04，0.05 g时，产品具有较高的感官评分。当抹茶粉添加量小于0.04 g时，产品呈半透明凝胶状，其内部胶团颗粒较为明显，影响成品外观品质。海藻酸钠凝胶是海藻酸钠分子间相互作用的结果，属于化学凝胶且热不可逆[24]。当抹茶粉添加量大于0.05 g时，抹茶微粒会增加海藻酸钠分子间钙化凝胶时的空间位阻，影响凝胶性能，延长凝胶时间，降低产品细腻度和柔韧度。为使用方便，面膜凝胶时间宜控制在4～7 min。经比较分析，确定较适宜的抹茶粉添加量为0.03～0.05 g。

3.1.2 海藻酸钠添加量对面膜凝胶时间及感官评分的影响

海藻酸钠添加量对面膜凝胶时间及感官评分的影响见图2。

由图2可知，当海藻酸钠添加量小于0.10 g时，海藻酸钠分子之间凝胶交联不充分，面膜不易凝胶，而且凝胶强度较弱，感官评分较低。当海藻酸钠添加量大于0.10 g时，其溶解性大幅降低，不溶性胶团增多，影响产品均一性和细腻感。海藻酸钠在配方中起到凝胶基质的作用，是影响凝胶强度和质地的主要因素。当添加0.10 g海藻酸钠时，面膜凝胶时间仅为6 min，且感官评分较高。

图2 海藻酸钠添加量对面膜凝胶时间及感官评分的影响

3.1.3 碳酸钙添加量对面膜凝胶时间及感官评分的影响

碳酸钙溶解后释放的Ca2+对海藻酸钠的凝结起着重要作用。海藻酸钠与Ca2+的反应非常迅速，会导致局部凝胶过快，生成不连续胶体，从而影响整个体系的均匀性。同时，凝胶速度过快，也会给产品的使用带来诸多不便。在海藻酸钠与Ca2+凝胶体系中添加螯合剂（如葡萄糖酸-δ-内脂），可使其与多余阳离子螯合，防止海藻酸钠持续快速与Ca2+反应，从而调控凝胶强度和凝胶时间[24]。

碳酸钙添加量对面膜凝胶时间及感官评分的影响见图3。

图3 碳酸钙添加量对面膜凝胶时间及感官评分的影响

由图3可知，随着碳酸钙添加量的增加，产品的感官品质在达到一个峰值后逐渐降低。其原因在于，当碳酸钙添加量较低时，海藻酸钠凝胶时间过长或难以凝胶；而当碳酸钙添加量较高时，会影响海藻酸钠的溶解水化性能，增多不溶性胶团颗粒。由图3可知，当碳酸钙添加量为0.11 g时，感官品质较佳。

3.1.4 搅拌时间对面膜凝胶时间及感官评分的影响

搅拌时间对面膜凝胶时间及感官评分的影响见图4。

由图4可知，在试验所选搅拌时间下，凝胶时间随搅拌时间的增加呈现先降低后增大的趋势。其原因在于，当搅拌时间小于2 min时，增加搅拌时间会促进海藻酸钠的溶解，加速海藻酸钠分子的钙化交联；而过长时间的搅拌会破坏海藻酸钠与Ca2+发生化学反应后形成的初始凝胶结构，并增大空间位阻，从而使后续凝胶难以进行。当搅拌时间从1.5 min增至2.0 min时，由于面膜浆液的均匀性逐渐增大，所以其感官评分呈增加趋势。

图4 搅拌时间对面膜凝胶时间及感官评分的影响

3.2 抹茶凝胶面膜配方优化结果及分析

护肤功效是评价面膜产品品质高低的主要标准。同时，产品的色泽、弹性、质地等感官特性对产品品质也有非常重要的影响。试验分别以面膜感官评分和功效评分作为响应值，进行产品配方的优化，最后通过讨论分析得到抹茶凝胶面膜的最佳配方。

抹茶凝胶面膜感官评分及功效评分的响应面优化试验设计及结果见表4。

表4 抹茶凝胶面膜感官评分及功效评分的响应面优化试验设计及结果

3.2.1 响应面优化抹茶凝胶面膜感官评分

（1）回归模型拟合及检验。以感官评分为响应值，对表4中的试验结果进行拟合分析，得如下回归预测模型：

对上述方程进行回归方差分析和系数显著性检验。

三元二次回归模型方差分析结果见表5。

表5 三元二次回归模型方差分析结果

由表5可知，回归方程的F值为45.901 8，p值小于0.01，表明试验所采用的回归模型在统计学上是显著的。失拟项p=0.390 7＞0.05，说明该模型失拟不显著，模型能够较好体现面膜感官评分与各因素之间的关系。方程拟合优度的确定系数R2=0.983 3，R2adj=0.961 9，说明该模型与实际拟合较好，影响因素与响应值之间关系显著，采用此模型能对面膜产品的感官品质进行分析预测。

由表5可知，X1，X2，X3，X12，X22，X32项的p值均小于0.01，说明这几个因素对面膜感官评分有极显著影响。由F值大小可知，3种配料对抹茶凝胶面膜感官评分影响的大小顺序依次为抹茶粉添加量＞海藻酸钠添加量＞碳酸钙添加量。

（2）等高线及响应面分析。在三元二次回归模型中，对感官评分影响较大的2个因素X1，X2进行交互作用。

抹茶粉添加量和海藻酸钠添加量对抹茶凝胶面膜感官评分影响的响应面和等高线见图5。

由图5可知，随着因素水平的增加，抹茶凝胶面膜的感官评分呈现先增大后减小的趋势。等高线的疏密程度可以反映某一因素对响应值影响的大小[25]，由图5可知，抹茶粉添加量比海藻酸钠添加量对感官评分的影响大。

（3）回归模型验证。对响应面数据结果分析，当抹茶粉添加量0.05 g，海藻酸钠添加量0.10 g，碳酸钙添加量0.11 g时，成品具有最佳感官评分。在该条件下，模型所预测的抹茶凝胶面膜感官评分为92分。采用该配方进行验证试验，测得抹茶凝胶面膜感官评分为90±3分，这与模型预测值较近，表明模型准确度高。

图5 抹茶粉添加量和海藻酸钠添加量对抹茶凝胶面膜感官评分影响的响应面和等高线

3.2.2 响应面优化抹茶凝胶面膜功效评分

（1）回归模型拟合及检验。以抹茶凝胶面膜功效评分为响应，对表4中的试验结果进行拟合分析，得如下回归方程：

对拟合模型进行回归方差分析和系数显著性检验。

BBD模型方差分析结果见表6。

表6 BBD模型方差分析结果

由表6可知，模型F值为40.942 7，p＜0.01，表明试验所建立的三元二次回归模型有显著统计学意义。失拟项p=0.064 8＞0.05，模型失拟不显著，方程能够反映功效评分与各因素间的关系。模型确定系数R2=0.981 4，R2adj=0.957 4，表明95.74%的响应值变化都可以用该模型进行解释和预测。

由表6可知，X1，X2，X3，X12，X22，X32项的p值均小于0.01，表明这3种因素对抹茶凝胶面膜功效评分有显著影响。由F值的大小可知，3种配料对抹茶凝胶面膜功效评分影响程度的大小顺序为抹茶粉添加量＞海藻酸钠添加量＞碳酸钙添加量。

（2）等高线及响应面分析。在三元二次回归模型中，进行X1与X3两两交互作用对抹茶凝胶面膜功效评分的影响。

抹茶粉添加量和碳酸钙添加量对抹茶凝胶面膜功效评分影响的响应面和等高线见图6。

图6 抹茶粉添加量和碳酸钙添加量对抹茶凝胶面膜功效评分影响的响应面和等高线

由图6可知，当抹茶粉添加量和碳酸钙添加量过低或过高时，面膜的功效评分都偏低。等高线的疏密程度也表明，抹茶粉添加量对功效评分的影响要大于碳酸钙添加量。

（3）回归模型验证。用回归模型分析预测，当抹茶粉添加量0.04 g，海藻酸钠添加量0.12 g，碳酸钙添加量0.11 g时，抹茶凝胶面膜的功效评分可达89分。按此配方进行验证试验，得抹茶功效评分为87±2分，与模型预测值接近，表明模型准确度高，方案可行。

3.2.3 加工配方的确定

以感官评分和功效评分为响应值所得的最佳配方分别为抹茶粉添加量0.05 g，海藻酸钠添加量0.10 g，碳酸钙添加量0.11 g；抹茶粉添加量0.04 g，海藻酸钠添加量0.12 g，碳酸钙添加量0.11 g。综合考虑，初步确定抹茶凝胶面膜的较优配方为抹茶粉添加量0.05 g，海藻酸钠添加量0.12 g，碳酸钙添加量0.11 g，玉米淀粉添加量0.02 g，茶氨酸添加量0.002 g，高岭土添加量0.02 g，山梨醇添加量0.03 g，葡萄糖-δ-内脂添加量0.06 g。

4 结论

通过单因素试验和响应面优化试验，以抹茶为主要功效成分，开发了一款绿色天然、使用便捷、外观新颖、持水力强，且具有一定美白、保湿等功效的剥离型凝胶面膜。结果表明，所得预测模型（R2＞0.981 4，R2adj＞0.957 4）与实际拟合较好，影响因素与响应值之间关系显著。不同因素对抹茶凝胶面膜感官评分及功效评分影响的大小顺序依次为抹茶粉添加量＞海藻酸钠添加量＞碳酸钙添加量。抹茶凝胶面膜较优的配方为抹茶粉添加量0.05 g，海藻酸钠添加量0.12 g，碳酸钙添加量0.11 g，玉米淀粉添加量0.02 g，茶氨酸添加量0.002 g，高岭土添加量0.02 g，山梨醇添加量0.03 g，葡萄糖-δ-内酯添加量0.06 g。按此配方制得的抹茶凝胶面膜分散性好，加水搅拌后呈绿色糊状，抹茶香味明显，感官品质较好。该研究的开展为抹茶市场潜力的激发及加工产业链的进一步延伸提供了参考，也为抹茶在日化领域中的应用开辟了新途径。今后，可根据抹茶营养特点及功效成分进行针对性研究开发，以充分发挥抹茶内含成分的营养及保健功效，提高抹茶资源利用率，从而产生更大经济效益。

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Optimization for the Development of Matcha Gel Mask by Response Surface Methodology

ZUO Xiaobo，KONG Junhao，SU Xiaoqin，YANG Xiufang，*TAN Rong
（Hangzhou Tea Research Institute，CHINA COOP，Zhejiang Key Laboratory of Transboundary Applied Technology for Tea Resourses，Hangzhou，Zhejiang 310016，China）

In this paper，a natural，easy-to-use,novel style stripping gel mask with the function of skin-moisturizing and skin-whitening is developed by using matcha as the main functional material.Based on the single-factor experiment,according to the variation of sensory and efficacy scores,respectively，the formula of the gel mask is optimized by response surface methodology（BBD）with the addition of matcha，sodium alginate and calcium carbonate as the dependent variable.The results show that the forecasting model（R2＞0.981 4，R2adj＞0.957 4）is in good agreement with the actual data，and the relationship between the influencing factors and the response value is significant.The matcha gel mask prepared under the condition of matcha 0.05 g，sodium alginate 0.12 g and calcium carbonate 0.11 g addition has a high sensory quality and efficacy score.

matcha；gel mask；sensory quality；formula optimization；response surface methodology

TS202.1

A

10.16693/j.cnki.1671-9646（X）.2017.07.001

1671-9646（2017）07a-0001-06

2017-05-18

浙江省重大科技专项重点农业项目（2013202024-5）；浙江省公益技术研究农业项目（2015C32092）。

左小博（1990—），男，硕士，研究实习员，研究方向为茶叶深加工及功能成分应用。

*通讯作者：谭蓉（1982—），女，博士，副研究员，研究方向为茶资源综合利用。