基于压水堆运行反馈的14C源项研究

付鹏涛,蔡德昌

(中广核研究院有限公司，广东深圳518028)



基于压水堆运行反馈的14C源项研究

付鹏涛,蔡德昌

(中广核研究院有限公司，广东深圳518028)

本文阐述了压水堆中14C产生机理，建立了14C产生量的计算模型和方法。通过对德国和法国大量压水堆的气相14C排放量进行统计分析，得到法国和德国压水堆的气相14C年排放量平均值为217GBq/(GWe·a)，提出气相14C最大排放量可取平均值的1.4～1.7倍的经验方法。结合理论计算，指出固相和液相14C可能占14C总产生量的20%以上。研究表明，引起同类压水堆中气相14C年排放量在较大范围变化的主要原因是机组运行中放射性废气排放管理的不确定性，而不是由于冷却剂氮浓度变化。本文的研究方法和结论对于压水堆设计具有普遍适用性，可用于三代压水堆的放射性流出物设计和工程评审。

14C；放射性废物；排放量；压水堆

14C是压水堆核电厂正常运行期间向环境排放的重要放射性核素，半衰期长达5 730年。核电厂产生的大部分14C以气相途径排放到环境中，其中排放的放射性14CO2会与大气中非放射性的CO2混合并参与植物光合作用，进入人类的食物链，对环境和人类生活造成影响。

随着EPR、AP1000和华龙一号等三代压水堆在国内建设，工程项目评审中发现这些压水堆的14C排放源项设计有很大差异。审评部门和国内核电设计单位通过多次技术讨论，确定应采用同类核电厂运行经验数据与机理模型相结合的技术路线，系统全面地研究确定源项计算的基本假设、模型和参数，确保源项计算方法的科学性与计算结果的准确性满足源项应用的需要[1,2]。

在文献[3]的基础上，本文对压水堆14C产生量开展了深入的理论分析，并结合德国和法国在运压水堆核电厂以及大亚湾基地的14C排放量实测数据，开展了压水堆14C排放量研究。

压水堆设计中需要考虑两套14C排放量：以同类运行机组平均年释放量为基础的“预期源项”和带有一定包络性的“设计源项”。14C的预期源项是进行放射性废物源项分析、环境影响评价和人员集体剂量评估的基础，而14C的设计源项主要用于确定核电厂的放射性流出物的排放量申请和异常排放情况下的环境评价与剂量评估。

1 理论计算

1.1 反应机理

通常认为，压水堆核电厂在运行过程中向环境排放的14C全部来自冷却剂被堆芯中子辐照后的活化。当一回路冷却剂流经堆芯时，所含的17O原子和14N原子被中子辐照后，分别通过核反应17O(n,α)14C和14N(n, p)14C产生14C。

通过中子活化反应的累积14C产生量A(t) 用下式计算：

(1)

上式中A(t)为t时刻14C的放射性活度值，N为单位体积内靶核的原子数密度，V为受辐照的有效体积，σg为中子能群g的核反应微观截面，φg为能群g的中子注量率，λ为14C的衰变时间常数，t为反应堆运行时间。

由于14C半衰期长达5730年，在反应堆寿期内的衰变可忽略，即14C产生率A0与反应堆运行时间无关，因此单位时间内14C产生量与机组运行时间成正比，即

(2)

冷却剂中17O含量可根据17O的天然丰度确定。冷却剂中14N有以下四个来源：(1) 因大修期间空气中氮气溶解而引入；(2) 经RCV系统添加的含氮化学药品引入(如机组启动中添加联氨)；(3) 某些堆型因容积控制箱上方的覆盖氮气溶解并上充到冷却剂(如EPR)；(4) 某些堆型向冷却剂添加氨水以保持水化学条件(如VVER)[4]。一回路冷却剂14N含量不属于一回路水化学的日常监督范围，目前也很难通过计算准确确定。不同研究中采用的冷却剂溶解氮含量有较大差异，文献[5]中采用10～40ppm,文献[6]计算西屋型压水堆中认为氮含量小于5.4ppm并采用0.54ppm，文献[7]中采用氮含量为1ppm，文献[8]中采用氮含量为15ppm。本研究下述计算中假设一回路冷却剂14N质量含量为5ppm，可以按正比例关系计算其他14N含量对应的14C产生量。

1.2 计算结果与分析

以CPR1000反应堆的典型18个月换料燃料管理方案为研究对象，采用蒙特卡罗程序模拟得到堆芯不同辐照区域的47群中子注量率，计算结果见图1，对应的微观核反应截面见图2。具体模型详见文献[3]。CPR1000反应堆的电功率为1089MW(注：本文中所有核电厂功率均指机组的电功率，而非热功率)。

图1 计算14C产生量的47群中子注量率Fig.1 Neutron flux of group 47 in 14C production calculation

图2 核反应截面Fig.2 Microscopic cross section in 14C production

通过公式(2)，计算得到了冷却剂的14C产生量，表1中列出了CPR1000机组的14C年产生量和对应单位电能的14C年产生量。核反应17O(n,α)14C是冷却剂中14C的最主要产生方式。

表1 CPR1000的冷却剂14C年产生量

研究中分析了不同中子能群对14C产生量的贡献。表2提供了典型3群中子对堆芯活性区内17O(n,α)14C反应的贡献。计算表明，快群对14C产生量的贡献占77%，热群贡献仅为23%。对于CPR1000机组平衡循环的燃料管理，由于年度换料使用的燃料组件235U富集度(3.7%)比18个月燃料的富集度(4.45%)要低，因此年度换料的堆芯热群中子注量率比18个月换料高约30%，由此可估算满功率运行时14C年产生量比18个月换料高7%。但考虑18个月换料的平均负荷因子(约92%)比年度换料高(约86%)，因此年度换料和18个月换料的14C产生量相等。这种估算分析与精确堆芯建模计算一致，也和法国压水堆在年度换料和18个月换料下14C排放量的运行实践相符。

表2 不同中子能群对14C产生量的贡献

2 压水堆气相14C排放量的运行反馈

由于国内大部分商用压水堆在2011年后开始监测14C排放量，目前尚没有足够多的14C排放量运行数据积累。研究中收集了法国和德国压水堆的气相14C年排放量并进行统计分析。

2.1 德国压水堆运行反馈

研究中收集了德国在运压水堆在2003年至2014年间的气相14C年排放量实测数据(在运机组均为1400MW机组)，统计结果见表3，这些排放量数据的分布见图3，与正态分布符合得较好。对应归一化(即等效1000MW机组)的气态14C年排放量的平均值为233 GBq/a/u，独立样本数N=90，统计标准偏差σ≈77 GBq/a/u。

表3 德国在运压水堆的气相14C年排放量统计结果

图3 德国在运压水堆气相14C归一化排放量(1 000 MWe)的分布Fig.3 The distribution of gaseous14C discharges (1 000 MWe scale) in German operating PWRs

发现KKI-2(即Isar-2，属于典型的Konvoi堆型)的平均排放量明显大于其他同类机组，目前正在联系该核电厂分析原因。对除去KKI的75个独立年排放量统计，平均值为223 GBq/a/u，标准偏差σ=65 GBq/a/u。

2.2 法国压水堆运行反馈

研究中收集、整理并分析了法国所有在运商用压水堆在2002年至2014年共749堆年的气相14C年度排放量运行数据[9～11]，包括9个基地的34台900MW压水堆(BLA、BUG、CHB、CRU、DAM、FES、GRA、STB、TRI)、8个基地的20台1300MW压水堆(BEL、CAT、FLA、GOL、NOG、PAL、PEN、STA)和2个基地的4台1450MW压水堆(CHB、CIV)。由于收集的这些原始数据中14C年度排放量是以“厂址的总排放量”为原始形式列出，无法确切获知同一厂址中不同机组的排放量差异，因此本研究以厂址的总排放量和该基地机组数量得到该类机组的“平均排放量”并进行统计。这种处理方法不会影响14C排放量的平均值，但统计结果的最大值不能包络实际运行中的最大排放量。

图4和表4列出了法国压水堆的气相14C排放量。图4-A为单台机组的实际排放量，图4-B列出根据“年平均负荷因子”计算的机组满功率运行时的气相14C排放量，图4-C对应折算到电功率为1000MW的单台机组的气相14C的“归一化排放量”。计算用到的“年平均负荷因子”是该基地所有机组当年度负荷因子的平均值，均来自IAEA的PRIS数据库[12]。除了极少量“异常点”外，相同功率机组的14C排放量差异很小。虽然法国900MW、1300MW和1450MW压水堆的气相14C实际排放量有明显差异，但与产生单位电能对应的气相14C排放量是非常接近的，即归一化的14C气相排放量与机组的功率无关。

图4 法国压水堆的气相14C排放量Fig.4 Gaseous14C discharges in French PWRs(a) 实际排放量;(b) 满功率排放量;(c) 折算为1000MW机组的排放量

在法国900MW机组(共117个独立的排放数据)和1300MW机组(共104个独立的排放数据)中，分别有3个和2个独立的年排放量远小于平均值，可以根据格拉布斯准则将其作为“异常数据”剔除[13,14]，这可能是记录有误或其他原因导致的。

对法国压水堆共749堆年的气相14C排放量进行统计分析，得到归一化(即等效为1000MW机组)的气态14C年排放量的平均值为212GBq/a/u，其中独立样本数N=242，标准偏差σ≈3.5GBq/a/u。法国压水堆归一化的气相14C排放量的分布见图5，与正态分布有较大偏离，主要是由于上述任何一个法国14C排放量原始数据都是该基地数台机组的平均值。这在一定程度上会掩盖单个机组气相排放量的实际变化范围，导致数据分布的塌缩和宽度变窄(理论上独立数据的分布曲线为虚线的正态分布曲线)，不过理论上这不会明显影响峰位的移动。

图5 法国压水堆气相14C的归一化排放量(1 000 MWe)的分布Fig.5 The distribution of gaseous14C discharges (1 000 MWe scale) in French PWRs

表4 法国PWR的气相14C年排放量统计结果

3 分析和讨论

3.1 液相和固相14C的比例

在压水堆运行期间，尽管燃料(芯块和包壳)、堆内构件及冷却剂中的17O原子、14N原子和13C原子被堆芯中子辐照也可产生14C，但燃料和堆内构件中的14C被禁锢在这些结构材料基体中，只在乏燃料后处理和反应堆退役时作为放射性固体废物被处置时才会释放到环境中。

冷却剂中产生的14C中大部分以气态形态向环境排放，少量以废液形式向环境排放，其余的14C被化容控制系统的离子交换树脂吸附并形成固态放射性废物。通过不同文献和测量得到的分配比例范围较大。EPRI报告[7]认为树脂床吸附的14C占总产生量的2%～10%，文献[15]通过实际测量推断出液相和固相的14C之和小于气相释放量的5%。IAEA的421出版物[16]中表明PWR中液态14C排放量占气液相总和的1%。目前大部分理论计算的14C产生量都大于气液相释放量实测数据之和。结合上述理论计算后综合分析，笔者认为压水堆中离子交换树脂吸附的14C的平均比例应该大于总产生量的10%，其余不到90%的14C按照一定范围内的气液相释放比例释放到环境中。

根据欧洲核电厂放射性流出物报告文献[9]和文献[10]，法国压水堆中液相14C释放量占气液相释放量总和的比例恒定为93%，推测此值可能是计算值而非实际测量值；由于这些报告中未提供德国压水堆液相14C释放量，因而无法进一步推算德国压水堆的液相14C释放比例。

根据2014年和2015年大亚湾基地压水堆的运行统计，年度的气态14C排放量占气液相总和的93.8%～97.3%，液相14C排放量的比例范围为2.7%～6.2%。有待积累更多的CPR1000运行数据进行后续分析。

3.2 气相14C的平均释放量分析

根据对德国和法国压水堆运行数据的统计分析，得到压水堆机组气相14C年排放量平均值A(GBq/a/u)与机组功率P(GW)和负荷因子CF的关系式为：

A=A0×P×CF

(3)

对于法系核电厂，A0≈212；对于德系核电厂，A0≈233；对于上述德国和法国压水堆，A0≈217(标准偏差为41)。这与UNSCEAR(2000)报告[17]中对压水堆14C排放量的历史统计数据一致。

根据2.1节的理论计算，等效1000MW压水堆的14C年产生量在281～293GBq/a/u(对应冷却剂中氮含量为0～5ppm)。按照液相和固相途径分别占总释放量的7%和10%，可得出气相释放量为233～243 GBq/a/u。这在整体上略大约德国和法国的气相14C运行反馈(212～233 GBq/a/u)。若假设固相14C比例和液相14C比例分别为15%和7%，则理论计算和实际排放数据可以更好地符合。

理论计算和实测数据的这种偏差以及不同核电厂排放量差异的来源包括：(1) 计算中采用了组件均匀化的堆芯多群中子注量率；(2) 研究中未考虑各压水堆机组的实际燃料管理方案的差异(比如燃料富集度，装载MOX和UO2燃料)；(3) 不同运行压水堆冷却剂中氮含量的差异；(4) 各国在运压水堆实际排放量的统计偏差。这些偏差来源很难被准确量化，本研究尚未收集到德国和法国各运行核电厂详细的设计差异。

3.3 气相14C的最大释放量分析

GB 6249—2011中规定了核电厂运行中放射性废物排放量控制值(包括年度、季度和月度)，并规定放射性排放量设计目标值不超过这些控制值[18]。因此，合理地制定“适当保守”的设计目标值是非常必要的。在反应堆设计阶段，过大的14C年排放量设计值会影响同一厂址中机组数量的规划，过小的14C年排放量设计值将影响放射性废物管理和机组运行的灵活性。笔者认为，以14C释放量的中位值(或平均值)为基础，可根据大量单堆排放量的实测数据来确定这种“适当的保守性”。

根据压水堆14C产生量的理论计算，在机组稳态运行期间冷却剂内溶解氮含量的波动并不足以引起14C年产生量和排放量的大范围变化。通过对大亚湾基地气相排放量和文献[19]的分析，笔者认为单台压水堆机组运行中14C排放量在较大范围变化主要是由废气排放的运行管理引起，比如在机组大修前集中排放，或者废气处理系统对收集的废气集中排放(例如，岭澳一期在2014年的运行表明，这两种情况叠加可使2个月的气相14C排放量达到年排放总量的43%)。这种因素引起的14C年排放量的波动范围无法通过理论模型准确计算，也不可能在设计阶段预测机组运行后的详细废物排放计划。

综合分析后，建议气相14C的最大年排放量取平均排放量的1.4～1.7倍。其中1.7倍对应德国14台压水堆机组在1978年至2014年之间气相14C年排放量的90%包络值与中位值的比值(共312堆年)，同时也是2000年至2014年德国所有在运1400MW压水堆“最大排放量与中位值的比值(M)”的最大值(共105堆年)，每个机组的M值列在表4中。根据大亚湾6台CPR1000机组在2014年和2015年的14C排放数据(原始数据是两台机组的平均年排放量，共12堆年)，最大年排放量是平均年排放量的1.35倍。根据标准正态分布，M=1.4和M=1.7对应的累积概率分布函数分别为91.9%和95.5%。

4 结论

本研究提供了14C产生量的理论计算方法，对年度换料和18个月换料模式下CPR1000机组的14C产生量差异做出理论解释。收集并分析了德国和法国大量压水堆核电厂的气相14C年排放数据，得到气相14C年排放量预期源项的平均值为217GBq/(GWe·a)，提出了单台压水堆气相14C设计源项应为现实源项的1.4～1.7倍。分析认为，冷却剂中溶解氮含量的波动不足以导致，机组运行管理是造成气相14C年排放量大范围变化的主要原因。

本文的研究方法对于压水堆设计具有普遍适用性，可用于各种压水堆(如CPR1000、AP1000、EPR和华龙一号)的放射性流出物分析，对工程项目评审具有重要参考价值。

5 致谢

感谢欧盟辐射防护与核安全中心的Stefan VAN DER STRICHT帮助校对法国压水堆核电厂的排放量数据。另外，在我国核电厂放射性废物管理源项研究工作中，与国内同行专家的交流对本研究有较大启发和推动作用，在此表示衷心感谢。

[1] 刘新华，方岚，祝兆文. 压水堆核电厂正常运行裂变产物源项框架研究[J]，辐射防护，Vol.35.

[2] 核电厂放射性废物管理源项第五次研讨会会议纪要[C]，北京，2014.8.

[3] 付鹏涛，石秀安，等. CPR1000型压水堆14C产生量研究[J]，原子能科学技术，Vol.47,Suppl.

[4] 刘正晖.田湾核电站14C和3H年产生量估算[J].辐射防护通讯, 2004,24(3)：23-25.

[5] Vance, J.N., Cline, J.E., Robertson, D.E.,. Characterization of Carbon-14 generated by the Nuclear Power industry[R], TR-105715. 1995, Electric Power Research Institute.

[6] Åsa Magnusson,14C Produced by Nuclear Power Reactors-Generation and Characterization of Gaseous, Liquid and Solid Waste[D]. Sweden:Lund University, 2007.

[7] Kim, K.. Estimation of Carbon-14 in Nuclear Power Plant Gaseous Effluents[R], 2010, Electric Power Research Institute.

[8] 付亚茹，黎辉，李怀斌. 核电厂中主要弱β释放体的放射性量及控制方法研究[J]，核科学与技术，2015.http://dx.doi.org/10.12677/nst.2015.31002

[9] S. Van der Stricht, A. J Radioactive effluents from nuclear power stations and nuclear fuel reprocessing sites in the European Union 1999-2003[R], Radiation Protection 142, 2005.

[10] S. Van der Stricht, A. Janssens, Radioactive effluents from nuclear power stations and nuclear fuel reprocessing sites in the European Union 2004-08[R], Radiation Protection 164, 2010.

[11] 付鹏涛. 核电厂放射性源项运行数据库[R]，中广核研究院有限公司，2016.

[12] IAEA-PRIS, www.iaea.org/pris/.

[13] Frank E. Grubbs, Procedures for Detecting Outlying Observations in Samples[J], Technometrics, Vol.11,No.1,1969.

[14] 熊艳艳，吴先球. 粗大误差四种判别准则的比较和应用[J], 大学物理实验，Vol.23 No.1,2010.

[15] C.Kunz, Carbon-14 discharge at three light-water reacotrs[J], Health Physics Vol. 49, No. 1, 1985.

[16] Balonov M, Dubourg Efremenkov V, et al. Management of Waste Containing Tritium and Carbon-14 [R].pp 25, Austria：IAEA, 2004.

[17] UNSCEAR, ANNEX C - Exposure to the public from man-made sources of radiation[R],2000.

[18] GB 6249—2011 核动力厂环境辐射防护规定[S].北京：中国环境科学出版社，2011.

[19] Yang-Hee Yang, Duk-Won Kang，et al. Evaluation of 14C release characteristics in Korean standard pressurized water reactor，Nuclear Engineering and Design[J]，2010.

Study on14C Source Term Based on Operational Discharge Dates in PWR

FU Peng-tao, CAI De-chang

(China Nuclear Power Technology Research Institute,Shenzhen, Guangdong Prov. 518028, China)

Mechanism and calculation method of14C production in PWR is introduced in the paper. The average discharge of gaseous14C is about 217 GBq/(GWe·a) and maximum could be 1.4～1.7 times by statistic analysis of operation discharges in French and German PWRs. It’s found that14C in solid and liquid species may contribute to more than 20% in the total production and the most significant fluctuation of annual gaseous14C discharges result mainly from operation management in radioactive waste management. The method and result in this study are typical and can be applicable to the analysis and engineering review of radioactive wastes in PWR, especially for the generation III PWRs.

14C; Radioactive waste; Discharge; PWR

2016-09-28

付鹏涛(1985—)，男，工程师，从事核电厂辐射源项及屏蔽设计

TL75+1

A

0258-0918(2017)02-0215-08