多层介质膜脉冲压缩光栅激光损伤特性研究进展

邱志方，王敏辉，蒲云体，马 平

(1.武汉理工大学材料科学与工程学院，湖北 武汉 430070； 2.武汉船用电力推进装置研究所, 特种电池事业部，湖北 武汉 430070； 3.中国工程物理研究院，激光核聚变研究中心，四川 绵阳 621900)



多层介质膜脉冲压缩光栅激光损伤特性研究进展

邱志方1，王敏辉2，蒲云体3，马 平3

(1.武汉理工大学材料科学与工程学院，湖北 武汉 430070； 2.武汉船用电力推进装置研究所, 特种电池事业部，湖北 武汉 430070； 3.中国工程物理研究院，激光核聚变研究中心，四川 绵阳 621900)

本文结合国内外研究情况，概括性介绍了用于啁啾脉冲放大系统中的多层介质膜脉冲压缩光栅的激光损伤特性研究进展，包括多层介质膜的损伤、表面浮雕结构的损伤，以及介质膜光栅损伤的影响因素。在关于介质膜光栅激光损伤的影响因素中又分别介绍了槽型结构、制备工艺、激光参数、脉冲数量、热应力和杂质缺陷对其抗激光损伤阈值的影响。最后，从结构设计、制备工艺以及后期处理等方面，介绍了提高多层介质膜光栅抗激光损伤阈值的常用方法。

多层介质膜脉冲压缩光栅； 激光损伤； 影响因素； 损伤阈值

1 引 言

应用于啁啾脉冲放大系统中的脉冲压缩光栅是大能量、高功率激光系统中提高输出功率的重要光学元件。该技术将超短激光脉冲先用光栅展宽，再用传统技术放大，最后用光栅进行压缩，从而获得高功率的短脉冲。脉冲压缩光栅的高衍射效率和高损伤阈值一直是发展更高能量、更大功率的激光系统面临的重大挑战。最初应用在啁啾脉冲放大系统中的脉冲压缩光栅是镀金光栅，其衍射效率理论上能达到95%[1]。但由于金属光栅固有的吸收特性，导致其激光损伤阈值不可能很高，因此限制了金属光栅在高功率激光系统中的应用。1995年Perry等人开始了多层介质膜光栅(multilayer dielectric grating, MDG)结构的理论和实验研究[2]，和金属材料相比，透明电介质材料的本征吸收基本为零，在高功率激光应用中，多层介质膜光栅的抗激光损伤阈值是金属光栅的十几倍，可以满足啁啾脉冲放大系统对高衍射效率和高抗激光损伤阈值的要求。本文主要基于本实验室的工作和国内外相关文献资料，介绍了脉冲压缩多层介质膜光栅和多层介质膜的激光损伤特性、影响多层介质膜光栅激光损伤的因素和提高损伤阈值的方法。

2 多层介质膜光栅激光损伤

多层介质膜光栅是由基底、多层膜和顶层浮雕结构组成的光学元件。从激光与物质相互作用的观点来看，光学薄膜的损伤非常复杂。在样品制备过程中不可避免地引入了缺陷和杂质，而且刻蚀前后多层膜内的驻波场分布的改变会引起温度场的变化。因此，损伤过程是热效应和场效应综合作用的结果[3-4]。初始阶段薄膜吸收光能转化为热并产生能量累积；当能量累积到一定程度时，材料的热物特性发生改变而引发热力耦合作用，从而导致永久性损伤的发生[5]。

多层介质膜光栅的激光损伤包括激光辐照下光学薄膜的损伤和表面刻有浮雕结构的多层介质膜光栅的损伤。多层介质膜的抗激光损伤阈值与激光的输出参数有密切的关系，本文中若无特殊说明，基本实验参数如下：激光输出波长为1064nm，输出模式为TEM00，脉冲宽度为12ns，频率为1Hz，偏振模式为TE 模，光斑的直径为0.773mm，测试方法为1-on-1。多层介质膜的膜系结构是H3L(H2L)9H0.5L2H，参考波长是810nm。多层介质膜脉宽压缩光栅的结构参数为线密度1480l/mm，入射角度51.2°，TE偏振模式，使用波长1053nm，槽深175nm，占空比0.35，顶层材料为HfO2，高折射率材料为HfO2，低折射率材料为SiO2。

2.1 多层介质膜的激光损伤

激光对多层介质膜的损伤是一个复杂的过程，多层介质膜的损伤阈值与薄膜材料、制备方法、激光参数和作用模式等密切相关。激光的作用过程包含了激光作用下的光学力学过程、场击穿过程等，但最基本的还是热过程。光通过本征吸收、杂质吸收和非线性吸收转化为热，由热熔融或热力耦合导致薄膜的最终损伤[5]。人们提出了雪崩离化、多光子吸收、杂质吸收、节瘤缺陷[6-7]以及热爆炸模型破坏等破坏机制，而激光与薄膜相互作用过程中可能包括了多个过程或多种机制的耦合，其破坏过程时间短，作用区域小，所以目前大多数分析只能是针对破坏后的损伤形貌进行定性分析。多层介质膜是由多层高低折射率的薄膜交替沉积而成，在膜层交界处不可避免地会存在结合不紧密、杂质颗粒和微裂纹等其它缺陷种类。多层介质膜对电场具有调制作用，电场强度在多层膜内呈周期性分布，当电场强度的最大值出现在高低折射率材料的分界面和其他薄弱环节时，易引发薄膜的损伤。

图1是利用NormarsKi 显微镜观察到的表面未刻蚀的多层介质膜损伤形貌，其表现出热沉积作用并伴随膜的融化。随着激光能量的增加，损伤形貌围绕缺陷点逐渐扩展，当能量增加到一定程度，损伤形貌表现出能量的快速沉积，并在周围形成一圈圆晕[8]。

图1 未刻蚀的多层介质膜典型损伤形貌[8]Fig.1 Typical damage morphology of multilayer dielectric film [8]

2.2 具有表面浮雕结构的多层介质膜光栅的激光损伤

介质膜光栅可以看作是具有表面浮雕结构的多层介质膜。由于其表面具有周期性分布的槽形，与未刻蚀的多层介质膜相比，介质膜光栅对入射激光的场分布有一定的调制作用，会导致光栅在局部电场强度增强，进而降低损伤阈值，这种调制作用与浮雕结构的物理参数相关。另外，介质膜光栅表面浮雕的制作是一个复杂的过程，在进行掩模、显影和离子束刻蚀的过程中都可能对介质膜光栅引入污染，尤其离子束的刻蚀过程本身就是对多层介质膜的一种破坏作用。

图 2 是利用扫描电子显微镜给出的表面具有槽形结构的多层介质膜的损伤形貌图。其初始的损伤开始于光栅槽的侧壁，然后在光栅槽的表面形成小泡，随后从光栅槽的侧壁逐渐扩展到光栅槽的表面并连成一片；随着能量的进一步增加，光栅槽侧壁被掀掉以致整个光栅表面被破坏，在光栅槽表面形成了孔洞。整个过程表现出了杂质缺陷为主的破坏作用。

3 介质膜光栅损伤阈值的影响因素

3.1 槽型结构的影响

多层介质膜和介质膜光栅在相同情况下进行激光损伤测试，根据抗激光损伤阈值的零几率拟合标准得到以下两个样品的抗激光损伤阈值曲线(见图3)。

图2 刻蚀后多层介质膜(具有槽型结构的脉宽压缩光栅)典型的损伤形貌[8] A:4.8J/cm2; B:6.4 J/cm2; C:8.8 J/cm2; D:10.3 J/cm2Fig.2 Typical damage morphology of multilayer dielectric gratings with groove structure [8]

从图中可以看出，图3(a)的零几率损伤阈值为14.86J/cm2，图3(b)的零几率损伤阈值为5.04J/cm2，其损伤阈值明显低于未刻蚀的多层介质膜。相较于多层介质膜，槽型结构的存在主要会给多层介质膜光栅带来以下两点改变：第一，会改变局部电场强度的分布，在光栅脊附近会出现光干涉相长导致电场增强，高峰值电场是光栅材料发生雪崩离化的主导因素。图4是模拟的具有表面浮雕结构的多层膜内电场分布[9]，图中可看出在光栅槽的侧壁，电场强度值远远大于槽底部。多层膜内的电场呈非均匀的驻波分布，且极大值位于高低折射率材料的界面处，从底层到顶层电场振幅逐渐增加。由于这种非均匀的电场分布，损伤极易发生在电场强度最大的光栅脊处。第二，由于介质膜光栅制备过程中对光刻胶掩膜的样品刻蚀后，在介质膜光栅槽型表面和侧壁易附着很多二次溅射的光刻胶，不易清洗干净。这些溅射物的存在不仅污染了光栅槽型，也会成为激光损伤的杂质缺陷，降低损伤阈值。

3.2 制备工艺的影响

制备多层介质膜后还需要经过光刻胶的涂布、全息曝光、显影和离子束刻蚀等复杂工艺才能制得光栅。各个工艺过程均有可能引入污染和杂质缺陷，成为薄膜损伤的诱发源。特别在离子束刻蚀过程中，由于二次溅射会使浮雕表面残留有光刻胶、HfO2以及Hf-Si 的混合物等杂质，这些杂质很难清洗掉，从而成为浮雕表面损伤的缺陷杂质。

不同光栅制备方法也会对损伤阈值造成影响。图3中样品b是直接在旋涂了光刻胶的HfO2介质膜上进行掩模和曝光，刻蚀后由于二次溅射会在HfO2表面上形成包裹物，这些包裹物成为杂质而降低损伤阈值。图5所示样品c是在金属Cr膜上进行掩模和曝光后经过两次刻蚀制备而成。这样避免了光刻胶和HfO2介质膜直接接触。另外，刻蚀后HfO2表面残留的金属Cr可以通过配制的酸溶液清洗干净。样品b和c除制备方法不同，其余结构参数和激光参数等都一样。样品c的损伤阈值(6.61J/cm2)要高于样品b(5.04J/cm2)。因此，样品b和样品c损伤阈值的不同源于不同的制备工艺。

图3 根据零几率拟合标准得到的2类样品的抗激光损伤阈值拟合曲线[8](其中a为多层介质膜样品，b为具有槽型结构的多层介质膜光栅)Fig.3 Laser damage threshold fitting curves for two samples based on zero probability fitting standard, and (a) is for multilayer dielectric film, (b) is for multilayer dielectric grating.[8]

图4 激光以入射波长1053nm，入射角51.2°，TE模式入射介质膜光栅时，空气和膜层内电场强度分布[9]Fig.4 Electric field intensity distribution in air and film (incident wavelength is 1053nm, incident angle is 51.2 degrees, and TE mode)[9]

图5 基于金属Cr膜制备的光栅样品c零几率抗激光损伤阈值拟合曲线[8]Fig.5 Laser damage threshold fitting curve of grating sample c based on metal Cr film under zero probability [8]

3.3 激光参数的影响

激光参数对多层介质膜光栅损伤阈值的影响表现在激光能量和功率、激光脉宽、光斑尺寸、激光作用模式等方面。

高能量激光束和高功率激光束对光学薄膜造成的损伤在阈值、形貌和机理等方面均有很大差异[10]。高能量激光一般指长脉冲和连续激光，由于激光束作用时间长，单位面积上的能量可达数百至数千焦耳，它通常引起材料的热效应损伤，多以热熔损伤为主。高功率激光通常指短脉冲激光，脉冲宽度很窄, 功率密度很高，它对材料的损伤过程很短，主要是由激光场效应引起作用，多以热力破坏为主。

图6 激光脉冲宽度与损伤阈值的关系曲线[11]Fig.6 Relationship curve of laser pulse width and damage threshold[11]

光学薄膜激光损伤阈值具有明显的脉宽效应。大量实验数据表明，光学薄膜的激光损伤阈值随激光脉宽的增大而增大，激光脉冲宽度与损伤阈值的关系曲线如图6所示。相同条件下，短脉冲激光的损伤阈值要低一些。一般来说，损伤阈值与脉宽的经验公式满足以下指数关系[11]：

Fth(τ)∝F0τm

(1)

改变激光光斑大小，材料的激光损伤阈值将发生明显变化，即出现所谓的“光斑效应”。一般随着辐照激光光束光斑的变小或变大，光学材料的激光损伤阈值单调增加或降低。光斑越大，杂质缺陷落入辐照区域的几率越高，损伤阈值就越低。激光模式对激光损伤阈值也有影响，多模激光的损伤阈值要比单模的低得多。激光束偏振状态以及入射角的不同对损伤阈值也可能会有很大影响[12]。

3.4 脉冲数量的影响

在多脉冲激光作用下，光学薄膜的破坏阈值通常比单脉冲低得多。目前对多脉冲激光损伤的机理主要有两种解释[13-15]：一种认为多脉冲激光损伤是一个热累积过程，每一个激光脉冲都使材料辐照区域升温，当温度达到一定程度(如熔点等)，造成材料宏观破坏(熔融或热力累积破坏)；另一种观点认为多脉冲激光损伤是材料内部微观缺陷吸收激光后的非线性发展累积过程。这个过程既包含薄膜微缺陷吸收激光后而引起的爆炸和发展，也包含光化学、热化学、热力学、力化学、光离化等复杂的过程所引起的附加缺陷，这些附加缺陷在后续激光脉冲作用下逐步发展，最终导致薄膜的灾难性破坏。所以，多脉冲激光的损伤阈值一般比较低。具体的规律因材料和工艺而异。在多脉冲作用过程中，有些缺陷在激光停止作用后会恢复，其损伤是瞬时的[16]；有些缺陷将继续保留，当激光再次作用时，损伤会继续发展，这种损伤是永久性的[17]。

3.5 热应力的影响

脉冲激光对光学薄膜的损伤过程是一个非常复杂的过程，它包含了激光作用的光学-热学过程、场击穿过程和力学过程等，其中最基本的还是热过程。光通过本征吸收、杂质缺陷吸收和非线性吸收转化为热，由热熔融或热力破坏导致薄膜的最终损伤[18]。在激光的作用下，薄膜对激光能量的吸收产生能量沉积，继而产生热能，致使薄膜内的温度上升，从而在薄膜内部产生应力改变，热和力的相互转化、相互作用最终导致膜层熔化、碎裂等宏观破坏，其中包含光学-热学与热学-力学两种耦合过程[19]。

3.5.1 光学薄膜的热过程 光学薄膜的热过程指的是激光与薄膜相互作用的温度变化，表现为薄膜在激光辐照下热量的沉积和热传递过程，进而引起整个膜层及其周围环境的温度分布不同。激光辐照下光学薄膜的热学响应应该是多种吸收机制带来的综合效应，主要包括本征吸收、杂质吸收、色心、界面吸附层以及膜层不完整性所引入的自由电子等。各种吸收带来能量的沉积，导致局部温度的上升和热量向周围介质的传递，形成局部高温和不均与的温度梯度，当局部温度超过材料的熔点就会发生热熔融破坏。由于薄膜结构上的特殊性，在进行薄膜温度分布计算时要考虑以下几点：第一，光学薄膜的热源来自于激光，能量的沉积不仅和薄膜自身的结构特性、界面特性和热物特性相关，还与激光的特性有关；第二，由于光学薄膜是典型的分层介质，所以在考虑光学薄膜的热过程时，要强调薄膜界面间的连续性问题、界面热阻问题和表面的热流问题。第三，薄膜经常呈多孔的柱状结构，所以声子在薄膜中的自由程甚短，因此一般说来薄膜的热传导系数比相应的体材料低得多。

以膜系结构为A/7(HL)H/G(中心波长1064nm，TiO2/ SiO2)的高反膜为例，探索是否需考虑界面吸收对其温度场和驻波场分布的影响[5]。图7为不考虑表面及界面吸收的温度场、驻波场分布图，图8为考虑表面及界面吸收的温度场、驻波场分布图。图中高、低折射率膜层截面处于驻波场的峰值处(共计7个峰值，分别对应7个高低折射率膜层界面)。对比两图左边的温度分布，图8在第一个高低折射率膜层界面温升剧烈，形成一个温度为1100K的尖峰，而图7对应的尖峰温度却只有270K，其他对应尖峰也有此规律。由此可知，考虑界面及表面吸收的情况下膜层及界面间温升更大，高温可以使界面产生变异，引起非线性吸收增强，进而产生更高的温升。如此雪崩式的过程使得膜系中各个高、低折射率膜层界面成为受强激光冲击的部分，进而引起损伤的发生。

对 TiO2/SiO2高反膜进行激光损伤测试，发现TiO2/SiO2的初始破坏主要发生在膜层的表面，如图 9所示。可见，TiO2/SiO2高反膜的温度场分析结果和损伤形貌测量结果取得了很好的一致性，表明温度分布较高的区域为薄弱环节，最易发生损伤。

3.5.2 光学薄膜的力学响应 热过程最终将导致薄膜破坏，可能有两种结果：一是加热到相当高温度，直接导致热熔融；其二是热致应力超过薄膜抗拉极限而破坏。当然，热将会和多种过程相耦合，彼此激发推动，但作用最终形态，可能还是以上两条，且从脉冲激光作用下薄膜破坏过程或破坏的形貌分析来看，相当多的薄膜产生灾难性破坏的最终原因是力学的而不是热熔融。一般情况下，薄膜受热产生应力主要有以下两种：在一定温度下，由于薄膜材料间的热膨胀系数不一样，而产生应力，

(2)

这里Ec为杨氏模量，ν为泊松比，αi和αj分别为i，j两种材料的热膨胀系数。可见，应力与温升和两种材料的热膨胀系数之差的乘积成正比。

图7 不考虑表面及界面吸收的温度场、驻波场分布[5]Fig.7 Temperature field and standing wave field distribution without consideration of surface and interface absorption [5]

图8 考虑表面及界面吸收的温度场、驻波场分布[5]Fig.8 Temperature field and standing wave field distribution considering the absorption of surface and interface [5]

图9 TiO2/SiO2高反膜的典型损伤形貌和破斑的深度信息[5]Fig.9 Typical damage morphology and depth information of TiO2/SiO2 high reflection film [5]

再者，由于温度场在膜层中的急剧变化而形成的大的温度梯度导致薄膜内部的应力，将导致薄膜体系的位移，设Ur，Uz分别为沿r和z方向的位移分量，由热弹方程

(3)

(4)

可得薄膜体系的热形变进而求得热应力。由于薄膜内温度场是复杂的，该方程只可能做数字解。激光对薄膜加热导致薄膜径向应力和纵向应力的发展，而薄膜沉积过程中由于待沉积的薄膜分子与基体温度之间的差别，以及沉积过程与应用环境的差别，使得薄膜会带有预应力。薄膜在激光作用下的最终应力态，将是热应力和预应力之和，当薄膜受到的综合应力超过薄膜材料本身所能承受的应力极限时，薄膜将发生破裂。因此，控制薄膜的预应力，改善薄膜的温度场分布和膜层材料的机械强度，无疑将改善薄膜的抗激光损伤特性。

3.6 杂质缺陷的影响

光学薄膜的低抗激光损伤阈值主要归结于薄膜材料的缺陷特性[20]。这些缺陷不仅会导致薄膜材料吸收的增加，引起热量的沉积、扩散和局部温度过高，还会降低薄膜材料的机械性能、热力学性质以及电子态的稳定性[21]。薄膜中的缺陷种类非常复杂，很难进行具体的分类，本文主要介绍吸收性缺陷、结构性缺陷和节瘤缺陷对多层膜激光损伤阈值的影响。

3.6.1 吸收性缺陷 薄膜因暴露于空气中产生的表面吸附杂质或者在淀积过程中引入的体内杂质吸收入射激光能量而不断升温，当温度升高到数千度的高温时，将在膜料中激发出大量的自由电子，这些自由电子强烈吸收激光能量。吸收的能量一方面传给晶格，使材料温度进一步升高；另一方面由于电子雪崩使电子密度迅速增加，并且向四周迅速扩散，从而导致薄膜的热失稳，造成热烧融损伤或热力耦合损伤。

3.6.2 结构性缺陷 由于薄膜材料和淀积工艺的影响，在薄膜表面和薄膜内部总是包含许多针孔、裂纹、大颗粒集聚、凹凸缺陷和杂质颗粒。缺陷和杂质常常会导致局部场强的集中和吸收的增加，同时这些区域也往往是初始电子的易发射区域和薄膜结构的薄弱区域，因此极易诱导雪崩离化和多光子离化过程和薄膜破坏。由于薄膜总是有缺陷或杂质存在，所以大部分的介质膜主要表现为缺陷或杂质破坏。

图10 多层膜节瘤缺陷几何模型[6-7]Fig.10 Geometrical model of nodule defects in multiple layer film [6-7]

节瘤缺陷对多层膜激光损伤特性的影响主要表现在：第一，节瘤边界连续性不好，会导致与膜层结合力减弱和应力的增加；第二，节瘤的特殊结构会使整个多层膜在节瘤处产生球冠凸起，引起膜层内驻波分布不均匀，造成局部电场增强效应，降低薄膜损伤阈值。在激光辐照作用下节瘤缺陷会发生喷射现象，喷射出来的物质同时被激光离化而形成高温等离子体。高温等离子体在吸收激光能量的同时向外辐射光能并将附近的薄膜表面烧蚀而形成较大范围的等离子体烧蚀形貌，并在原节瘤位置留下一个节瘤大小的锥形坑。

早在1992年，Deford和Kozlowski用FDTD方法分析了HfO2/SiO2高反膜中节瘤缺陷中心轴上的电场分布情况[22]，采用的几何模型为D=sqrt(4dt)，模拟结果显示节瘤的电场强度的峰值在节瘤种子的位置，如图11所示。对激光损伤结果的形貌分析如图12，损伤是从电场强度最大的种子位置向外喷射形成的损伤坑[23]，和模拟结果也很吻合。

图11 节瘤中心轴电场强度分布[22]Fig.11 Distribution of electric field intensity in the central axis of the nodule [22]

图12 节瘤损伤形貌[23]Fig.12 Morphology of nodule damage [23]

节瘤缺陷的存在是影响光学薄膜激光损伤阈值的主要因素之一。节瘤的种子是比较典型的杂质缺陷，然而节瘤缺陷的激光损伤不仅在于种子本身，还包括节瘤体引起的薄膜结构畸变。除种子外，节瘤缺陷的主体是由多层膜组成的，从材料的角度来讲，基本上不产生附加的吸收，但是由于膜系和结构的畸变，薄膜的驻波场、温度场、应力场都将发生畸变，在薄膜内部产生局部的强区，成为薄膜损伤更主要的因素。

4 提高MDG损伤阈值的方法

4.1 优化光栅近场分布

应用于大能量、高功率激光系统中的脉冲压缩光栅需要有尽可能高的-1级衍射效率和高的损伤阈值。在自准直使用条件下，光栅的浮雕结构对入射光的调制作用使得光栅具有较高衍射效率的同时，会使得光栅脊处电场强度提高，而高峰值电场是引起光栅材料发生雪崩离化的主导因素。因此，在进行MDG设计时，要兼顾衍射效率和损伤阈值的平衡，采用评价函数[9]：

(5)

其中η1为-1衍射效率，其值高于0.95，Ef为电场增长幅度，定义为光栅脊中电场振幅的最大值与入射电场振幅的比值。从评价函数可以看出，衍射效率是接近1的常量，若评价函数MF越大，电场增长幅度越小，其抗激光损伤能力就越强。

研究结果(图4)表明，场强最大值位于光栅脊侧壁和高低折射率材料的界面处，在激光辐照过程中，最容易发生损伤。研究者运用傅里叶模数对多层介质膜光栅进行模拟计算，发现通过优化光栅结构参数(顶层厚度、光栅槽深和占宽比)，可以降低光栅脊处的电场峰值，提高损伤阈值。图13为顶层材料为HfO2的评价函数MF随槽深、占空比和顶层厚度变化的模拟结果。图中实线为MF的变化规律，点线包络为MDG-1级衍射效率大于0.95的区域。

图13 (a)～(c) 评价函数MF与光栅槽深和占宽比的关系，顶层厚度分别为200，300和400nm；(d)MF极大值与顶层厚度的关系[9]Fig.13 Relationship between evaluation function MF, the depth of the grating groove and ratio， the top layer thickness are 200,300 and 400nm respectively, corresponding (a) to (c). Relationship between the thickness of the top layer and maximum value of MF correspond to (d)[9]

从图中可以看出，占宽比和槽深在较宽的范围内取值都可以使MDG 获得高衍射效率，并且在此范围内，对固定顶层膜厚的MDG，当占宽比不变时，评价函数MF 随光栅槽深的增加而增大，即光栅脊处的峰值电场在减小，损伤阈值会提高。当光栅槽深不变时，评价函数在占宽比取值范围的中值附近有极大值。但是当占宽比增大或减小，MF都会减小，对应的峰值电场都在增大，损伤阈值都在降低。因此，在光栅制备过程中，严格控制占宽比非常重要。同时研究结果还表明，深的光栅槽可以提高MF，降低光栅脊处峰值电场。此外当顶层膜厚增大时，要得到较高的MF，占宽比必须取较小的值，此时光栅具有较大的高宽比。用评价函数优化光栅结构后的光栅近场电场分布如图14所示，电场强度最大值分布于空气和膜层内，从而避免了场强最大值位于光栅脊侧壁和高低折射率膜层等薄弱区域，提高了抗激光损伤的阈值。

图14 优化设计后的MDG近场分布[9]Fig.14 MDG near field distribution after optimization design[9]

光栅损伤阈值还和顶层材料有关，同等条件下，顶层材料为SiO2的光栅的抗激光损伤阈值要比HfO2高三倍左右。同时研究结果还表明，在大角度条件下使用MDG也可以提高其损伤阈值，这主要是因为随着入射角度的增大，入射电场的切向分量减小之故。电场增长幅度随入射角度变化的结果如图15所示。

图15 光栅脊峰值电场与入射角度的关系[9]Fig.15 Relationship between peak electric field and incident angle of grating ridge[9]

4.2 改进制备工艺

光栅制备过程中，多层膜膜系结构的设计、沉积方法、杂质缺陷的引入以及基片的清洁处理等都会影响其损伤阈值。因此，在制备过程中，提高其抗激光损伤阈值可以从以下几方面着手：第一，优化多层介质膜的膜系结构，使膜层中的薄弱环节避开强场分布区域，从源头上提高多层介质膜的损伤阈值。第二，优化多层膜制备工艺，对基底进行超声波清洗等前处理，改进制备方法，采用离子辅助溅射等技术。第三，严格控制制备过程中环境中的各类杂质颗粒，减少薄膜沉积过程中杂质的引入。第四，提高光栅线密度，扩大光束辐照在介质膜光栅表面的面积，从而提高单位面积上的激光通量强度。

4.3 采用激光预处理技术

激光预处理技术可以有效地加固薄膜表面，起到平滑表面作用，还可以除去膜层内结合力较差的杂质缺陷。通常情况下，经激光预处理后，损伤阈值可提高2到3倍。对一系列相同的样品进行试验，样品若未经预处理，直接用能量为140mJ的激光辐照，薄膜损伤深度为98nm，损伤直径为0.25mm。若对样品分别进行激光预处理，激光能量为未预处理的10%、30%、50%和70%,则经不同能量激光预处理后损伤深度均有所减小，损伤深度分别减小至90、30、90、85nm，损伤直径分别为0.2、0.18、0.18、0.22mm[24]。

图16为激光预处理前后不同能量密度对应的损伤阈值曲线，实验结果表明，预处理的能量由低到高时，样片的阈值先增大后减小，30%能量阶所对应的损伤深度和损伤直径最小，说明了此能量的预处理效果最佳。

图16 激光预处理前后阈值曲线[24]Fig.16 Threshold curve before and after laser pretreatment[24]

4 结 论

脉冲压缩光栅的激光损伤是一个非常复杂的过程，包括表面浮雕结构的损伤和多层膜的损伤。引起损伤的原因也很多，包含了激光作用的光学-热学过程、场击穿过程和力学过程等，但最基本的还是热过程。光通过本征吸收、杂质缺陷吸收和非线性吸收转化为热，由热熔融或热力破坏导致光栅的最终损伤。损伤最先发生在光栅脊侧壁，此处电场强度最大，同时残留有刻蚀过程溅射的杂质，通过优化光栅结构参数(占宽比、槽深、顶层厚度等)和制备工艺，可以使电场最大值偏离光栅脊和膜层交界面，降低薄弱地带的吸收，提高光栅的抗激光损伤阈值。各类杂质缺陷的吸收是导致光栅局部热量过高进而引发热熔融、热致应力破坏或热应力耦合破坏的最主要因素，因此在多层膜沉积和光栅刻蚀过程中严格控制杂质引入对提高MDG损伤阈值十分重要。

[1] R. D. Boyd, J.A.Britten, Lifeng Li. High-efficiency metallic diffraction grating for laser applications[J].Appl. Opt., 1995, 34(10): 1697～1706.

[2] Perry, M. D., Boyd, R. D., Britten, J. A., Decker, D., Shore, B. W., Shannon,C., Shults, E.. High-efficiency multilayer dielectric diffraction gratings[J]. Opt. Lett., 1995, 20(8):940～ 942.

[3] M. Poulingue, J. Dijon. 1.06um laser irradiation on high reflection coatings inside a scanning edlctron microscope[C]. Laser Induced Damage in Optical Materails, 1998, SPIE proceedings, 3578: 426～430.

[4] Weijin Kong, Jianda Shao, Zhengxiu Fan. Study on the test of Laser induced damage threshold of Multi-layer dielectric gratings[C]. SPIE, Bellingham, WA, 2004, (5774) : 398～341.

[5] 高卫东.不同输出特性激光作用下光学薄膜损伤机理[D]. 中国科学院上海光学精密机械研究所博士学位论文,邵建达,范正修,上海,2005.

[6] Tench R J,Chow R,Kozlowski M R.. Characterization of defect geometries in multilayer optical coatings[J]. J Vac Sci Technol A,1994, 12(5):2808～2813.

[7] Letts S A, Myers D W，Witt L A. Ultrasmooth plasma polymerized coatings for laser fusion targets[J]. J Vac Sci TECHNOL, 1981, 19(3): 739～742.

[8] 孔伟金.脉宽压缩光栅用光学薄膜的设计、制备和性能分析[D].中国科学院上海光学精密机械研究所博士学位论文,邵建达,范正修,上海,2006.

[9] 刘世杰,沈健,沈自才,等. 多层介质膜脉冲压缩光栅近场光学特性分析[J]. 物理学报,2006,55(09):4588～07.

[10] M.F.Koldunov, A.A.Manenkov, I.L.Pokotilo. Pulse width and pulse shape dependencies of laser induced damage threshold to transparent optical materials[C].Proc. SPIE, 1996, 2714: 718～730.

[11] C.R. Wolfe. Laser Conditioning of Optical Thin Films，Laser Induced Damage in Optical Materials[M]. NIST (USA), Spec. Pub., 1989, 801:360～375.

[12] D.L. Decker, J.0. Porteus. Laser Damage to Metal Mirrors at Nonnormal Incidence[C].NBS SPIE Publ., 1981,(638): 239.

[13] A.E. Chmel. Fatigue laser-induced damage in transparent materials[J]. Materials Science and Engineering B49,1997，1547: 175～190.

[14] M.F. Koldunov, A.A. Manenkov, I.L.Poootilo. Multishot laser damage in transparent solids: theory of accumulation effect[C]. Proc. SPIE, 1995, 2428: 653～667.

[15] Vaidya Nathan. Repetitively pulsed laser damage in optical thin films[C]. Proc. SPIE, 1993, 1848: 583～593.

[16] C.D. Marrs, J.O. Porteus. Nondestructive defect detection in laser optical coatings[J].J. Appl.Phys., 1985, 57(5): 1719～1722.

[17] Bernhard Steiger, Heike Brausse. Interaction of Laser Radiation with Coating Defects[C]. 1994, Proc. SPIE 2428(1995): 559～567.

[18] K.L Lewis, A. Miller, I.T. Muirhead. Studies of the Thermal Stability of Thin Film Structures [M]. NIST (U.S.) Spec. Publ., 1988, 756: 338～351.

[19] 范正修, 赵 强. 激光对光学薄膜的热破坏过程的研究[C].激光的热和力学效应会议, 宁波,1996年12月.

[20] E. Hacker, H. Lauth, Peter WeiRbrodt. Review of structural influences on the laser damage thresholds of oxide coatings[C]. SPIE Proc., 1996, 2714, 316～330.

[21] R.H. Picard, D. Milam, R.A. Bradbury. Statistical analysis of defect-caused laser damage in thin films[J]. Applied Optics, 1977, 16(6): 1563～1571.

[22] Deford J F, Kozlowski M R. Modeling of electric-field enhancement at nodular defects in dielectric mirror coatings[C]. Proc of SPIE, 1993, 1848:455～472.

[23] Xinbin Cheng, Abudusalamu Tuniyazi, Zeyong Wei. Physical insight toward electric field enhancement at nodular defects in optical coatings[J]. Opt. Express, 2015, 23(7):8609～8619.

[24] 杨利红,王涛,苏俊宏,韩锦涛. 激光预处理对HfO2薄膜损伤特性的影响[J].光学学报, 2013, 33(12):1231001～12310007.

Investigation Progress of Laser Damage Properties on Multilayer Dielectric Film Pulse Compression Grating

QIU Zhifang1， WANG Minhui2， PU Yunti3， MA Ping3

(1.School of materials science and engineering, Wuhan University of Technology, Wuhan 430070, China; 2.Wuhan Marine Electric Propulsion Research Institute, special cell division, Wuhan 430070, China; 3.China Academy of Engineering Physics, laser fusion research center, Mianyang 621900, China)

According to domestic and worldwide research situations of the multi-layer system, the research progresses of their laser induced damage characteristics are introduced in the present paper. The introduction mainly includes the damage characteristics of multilayer dielectric films, the damage characteristics of surface relief structure and the corresponding influence factors. Among them, the influence of groove structure, fabrication process, laser parameters, pulse number, thermal stress and impurity defect on the laser damage characterizes of the dielectric film grating are discussed in details. Finally, from the aspects of structure design, preparation process and post treatment etc., the commonly used methods to improve the laser damage threshold of the multilayer dielectric grating were presented.

multilayer dielectric film pulse compression grating； laser damage； influence factors； damage threshold

1673-2812(2017)02-0329-10

2015-11-08；

2016-03-07

国家自然科学基金和中国工程物理研究院联合基金资助项目(U1430121)

邱志方(1990-)，男，硕士研究生，主要从事光栅激光损伤的研究，E-mail：1471389757@qq.com。

王敏辉，男，高级工程师，E-mail：1628844948@qq.com。

O484

A

10.14136/j.cnki.issn 1673-2812.2017.02.033