基于Box Behnken设计的煤导热系数分析与预测*

周西华，王　原，宋东平，白　刚，李　昂，董　强,3

(1.辽宁工程技术大学　安全科学与工程学院，辽宁 阜新 123000； 2.矿山热动力灾害与防治教育部重点实验室，辽宁 阜新 123000；3.中国建筑第六工程局有限公司，天津 300451)

0　引言

煤导热系数的准确分析与预测是煤矿高温热害防治[1]以及采空区流场数值建模[2]的重要参数。为此，马砺等[3]测定了不同温度、不同含水率条件的2种煤样导热系数，并使用灰色理论对煤导热系数进行了分析与预测，找出影响导热系数的主要因素；岳高伟等[4-6]对松散煤体导热系数预测方面的研究主要考虑高、低温与粒度对其影响，采用二分法逐步逼近的方法得到导热系数计算结果，算法可行且较为准确；陈晓坤等[7]利用闪射法测量了不同孔隙率、密度、含水率及煤质的煤岩样导热系数，分析了这些因素对煤岩导热系数的影响及机理，并用灰色关联法对导热系数与影响因素进行分析；唐明云等[8]通过反复实验发现煤样粒度和含水量与导热系数之间呈正相关关系，并且随着含水量的增加，煤的导热系数上升趋势会愈发平缓。

上述研究主要集中在煤岩体导热系数的实验以及数值模拟方面[9-10]，但对于煤导热系数实验的安排多采用取样后直接实验，对于数据的分析与处理也是多由所描绘的曲线来人为的选取拟合函数获得规律[11]，缺乏有效性和客观性。显然，以统计学为基础来合理安排试验或选取实验数据更为合理[12]；此外，导热系数的取值一定是受到多因素综合影响的，而大量的研究也都是通过固定某一影响因素，通过改变其他影响因素取值来寻求规律或拟合曲线[7]，忽略了因素间的交互作用，未考虑多因素、多水平综合影响时导热系数的变化规律。为此，笔者引入工程领域中广泛采用的响应曲面法[13](Response Surface Methodology, RSM)来安排和选取实验结果，采用Design Expert软件设计3因素、3水平的试验方法，建立较显著的响应曲面回归方程，达到减少试验次数、对因素间交互作用进行分析的目的，并对煤样的导热系数进行预测及验证。

1　煤质指标与导热系数测定实验

1.1　 煤质指标的工业分析

选取燕子山矿、云冈矿、晋华宫矿等11个采样地点的煤为实验煤样，对煤质指标进行工业分析，分析过程要以《GB/T212-2008煤的工业分析方法》为标准进行[14]，采用YX-GYFX7701型全自动工业分析仪对0.2 mm粒径煤样中的水分Mad和固定碳含量Fcad进行测量[15-16]。

1.2　煤的导热系数的测定实验

将实验煤样研磨制成高度d=1.5～2.5 mm，直径12.6 mm的圆薄片样品，加工制好的部分样品如图1，然后利用德国NETZSCH LFA457型激光导热系数测量仪测量煤的导热系数，实验仪器如图2。打开恒温水浴箱稳定2 h，然后将样品与陶瓷标样表面喷涂石墨放入仪器，计算出煤样的密度ρ。实验开始前将陶瓷标样和待测样品的参数信息输入软件，选取30，40，50，60，80，100℃为采样温度点，加满液氮开始实验，并记录每个升温段所用的时间。将测得数据库导入NETZSCH LFA 457进行分析计算，最终可得到样品在采样温度下的导热系数λ，不同煤样的煤导热系数及其影响因素数据见表1。

图1　加工成形的样品Fig.1　Samples of process forming

图2　NETZSCH LFA457激光导热系数测量Fig.2　NETZSCH LFA457 laser thermal conductivity tester

序号煤样λ/W·(m·K)-1Mad/%Fcad/%ρ/(g·cm-3)1清河门矿02089675311512502燕子山矿04159165601714263晋华宫矿0178956510413864云冈12#406031839456778512455云冈8#408019335556459512046王营矿01491063493914957赵庄矿025015957305512088石港矿037214057968513949大安山7槽0935090583515179310大安山13槽168614569925191811淮南张集矿0449248754371417

2　单因素对煤导热系数的影响分析

相关研究表明，水分、固定碳和密度对导热系数的影响是最为重要的[2]。因此实验前选取不同煤样，按照水分、固定碳和密度的大小顺序进行排列，分析以上3种因素对导热系数的影响规律。

2.1　水分对煤导热系数的影响

将样品浸水处理，间隔30 min称重1次，至相邻2次质量差值在0.001 g以内，记录最终称重结果[14]。擦拭称重样品表面吸附的水分，得到浸润水对比样品。实验结束后，将样品放置在干燥皿中72 h，测量干燥后质量，得到干燥样品。将干燥实验后的样品在105 ℃的鼓风烘干箱内放置24 h，在干燥皿中冷却至室温，得到烘干对比样品。在每个实验前后记录样品的质量，并计算出样品含水量。不同水分含量的煤样所测得的导热系数见表2，导热系数随水分含量的变化曲线，如图3所示。

表2　煤样的水分含量与导热系数

图3　不同煤样的含水量与导热系数关系Fig.3　 Relationship of coal under different water content and thermal conductivity

由图3可知，在温度条件相同时，烘干、干燥和浸润水煤样的导热系数依次增大，也就是说水分含量的增加，煤的导热系数也增加。这是由于煤体内部存在孔隙，水分渗透到孔隙当中，会使煤变成湿润状态，内部传热需通过孔隙内的介质进行，空气属于绝热介质，λ为0.026 W·(m·K)-1，而水的λ为0.592 W·(m·K)-1，是空气的的近23倍。当孔隙中充入水的导热系数要远远高于充入空气时的导热系数。因此，若孔隙中水分含量增加，导热系数也增加。

2.2　固定碳对煤导热系数的影响

对王营矿、晋华宫矿、赵庄矿等采样地点的煤样进行了实验，为减小误差对同一样品的λ进行了多次测量，取平均值，煤样的固定碳含量和导热系数见表3，导热系数随固定碳含量的变化规律如图4所示。

表3　煤样的固定碳含量与导热系数

图4　煤样的固定碳与导热系数关系Fig.4　Relationship of coal samples fixed carbon content and thermal conductivity

从图4中可看出，煤的导热系数随着固定碳含量的增加而增大，在固定碳含量相对较低时图像比较平缓，即此阶段λ增幅较小，在固定碳含量接近75%左右，曲线上升趋势明显，增幅显著。从数值计算上看，随着固定碳含量由49.390%增至83.515%，λ由0.149 W·(m·K)-1增大到了0.935 W·(m·K)-1，后者约为前者的6.28倍。

2.3　密度对煤导热系数的影响

对云冈矿8#408、燕子山矿、石港矿等采样地点的煤样进行了实验，煤样的密度和对应的导热系数见表4，导热系数随密度的变化规律如图5所示。

表4　煤样的密度与导热系数

图5　煤样的密度与导热系数关系Fig.5　Relationship of coal samples densities and thermal conductivity

由图5可知，煤的导热系数λ随着密度的增加而增大，这是由于煤属于多孔介质，其内部的孔隙中存在空气，而在30℃条件下，空气的导热系数仅为0.026 W·(m·K)-1小于煤的导热系数，因而煤体越致密，内部的孔隙越少，密度就越大，对应的导热系数也越大。煤的导热系数受密度的影响较大，并在密度增大到1.5 g/cm3以后表现得更加明显，曲线前半段的增幅明显小于后半段。

2.4　单因素对煤导热系数的影响

通过实验与分析可知，煤的导热系数是受水分、固定碳和密度等因素影响的。由上述分析可知，单因素影响时，煤的导热系数变化规律各异，学者们对于导热系数的研究也多限于探究其与单因素的变化关系，显然，多因素变化下的导热系数预测更为科学、合理、具有现实意义。

3　煤导热系数的试验设计分析与预测

3.1　煤导热系数的试验设计

笔者选取水分、固定碳、密度3个因素。相比全因子的正交与均匀实验，响应曲面试验设计更具灵活性和完整性，其以二次多元回归模型为主导，以更少的试验次数获得期望的试验结果。通过分阶段的试验设计与数据分析，逐步筛选出影响响应变量的因素，定量的描述因素的效应、加速效应和交互效应，最终给出因素与响应间的最佳关系式，以便寻找最优的设计条件、生产条件和决策条件，响应曲面回归模型见式(1)。

(1)

式中：y为回归方程的响应值；x1,x1,…,xm为m个自变量；β0为回归截距；βi为xi的线性效应；βij为xi与xj的交互效应；βii为xi的二次效应；ε为随机误差。

3.2　煤质指标的选取及水平

选取影响煤岩的导热系数的主要因素有水分、固定碳和密度，每个因素选取3个水平，运行Design Expert，选用Box Behnken试验设计方案。填写影响因素Numeric Factors为3，在下面将A，B，C填写为水分、固定碳和密度，水分含量设计为：0.9%，5.9%，10.9%3个水平；固定碳含量设计为：49.3%，66.45%，83.6%3个水平；密度设计为：1.2 ，1.56，1.92 g/cm33个水平。每个因素水平分别以-1，0，1编码，见表5，试验设计方案以及结果见表6。

表5　因素水平编码

表6　试验设计方案及结果

3.3　响应曲面回归模型的分析

将以上实验结果导入Design Expert软件中，对实验数据进行分析处理建立二次回归模型方程和决定系数见式(2)，方差分析见表7，2因素交互作用对煤导热系数的影响如图6所示。

Y=0.59+0.033A+0.21B+0.57C+7.5×10-4AB-

0.04AC+0.18BC+0.054A2-0.095B2+0.29C2

(2)

式中：A为水分Mad，%；B为固定碳Fcad，%；C为密度ρ，g/cm3。

表7　方差分析

由表7可知，导热系数试验设计预测模型P值<0.000 1，极显著；模型的失拟项0.072 4>0.05，不显著。表明曲线拟合效果较好，回归模型准确可靠。一次项对导热系数大小影响程度为C(密度)>B(固定碳)>A(水分)；响应面法相比于正交试验，可以给出直观的图形，试验因素间交互作用的三维立体响应曲面如图6所示。

图6　2因素对导热系数的交互影响Fig.6　Two factors interaction influence curve

由图6可知，响应曲面越陡峭，因素的影响程度越大，结合表7综合得出二次项对导热系数大小影响程度为BC(固定碳和密度)>AC(水分和密度)>AB(水分和固定碳)，且BC二次项P值为0.015 1<0.05，AC和AB二次项P值均大于0.05，说明BC间存在交互作用，AC和AB之间无交互作用。

3.4　回归模型的进一步预测

为了检验本次响应曲面试验的可靠性，采用Design Expert软件对预测结果进行验证，首先点击Analysis按钮，选择Diagnostics模块中的Influence Report功能，对试验设计的实际值和预测值进行对比，进行回归模型精度检验，误差检验结果见表8。

表8　试验设计误差检验

试验设计预测模型准确度通常由平均相对误差来衡量，由表8可以看出，经过求和取平均值得出预测模型的平均相对误差为4.3%，与同类型文献[2]预测的结果相比，满足精度要求，可以预测煤导热系数。

4　结论

1)通过对不同变质程度煤样进行工业分析和导热系数测定实验，得到随着水分、固定碳含量和密度的增加，导热系数增大。

2)一次项对导热系数影响因素排序依次为C(密度)>B(固定碳)>A(水分)，即对导热系数影响作用最大的是密度。二次项对导热系数影响因素排序依次为BC(固定碳和密度)>AC(水分和密度)>AB(水分和固定碳)，且BC二次项P值为0.0151<0.05，AC和AB二次项P值均大于0.05，说明BC间存在交互作用，AC和AB之间无交互作用。

3)通过预测，得出不同变质程度的煤样导热系数试验设计预测模型，平均相对误差为4.3%。从统计学的角度，将工程领域中广泛应用的试验设计引入到煤导热系数分析和预测当中，对实验数据进行设计和统计分析，可以避免编程。

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