国内外PM2．5源谱对比及其对空气质量模拟效果的影响

夏泽群，范小莉，黄志炯，刘郁葱，殷晓鸿，叶 潇，郑君瑜

华南理工大学环境与能源学院，广东广州 510006

国内外PM2．5源谱对比及其对空气质量模拟效果的影响

夏泽群，范小莉，黄志炯，刘郁葱，殷晓鸿，叶 潇，郑君瑜*

华南理工大学环境与能源学院，广东广州 510006

对比了国内外固定燃烧源、工业过程源、道路移动源和扬尘源等排放源PM2．5成分谱之间的差异，并利用CMAQ(区域空气质量模型)模拟识别各PM2．5成分谱之间的差异对空气质量模拟影响较大的排放源．结果表明:①由于国内外发展水平、排放标准、采样分析条件以及排放源除尘设备等的差异，各排放源PM2．5成分谱差异较大;②PM2．5成分谱差异较大的源主要有燃煤电厂、水泥制造、重型柴油车和道路扬尘等，而差异较大的组分主要有SO42－、NO3

PM2．5;成分谱;CMAQ;珠三角;模拟影响

随着我国经济的高速发展、城市化进程的不断推进以及一次能源消耗的不断增加，以PM2．5和O3为特征的复合型污染已经逐渐取代以SO2和PM10为特征的煤烟型污染，并成为我国首要的大气污染问题［1-3］．PM2．5来源十分复杂，而对其来源和环境贡献的准确识别，是制订科学合理的污染防治措施和有效控制颗粒物污染的重要前提．根据《大气颗粒物来源解析技术指南(试行)》，源解析方法主要包括模型法、受体模型法(CMB和PMF等)和排放源清单法．对于模型法和受体模型法，源成分谱是重要的基础数据之一．

区域空气质量模型(CMAQ和CAMx等)以大气动力理论为基础，利用数学模型来模拟大气污染物扩散和反应的物理化学过程［4］．大气中污染物化学成分种类繁多又性质各异，为简化空气质量模型运算的过程和时间，这些数学模型根据不同的反应机理，对污染物中组分化学结构相似的成分进行归纳分类为模型物种，由此确定的模型物种谱是模型模拟重要的输入文件之一．受体模型是从受体和污染源的角度出发，直接通过化学组分分析确定污染源对受体的贡献的数字模型与方法，是开展大气颗粒物来源研究的重要方法［5-8］．源成分谱的合理性和准确性直接关系到源解析结果的可靠性，污染源类型及个数、选择参数及化学成分等，均会对源解析结果产生较大的影响．因此，建立准确反映本地污染源特征的源成分谱，有助于提高空气质量模型模拟及受体模型结果的可靠性，降低源解析的不确定性，进而为区域空气质量评估和策略研究提供更准确的支撑［9-12］．

准确的源解析成分谱有赖于全面系统的排放源测试研究．欧美的排放源测试工作起步较早，并随着排放源的变换不断进行更新或补充［13-18］，US EPA(美国国家环境保护局)更是将源成分谱的研究整理归纳成SPECIATE数据库［19］，方便数据查询和使用．相比之下，我国目前的成分谱研究还存在完整性低、采样及分析标准不统一、研究重点和数据表达方式不统一等问题．大多数排放源的成分谱研究多局限于个例［20-22］．由于目前国内研究结果还难以满足受体模型和空气质量模型模拟的数据要求，因此多数研究直接采用国外的研究数据［23］．但是由于国内外地域时间的差异性、工业结构和工艺流程的复杂性以及排放源分类的不一致性等，不同地区的源成分谱存在一定差距，直接应用国外的源成分谱增加了受体模型和空气质量模型模拟研究的不确定性［24］．因此，在应用国外的成分谱之前，有必要评价其在我国的适用性．基于此，该研究对比了国内外主要的PM2．5排放源成分谱，识别其差异的主要特点，并利用区域空气质量模型CMAQ模拟分析了PM2．5源谱的差异对空气质量模拟的影响，以期对后续排放源成分谱的建立及模拟提供一定的指引作用．

1 材料与方法

1．1 国内外源成分谱选取

通过以下原则对所收集的本地以及美国SPECIATE数据库(4．3版本)中的PM2．5源成分谱进行筛选和对比分析:①结合已有PM2．5源解析结果，选择主要的PM2．5污染源作对比;②选取质量较好，即研究年份近、样本数多及分析测试组分种类丰富的PM2．5源成分谱．由于美国SPECIATE数据库中排放源覆盖较广且分类较细，尽量选取源描述一致或相近、采样时间和条件接近的成分谱进行对比分析．在此基础上，选取不同排放源质量最好的成分谱做源谱本地化模拟效果影响评估．

基于此，选取固定燃烧源、工业过程源、道路移动源和扬尘源作为研究对象，选取以上排放源成分谱与美国SPECIATE数据库相应成分谱进行对比分析，并进一步选择国内评级最高的源成分谱，进行本地化模拟效果影响评估．表1为本地成分谱及SPECIATE数据库中对应排放源成分谱的相关信息．

1．2 PM2．5物种谱建立

PM2．5源成分谱需要根据模型所采用的气溶胶模块进行归纳，转化为物种谱后才可输入模型进行模拟．目前空气质量模型(CMAQ和CAMx等)气溶胶模块包含的物种仍相对简单，其归纳的方法主要是根据颗粒物成分和粒径进行．目前空气质量模型多采用AERO5或 AERO6模块建立颗粒物的物种谱，在AERO5模块中，颗粒物物种中包括硫酸盐(PSO4)、硝酸盐(PNO3)、细颗粒元素碳(PEC)、细颗粒有机碳(POC)、其他细颗粒物(PMFINE)和粗颗粒物(PMC) 等6个物种．在AERO6模块中，颗粒物物种则增加到19类，主要是增加了微量金属颗粒和非碳基有机物种．PM2．5模型物种谱的建立方法主要是根据不同气溶胶模块所含物种对PM2．5成分谱进行分配，得出各模型物种所占比例(总和为100%)，即为该排放源PM2．5模型物种谱．考虑到目前我国PM2．5成分谱研究情况，采用AERO5模式建立PM2．5模型物种谱．

1．3 空气质量模拟平台搭建及数据来源

采用最新版本的空气质量模型CMAQ［42］(版本5．02)为模拟平台核心．其中，模拟域内气象场数据由内嵌的中尺度模型WRF［43］(版本3．3)提供，而模型物种化、小时化及网格化清单输入则由耦合的SMOKE-PRD［44］处理提供．CMAQ和WRF模型模拟区域采用三层嵌套网格，第一层边界条件采用模式默认值，第二、三层则分别以第一、二层模拟结果作为边界条件，具体设置参数见文献［44］．排放场清单输入主要参考文献［45］的设置，研究时段为2012年4月1—30日．PM2．5监测数据来自粤港珠三角区域空气监控网络，各站点的分布如图1所示．

1．4 案例设置及评价指标

1．4．1 案例设置

设置了5个模拟案例，其中Case 1为基线情景，即所有的排放源源谱均采用美国SPECIATE数据库中数据，Case 2～Case 5分别为不同排放源情景案例，即仅替换该源中各对应的源谱，而其他排放源谱则采用SPECIATE数据库中对应源谱．模拟评估的案例设置及替换的本地源谱情况见表2．

1．4．2 评价指标

为对比国内外源成分谱中不同组分的差异性，采用相对标准差和标准差来量化其差异大小，计算方法见式(1)和式(2)．此外，为了评价源谱本地化对模型模拟的影响，采用模拟质量浓度绝对差和质量浓度差系数量化其影响，质量浓度差系数见式(3)．

式中:ν为相对标准差;xi为源成分谱中第i种组分贡献比例，%;μ为不同源成分谱对应组分贡献率的算术平均值;N为源谱个数．则标准差(σ)为

式中:Aj为质量浓度差系数，μg (m3·kg);Cj为案例j的模拟质量浓度，μg m3;Cbase为基线案例情景对应组分模拟质量浓度，μg m3;Tj为案例j中被替换成分谱所对应排放源的PM2．5排放量，kg．对比不同案例情景各组分质量浓度差系数Aj值，Aj值越大，说明该案例所对应的排放源成分谱本地化对模拟的影响越大．

2 结果与讨论

2．1 典型排放源国内外源源谱的对比

2．1．1 固定燃烧源

2．1．1．1 燃煤电厂

由固定燃烧源燃煤电厂PM2．5成分谱对比(见图2、表3)所示，本地与美国SPECIATE数据库源成分谱之间各组分的差异较大．其中差异最大的组分为NO3

－，其次为元素S，上述两种含量较少的组分差异较大，可能不仅与燃煤品质(烟煤［26］、烟煤和褐煤［27］)和除尘设备(静电和布袋除尘［25］、静电除尘［28］、SPECIATE为多种除尘设施综合)有关，还与组分的检测方法及仪器灵敏度等有关．组分OC、SO4

2－和Si是燃煤电厂PM2．5排放重要的组分，其差异也较大．OC含量的差别主要与炉型、工况和燃烧充分程度等因素有关，如文献［27］为低NOx燃烧器锅炉，导致飞灰中未完全燃烧的碳含量增加;文献［28］所测为新建电厂，煤炭燃烧较为充分，治理设施的治理效率较高，OC含量较低．SO42－和Si的差异主要与煤炭中的硫份、元素含量及锅炉的除尘设备等有关．

2．1．1．2 燃煤工业锅炉

图3、表4分别比较了国内与SPECIATE数据库燃煤工业锅炉PM2．5成分谱组分质量百分比及组分相对标准差、标准差大小．从图3和表4可以看出，国内外燃煤工业锅炉差异最大的组分为S，其次为NO－

3和SO42－．SPECIATE燃煤工业锅炉PM2．5成分谱所对应的煤炭类型为亚烟煤，废气治理设施为袋式除尘器、机械除尘器等综合，而国内研究所对应的煤炭类型主要为烟煤［30］、混合煤［29］(型煤、大同煤等)等，文献中废气治理设施主要为湿式除尘器和离心除尘器等［29］、水膜除尘和多管旋风除尘器［30］等．不同锅炉所用燃煤品质的差异、炉型及使用年限的差异及尾气控制设施的良莠不齐等，导致了国内外燃煤工业锅炉PM2．5源成分谱较大的差异．

2．1．1．3 民用煤炭燃烧

由图4、表5可见，民用煤炭燃烧源成分谱中组分EC贡献率相差较大，EC排放较高的原因可能是锅炉中燃料与氧气混合不均，高温缺氧形成炭烟;民用煤炭燃烧源PM成分谱的主要组分OC和SO2－2．54含量差异也较大．

2．1．2 工业过程源

国内外工业过程源主要行业PM2．5成分谱对比(见表6)所示，由于国内外生产工艺、除尘设备及排放标准等的差异，本地与SPECIATE数据库成分谱之间差异较大．对于烧结源成分谱，本地的成分谱中OC、EC和SO42－的贡献率均普遍大于SPECIATE相应的组分，而本地源成分谱之间的差异较国内外之间的差异小．本地烧结源成分谱以元素Fe的贡献率最高，而SPECIATE则以元素K的贡献最高．造成上述差异的原因主要是SPECIATE烧结PM2．5成分谱整合了烧结工艺和烧结厂内PM2．5无组织排放源的PM2．5成分谱，而国内研究则主要对烧结工艺进行PM2．5成分谱建立．国内外生铁冶炼源成分谱差异较大的组分为SO4

2－和元素Al，这主要与国内外各生铁冶炼锅炉及生产工艺差异等因素有关．其中，国内的生铁冶炼源成分谱最大的贡献组分是元素Fe，而SPECIATE则为元素Si．对于钢铁冶炼排放源成分谱，SPECIATE数据库中钢铁冶炼源成分谱最主要的组分为SO42－，其贡献率高达40%，而国内源成分谱中贡献率最大的组分为元素Fe，但是SO42－的贡献率则较低．上述三个排放源源成分谱中，均有元素Ca的检出，且其差异较大，但是SPECIATE中的比例普遍要低于国内的源成分谱的比例，Ca的含量较高与采用石膏法脱硫有关．而OC的含量存在一定的差异且含量较高，可能不仅与燃料的不充分燃烧有关，还与其工艺过程中添加剂的使用有关．对于工业过程源水泥制造排放源成分谱，差异较大的组分为元素Fe和SO42－，且此两种组分为各成分谱主要贡献组分，说明国内外对这两种元素的去除效率差异较大．各排放源成分谱除组分OC、EC、SO42－和NO3

－外的组分在总结为模型组分PMFINE时，相对标准偏差较小，差异明显变小，说明采用AERO5机制转化为模型输入物种谱后差异较成分谱小．

2．1．3 道路移动源

由表7道路移动源主要车型国内外PM2．5源成分谱对比可知，国内外的研究中机动车各车型的排放源成分谱均以OC和EC为主，但二者比例差异较大．究其原因，主要与机动车发动机的燃烧室油气混合及燃烧充分程度有关．美国汽油中多添加乙醇、甲醇作为增氧剂，而国内汽油中含氧物质相对占比较小，这也是国内外成分谱中组分OC含量差异的另一重要原因．国内研究中SO42－的含量普遍高于国外对应的车型，这可能与国内油品标准实施相对落后，含硫率较高有关．此外，导致机动车中各组分的差异较大的原因还有很多，如尾气控制措施、驾驶员驾驶习惯、行驶工况和测试方法(现场采样法［36］、随车试验［32，37］和台架试验［38］)等．各车型成分谱差异较大的组分多为含量较少的金属元素，说明国内外所使用的油品差异较大，或由于采样方法及组分分析仪器的差异导致了金属元素组分的差异较大，但总结为PMFINE时差异明显变小，对模型的影响较小．

2．1．4 扬尘源

由表8 PM2．5源成分谱对比可见，对于道路扬尘源，国内外各成分谱之间最大的贡献组分各不相同，但均以OC、Ca和Si为主，但含量也存在较大差异．道路扬尘PM2．5成分谱的差异与道路类型、地理区域及行驶车辆有很大关系，不同的地区之间会存在较大的差异．对于建筑扬尘源成分谱，其差异最大的组分为NO－和SO2－，

34建筑扬尘的PM2．5组分和各施工工地所使用的水泥等建筑材料有很大的关系，所以不同地区所用水泥品种差异是成分谱组分差异的主要原因．虽然道路和建筑扬尘源成分谱中金属离子差异较大，但是归纳为PMFINE时，差异明显变小，对模型模拟的影响较小．

2．2 源谱差异对模拟结果的影响

该研究通过对基线案例和不同PM2．5排放源源谱替换案例的空气质量监测站点PM2．5及其组分(OC、EC、SO4

2－和NO3－)模拟的平均质量浓度绝对差值进行统计，并根据质量浓度差系数的计算公式，计算不同PM2．5排放源成分谱替换案例的质量浓度差系数，据此评价替换本地不同重点PM2．5排放源谱对PM2．5模拟的影响，具体结果见表9、10．

对比不同本地化案例与基线案例PM2．5模拟质量浓度绝对差值可知，道路移动源源谱本地化案例PM2．5的模拟结果变化最大，其次为扬尘源、工业过程源和固定燃烧源．各源谱本地化案例对PM2．5的模拟结果的影响与案例组分质量浓度差系数之和大小基本一致．对比不同案例下OC、EC、SO42－和NO3

－组分的模拟质量浓度绝对差值可知，道路移动源源谱本地化对模拟结果的影响最大，扬尘源和固定燃烧源次之，工业过程源最小．从各案例组分质量浓度差系数可以看出，道路移动源源谱本地化案例中PM2．5各组分的质量浓度差系数最大，其本地化对PM2．5各组分的模拟影响也最大，而虽然工业过程源各组分的质量浓度差系数较扬尘源和固定燃烧源大，但珠三角工业过程源的PM2．5污染物排放量较扬尘源和固定燃烧源小，其对模拟质量浓度的影响较小．所以排放源的质量浓度差系数越大，且排放量越大时，该排放源PM2．5模拟质量浓度对源谱的本地化越敏感，变化越大．而从各源谱本地化案例对PM2．5及其组分模拟质量浓度的影响可以看出，案例间PM2．5的模拟质量浓度差异较各组分之间的差异小，即源谱的本地化对组分的模拟影响更大．

综上，道路移动源国内外PM2．5源成分谱差异对PM2．5的模拟影响较为显著，其次为扬尘源和工业过程源，固定燃烧源的PM2．5成分谱差异对PM2．5的模拟影响较小．因此，从对空气质量模拟影响的角度出发，可优先建立道路移动源PM2．5成分谱，其次为工业过程源和固定燃烧源PM2．5成分谱．

3 结论

a)由于国内外发展水平、排放标准、采样分析条件以及排放源除尘设备等差异，不仅是国内与SPECIATE数据库之间，而且在国内不同学者PM2．5源成分谱研究结果之间均存在较大差异．

b)差异较大的源主要有燃煤电厂、水泥制造、重型柴油车和道路扬尘等，各排放源差异最大的组分分别为NO3

－、Fe、Ca和NO3－，相对标准偏差ν分别为1．57、1．27、1．21和1．10;若仅考虑不同组分贡献率绝对差值的差异大小，各排放源标准差最大的组分分别为OC、SO42－、EC和Ca．

c)不同排放源源谱本地化对PM2．5模拟结果均有一定的影响，而其中道路移动源源谱本地化对PM2．5的模拟结果影响最为显著，其次为扬尘源、工业过程源和固定燃烧源．其中道路移动源源谱本地化模拟案例与基线的PM2．5模拟质量浓度绝对差值为0．27 μg m3，各组分质量浓度差系数之和为52．60× 10－3μg (m3·kg)，而固定燃烧源源谱本地化模拟案例PM2．5模拟质量浓度绝对差值仅为0．10 μg m3，各组分质量浓度差系数之和为2．12×10－3μg (m3·kg)．

d)本地与SPECIATE数据库PM2．5成分谱之间的差异及源谱本地化对模型模拟的影响表明，优先建立道路移动源PM2．5本地化成分谱较为重要．

e)该研究仅初步探讨了上述4种主要的PM2．5排放贡献源源谱本地化对珠三角PM2．5空气质量模拟的影响，至于其他排放源源谱的本地化及对其他区域的影响还需进一步的研究．

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［45］ 黄晓波，殷晓鸿，黄志炯，等．不同模式对珠三角地区细颗粒物污染模拟效果对比评估［J］．环境科学学报，2016，36(10): 3505-3514．HUANG Xiaobo，YIN Xiaohong，HUANG Zhijiong，et al．Evaluation and intercomparison of PM2．5simulations by air quality models over Pearl River Delta［J］．Acta Scientiae Circumstantiae，2016，36 (10):3505-3514．

Comparison of Domestic and Foreign PM2．5Source Profiles and Influence on Air Quality Simulation

XIA Zequn，FAN Xiaoli，HUANG Zhijiong，LIU Yucong，YIN Xiaohong，YE Xiao，ZHENG Junyu*
College of Environment and Energy，South China University of Technology，Guangzhou 510006，China

Fine particulate matter(PM2．5)chemically-speciated source profiles of stationary combustion sources，industrial process sources，on-road mobile source and fugitive dust source derived from local studies and SPECIATE database were compared．We used the regional air quality model CMAQ to identify the influence of different source profiles on the simulation results．The results showed that:(1)PM2．5chemical source profiles derived from local studies and SPECIATE database were different due to the discrepancy of the development level，emission standards，sampling and analysis method and dust removal equipment．(2)Sources with large differences were coal combustion power plants，cement manufacturing，heavy diesel vehicles and road dust，and chemical components with large differences wereNO3－and Ca．(3)Differences in on-road mobile source profiles affected the simulations the most(0．27 μg m3on average)，followed by those in fugitive dust and industrial process．Differences in stationary combustion had smaller impact on the simulations(only 0．10 μg m3on average)．The results showed that it is imperative to adopt uniform sampling and analysis methods in the development of source profiles in order to provide input data for source apportionment or model simulation．Considering the simulation impacts，developing local on-road mobile source profiles is a priority task．

PM2．5;source profiles;CMAQ;PRD region;simulation effect

X51

1001-6929(2017)03-0359-09

A

10．13198 j．issn．1001-6929．2017．01．55

夏泽群，范小莉，黄志炯，等．国内外PM2．5源谱对比及其对空气质量模拟效果的影响［J］．环境科学研究，2017，30(3):359-367．

XIA Zequn，FAN Xiaoli，HUANG Zhijiong，et al．Comparison of domestic and foreign PM2．5source profiles and influence on air quality simulation［J］．Research of Environmental Sciences，2017，30(3):359-367．

2016-08-06

2016-12-05

国家杰出青年科学基金项目(41325020);非道路环保公益项目(204109012);国家科技支撑项目(2014BAC21B02)

夏泽群(1991-)，男，广东揭阳人，xiazequn@foxmail．com．

*责任作者，郑君瑜(1968-)，男，四川南部人，教授，博士，博导，主要从事大气排放源清单及空气质量模型研究，zheng．junyu@gmail．com

－和Ca等;③道路移动源源谱本地化对PM2．5的模拟影响最大，其次为扬尘源和工业过程源，而固定燃烧源则相较最小，其中道路移动源源谱本地化模拟案例与基线的PM2．5模拟质量浓度绝对差值为0．27 μg m3，各组分质量浓度差系数之和为52．60×10－3μg (m3·kg)，而固定燃烧源源谱本地化模拟案例PM2．5模拟质量浓度绝对差值仅为0．10 μg m3，各组分之和为2．12×10－3μg (m3·kg)．研究显示，有必要采用统一的标准开展本地源成分谱测试工作，为源解析及模型模拟提供基础性数据，而从对空气质量模型模拟影响的角度出发，优先建立道路移动源本地化PM2．5成分谱较为重要．