零价铁在废水处理中应用的研究进展

唐朝春，段先月，陈惠民，叶 鑫，吴庆庆

（华东交通大学 土木建筑学院，江西 南昌 330013）

零价铁在废水处理中应用的研究进展

唐朝春，段先月，陈惠民，叶 鑫，吴庆庆

（华东交通大学 土木建筑学院，江西 南昌 330013）

简述了零价铁（ZVI）处理废水的机理。综述了ZVI、纳米零价铁 （nZVI）对焦化废水、军火厂废水、制药废水、橄榄油厂废水、染料废水、含盐类废水及含重金属废水处理的研究进展以及ZVI复合材料处理废水的研究进展。指出将ZVI与超声波、微波及Fenton法等技术联合，形成具有各自优点的新处理技术，将是今后的研究重点。

零价铁；纳米零价铁；废水处理；复合材料

工业的快速发展，致使含有众多重金属和其他有害身体健康的物质进入水体中，使水质恶化，如不及时处理，水质将恶化到无法治理的程度［1］。金属矿产的开发使含有重金属或放射性核素的废水直接排放到环境中，必将危害生态环境安全。

零价铁（ZVI）具有活泼的化学性质，电极电位E0（Fe2+/Fe）为－0.44 V［2］，还原能力较强，可以将在金属活动顺序表中排在Fe后面的金属置换出来，还可以还原氧化性较强的离子或其他化合物。采用ZVI可以还原处理多种污染物，不仅可提高污水的可生化性，还可减小对微生物的毒性［3-5］。ZVI价格低廉且来源广泛，不会对环境产生二次污染，在水处理领域具有很好的应用前景［6］。

本文简介了ZVI处理废水的机理，综述了ZVI、纳米ZVI （nZVI）以及ZVI复合材料处理各种废水的研究进展。

1 ZVI处理废水的机理

1.1 还原作用

ZVI化学性质活泼，还原性较强，在偏酸性环境中可将高价的金属离子还原成低价的金属离子或金属单质，并通过沉淀法去除。氧化性较强的离子或化合物可被ZVI还原成毒性较小的物质［7］。

1.2 微电解作用

ZVI可与其他物质形成一个小的原电池，进而形成一个电磁场，废水中含有的微小污染物和胶体在电场作用下聚集在一起形成较大的颗粒，有助于被去除。

1.3 混凝吸附作用

在偏酸性的条件下，ZVI处理废水会产生Fe2+和Fe3+；在有氧且碱性的条件下会形成絮凝性较强的胶体絮凝剂Fe（OH）2和Fe（OH）3，废水中的不溶物可被吸附絮凝，使废水得到有效处理。

2 ZVI处理各种废水的研究进展

2.1 焦化废水

焦化废水是一种典型的难降解有毒有机废水，主要来自于焦炉煤气初冷和焦化生产过程中的生产用水。ZVI处理焦化废水是由于电荷吸附作用，ZVI被腐蚀产生电子、Fe2+及Fe3+，异电荷之间可相互吸附，但溶液pH不能太高，因为pH过高会产生铁的沉淀及络合物。在厌氧滤池和曝气生物滤池中加入ZVI ，可明显改善出水水质［8-9］。

2.2 军火厂废水

用ZVI 对含有混合炸药PAX-21的废水进行预处理，可将废水中的有毒物转化为无毒物。六氢-1，3-三硝基-1，3，5-三嗪（RDX）经ZVI处理后可被迅速去除，其还原产物为甲醛［10-11］。

2.3 制药废水

制药废水一般是在生产抗生素、合成药物、各类制剂的过程中产生的，制药废水成分复杂，污染物含量高，难降解，色度深，生化性差，是一类非常难处理的废水。有研究者采用 ZVI-Fenton氧化和H2O2对其进行处理，仅在1 h内废水的TOC去除率就达到80%，且过量的ZVI还可促进H2O2分解成无活性的氧［12-13］。这是由于ZVI可通过活性分子氧产生H2O2，而H2O2会被Fe3+分解成·OH，·OH具有较强的氧化性，可氧化废水中的有机物和无机物，且氧化效率高，可将废水中有机物氧化生成CO2，无二次污染。

2.4 橄榄油厂废水

ZVI可对橄榄油厂废水进行脱色，降解其中的酚类化合物以及去除COD［14-15］。处理过程产生的Fe2+会与H2O2快速反应，产生大量的·OH，但过量的Fe2+与·OH反应可抑制氧化反应（Fe2++·OH→Fe3++-OH），而产生的Fe3+可通过形成沉淀物将其他污染物去除（H2O2+Fe3+→FeOOH2++H+）［16］。在Fenton反应中加入ZVI可显著提高废水的可生化降解性［17］。

2.5 染料废水

ZVI对染料废水的处理主要因为其自身的氧化还原性。在缺氧条件下，ZVI对废水中COD的去除率较低；在好氧条件下，ZVI可产生强氧化性来降解染料，而增加溶解氧的溶度和气体流速可提高ZVI对染料的脱色率及COD去除率［2］。ZVI与超声波协同作用可对含氮染料废水进行脱色处理，这是由于气泡在ZVI表面形成点蚀和开裂作用。Rasheed等［18］将nZVI与超声波结合处理炼油厂废水，也取得了较好的效果。ZVI还能提供长期有效的有利于厌氧菌生长的环境，从而改善厌氧菌对染料脱色处理的效果［2］。

将ZVI加在电极上安装在厌氧反应器内可处理含有含氮染料的纺织废水。在带电条件下反应器内细菌的种类更加丰富，有助于对氮的降解。ZVI反应过程中会产生Fe2+，ZVI反应越强，Fe2+产生的量越多，消耗的H+越多（Fe0+2H+=Fe2++H2），所以反应器内pH可稳定在中性，这有利于甲烷的生成，同时也可提高COD去除率［19-20］。

2.6 含盐类废水

在酸性环境下，ZVI对含硝酸盐和磷酸盐的废水有较好的处理效果。原因在于酸性环境下ZVI被腐蚀产生电子（Fe0→Fe2++2e-，Fe3++e-→Fe2+），ZVI与硝酸盐接触发生氧化还原反应生成氨或氮（NO3-+10H++8e-←→NH4++3H2O，2NO3-+12H++10e-→N2+6H2O）；其次ZVI被腐蚀产生的Fe2+和H2O2反应产生·OH（Fe2++H2O2→Fe3++·OH+OH-）；最后，Fe3+和磷酸盐作用产生沉淀（Fe3++PO43-→FePO4，3Fe2++2PO43-→Fe3（PO4）2）。H2O2的存在大大提高了ZVI去除磷酸盐的效率［21］。

ZVI对高氯酸盐的去除与环境pH有关。一般情况下，pH为中性（pH在7.0～8.0）最适合微生物的生存，过量的 H+或OH-会扰乱微生物的新陈代谢。pH过高，ZVI被腐蚀产生Fe2+和Fe3+（Fe0+2H2O→Fe2++2OH–+H2），形成的铁的氢氧化物会覆盖微生物，抑制高氯酸盐还原细菌的生命活动，减少高氯酸盐的产生［22］。

2.7 含重金属废水

与有机污染物不同，重金属是不可生物降解的，可在生物体内积存，不易排出体外，且很多重金属都有毒或可致癌。

采用ZVI流化床工艺处理电镀废水，可将其中CrO42-还原成Cr3+，形成Cr（OH）3沉淀，降低其毒性。ZVI对Cr的去除率与溶液pH有很大关系［23］，当CrO42-质量浓度为418 mg/L、ZVI加入量为41 g/ L、水力停留时间为1.2 min、溶液pH为2.0时，Cr去除率为29.0%；当其他条件不变、水力停留时间为5.6 min、溶液pH为1.5时，Cr去除率达99.9%。当溶液pH为2时，产生的铁的氧化物或铁的硫化物会阻碍ZVI还原Cr。反应过程中主要发生如下反应：3Fe0+2CrO42-+8H2O→3Fe2++2Cr3++16OH-；Fe0+2H+→Fe2++H2；3Fe2++CrO42-+4H2O→3Fe3++ Cr3++8OH-。

Li等［24］研究发现，1 g nZVI可还原地下水中84.4～109.3 mg Cr（Ⅵ），还原土壤和地下泥浆中69.28～72.65 mg Cr（Ⅵ）。在同样的环境下，其还原能力是微米ZVI的50～70倍。nZVI对其他金属如Pb和Se都具有较高的去除率［25］，对Se的吸附受溶液pH的影响［26］。nZVI对Zn的去除效果取决于初始溶液pH。在酸性条件下，γ-FeO（OH）和ZnxFe3-xO4（x≤1）是主要沉淀物；在碱性条件下，nZVI表面主要覆盖着ZnxFe3-xO4，还有少量γ-FeO（OH）；在中性条件下，nZVI对Zn的去除效果最佳［27］。

ZVI通过自身的吸附、还原性能，对重金属废水具有较好的处理效果，而组合的处理方式在一定程度上要好于单一的处理方式［28］。Nuñez等［29］将nZVI和电凝固法（EC）相结合，处理铜矿冶炼过程中产生的含As废水。在酸性条件下，As以HAsO-24和HAsO42-两种形式存在，两者都易与ZVI反应或被ZVI吸附。在EC法中，阳极会释放出Fe2+和Fe3+，H+在阴极被消耗（2H++2e-→H2）。阳极释放出Fe3+会提高As的去除率，这是因为Fe和As之间存在较高的置换比例，同时反应过程中氧化还原反应同时存在，促使Fe/As氧化物沉淀的形成。nZVI与EC 结合可很好地处理含As废水，也可处理含Cu废水和含Zn废水。

3 ZVI复合材料处理废水的研究进展

ZVI相关技术存在局限性。主要缺点是活性低，工作pH范围窄，反应活性随着反应时间的延长会慢慢降低，这是由于反应过程中生成铁的氢氧化物或铁的碳酸盐，对一些难处理污染物的处理效果有限。制备纳米ZVI可增加比表面积，负载其他金属可具备其他金属的催化能力，通过物理或化学方法与其他吸附材料耦合制成复合材料，可增加其他吸附材料的吸附能力［30］。

文献［31］报道，nZVI 负载淀粉（S）的复合材料S/nZVI 比nZVI 负载羧基纤维素（CMC）的复合材料C/nZVI对As（Ⅴ）和As（Ⅲ）去除能力更强，对As（Ⅴ）的去除率为36.5% ，对As（Ⅲ）的去除率为30%。S-nZVI吸附能力更强是因为材料之间的静电力阻碍纳米粒子的快速聚集。

水体中含有过量的磷会导致水体富营养化。ZVI和石英砂复合材料可去除污水中90%的磷（磷酸盐质量浓度小于10 mg/L时）［32］。用包裹磁性碳的铜（CCMC）沉积在氧化铁的表面，制成（Fe0/ CMCC）复合材料，能去除废水中82%的COD［33］。ZVI、磁铁矿、Fe2+组成的混合ZVI（hZVI）对硝酸盐的去除率超过80%［34］。Cu2+负载在毫米级ZVIS-Fe0表面，在20.0 g/L的双金属催化剂作用下，在60 min内可去除水溶液中20.0 mg/L的罗丹明B［35］。nZVI颗粒负载在介孔SiO2上组合成复合材料（nZVI/SBA-15）可对硝基苯酚进行有效的还原降解［36］。

采用nZVI和活性炭（AC）组成的复合纳米材料（nZVI/AC）处理三卤甲烷，由于结合了两者的还原、吸附性能，相较于AC、nZVI处理能力更强［37］。而ZVI/AC复合材料在pH为6时对硝酸盐的去除率达73%，是ZVI单独处理时硝酸盐去除率的7倍［38］。复合材料两者之间存在相对电位差，有助于还原反应，可将硝酸盐还原为氨。

负载膨润土的nZVI复合材料（B-nZVI）对质量浓度100 mg/L的含Cu2+溶液的Cu2+去除率为92.9%，对质量浓度100 mg/L的含Zn2+溶液的Zn2+去除率为58.3%。B-nZVI对Cu2+的去除主要是还原作用而不是吸附，但对Zn2+的作用主要是吸附［39］。

4 ZVI对生产成本、运行时间的影响

ZVI- Fenton组合工艺的处理成本比常规Fenton法低很多，还可提高废水的可生化降解性［40-41］。海绵状ZVI（S-Fe0）对染料的处理成本仅为nZVI的1%［42］。ZVI不仅可以显著降低工艺处理成本，而且还可缩短整个工艺系统的运行时间，提高生产效益［43-47］。在硫酸盐还原细菌反应系统中加入ZVI可将反应时间从40 h降至2 h［48］。nZVI可使厌氧氨氧化的启动时间由126 d缩短为84 d［49］。在厌氧系统中加入ZVI，可使氢的产量增加20%，COD去除率提高10%［50］。

5 结语

ZVI具有毒性小、成本低、易操作且对环境不会产生二次污染等优点。正是由于ZVI的还原、吸附、沉淀混凝作用，对工业废水、染料废水、含盐类及重金属废水都有较好的处理效果。ZVI与其他具有不同性能的材料相结合，综合两者的优点可对污染物达到更好的处理效果，且有助于提高工业生产效率，降低生产成本。如果能明确反应机理将有助于今后处理更多更复杂的污染物。另外将ZVI与超声波、微波及Fenton法等技术联合，形成具有各自优点的新处理技术，将是今后的研究重点。

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（编辑 祖国红）

Research progresses on application of zero value iron in wastewater treatment

Tang Chaochun，Duan Xianyue，Chen Huimin，Ye Xin，Wu Qingqing
（School of Civil Engineering and Architecture，East China JiaoTong University，Nanchang Jiangxi 330013，China）

The mechanism of wastewater treatment by zero valent iron（ZVI）is introduced. The research progresses on application of ZVI and nano zero valence iron（NZVI）in treatment of wastewater，such as coking wastewater，ordnance plant wastewater，pharmaceutical wastewater，olive mill wastewater，dye wastewater，salt-containing wastewater and heavy metal-containing wastewater，are summarized. Those of ZVI composite material in wastewater treatment are also reviewed. It is pointed out that the future focus is combining ZVI with ultrasonic wave，microwave or Fenton method to form new treatment technologies with different advantages.

zero valence iron；nano zero valence iron；wastewater treatment；composite material

X703.1

A

1006-1878（2017）01-0013-06

10.3969/j.issn.1006-1878.2017.01.003

2016 - 05 - 16；

2016 - 08 - 01。

唐朝春（1964—），男，安徽省和县人，硕士，教授，电话13807098019，电邮 tangcc1964@163.com。

江西省自然科学基金项目（20132BAB203033）。