润湿剂促进细颗粒在水汽条件下长大的实验研究

徐俊超 于 燕 张 军 钟 辉

(东南大学能源热转换及其过程测控教育部重点实验室, 南京 210096)

润湿剂促进细颗粒在水汽条件下长大的实验研究

徐俊超 于 燕 张 军 钟 辉

(东南大学能源热转换及其过程测控教育部重点实验室, 南京 210096)

为了研究润湿剂对细颗粒表面润湿性能的改善效果及其促进细颗粒在水汽条件下的长大特性,对添加润湿剂Tween20作用下的细颗粒表面润湿性能进行了测量,并通过在热水中添加润湿剂研究了Tween20对细颗粒在水汽条件下长大的影响.结果表明:Tween20可以有效改善细颗粒表面的润湿性能并促进细颗粒的长大,同时Tween20的添加方式和添加量对促进细颗粒的长大效果都有一定的影响;Tween20的添加浓度不同对细颗粒的长大促进作用机制也不同,在Tween20浓度10～30 g/L的范围内,添加润湿剂有利于细颗粒的长大,但当Tween20的添加浓度超过30 g/L后,添加润湿剂虽然可以提高颗粒长大的最终直径,但是润湿剂的增加并不利于小粒径段(<1 μm)细颗粒的长大,Tween20的浓度为30 g/L时对细颗粒的长大促进效果最优.因此,在应用润湿剂促进细颗粒物长大并脱除时,适量地添加润湿剂才能达到最佳的促进效果.

润湿剂;细颗粒;水汽;长大

我国以燃煤为主要能源的结构使得燃煤排放颗粒成为主要的PM2.5来源之一[1-2].但是由于传统的除尘设备对于PM2.5颗粒的脱除效率低下,尤其是对0.1～1 μm的细颗粒,其脱除效率仅为25%[3].因此大量的研究表明,需要结合预处理方式来促进燃煤PM2.5的脱除,目前主要有水汽相变[4]、声聚并[5]、电聚并[6]和化学团聚[7]等除尘预处理方案.早在1978年, Yoshida等[8]发现水汽相变是一项非常具有应用前景的除尘预处理技术.Heidenreich等[9]的研究结果表明,当蒸汽添加量为5.5 g/m3时,亚微米细颗粒可以长大到约3 μm,因此水汽相变可以通过与传统的除尘器结合实现细颗粒的高效脱除.文献[10]研究表明,通过水汽在细颗粒表面凝结可以大幅度提高燃煤细颗粒的脱除效率.

然而文献[11]研究表明,在较高的平均过饱和条件下,仍然有30%左右的细颗粒粒径小于1 μm,这是因为由于燃煤细颗粒主要为疏水性的硅铝质矿物颗粒,其表面润湿性能影响了水汽在细颗粒表面的核化凝结效果.根据Fletcher经典异质核化理论,颗粒润湿性的改善可以降低异质核化所需的临界过饱和度,从而改善水汽相变促进细颗粒物的长大作用.颜金培等[12]研究了燃烧源PM2.5在润湿剂作用下的润湿性能,研究结果表明:润湿剂的添加可以明显改善燃煤颗粒和垃圾焚烧颗粒的润湿性能.鲍静静等[13-14]将润湿剂以雾化的方式添加到WFGD系统中,发现润湿剂可以提高燃煤细颗粒物的脱除,添加润湿剂后燃煤细颗粒的脱除效率最高可以提高50.2%.徐俊超等[11,15]实验研究发现,通过添加润湿剂燃煤细颗粒的平均粒径可以从2 μm增加到3 μm以上,生物质燃烧源PM2.5可以在润湿剂的作用下全部长大至1 μm以上,但是这些研究仅表明润湿剂可以促进细颗粒物在水汽过饱和条件下的长大,而针对颗粒在润湿剂添加条件下是如何长大的并没有展开研究.本文通过实验研究润湿剂Tween20对细颗粒表面润湿性能的改善效果,并且通过添加不同浓度的润湿剂Tween20,研究细颗粒在水汽环境中的长大特性.

1 实验

1.1 接触角测量

接触角可以用来衡量液体对固体表面润湿情况,接触角越小,润湿性越好.固体上的接触角可以直接准确测量,但是对于颗粒样品来说,由于颗粒粒径小,表面不光滑,因此需要通过间接的方法测量液体在颗粒表面的接触角.压片法可有效地测量液体在细颗粒表面的接触角[16].本文采用了JC2000D2型接触角测量仪,图1是接触角测量实物图,取10个压片样品,并将测得的10个样品的接触角的平均值作为液体与颗粒表面的接触角.

图1 接触角测量实物图

1.2 颗粒长大实验

实验系统主要包括细颗粒发生系统、细颗粒生长系统和细颗粒测量系统3部分[15].细颗粒发生系统由气溶胶发生器(SAG-410)及其附件空气压缩机组成,通过电称低压撞击器(ELPI)测量由气溶胶发生器产生的气溶胶数量浓度.细颗粒生长系统包括低温恒温槽、生长管和热水恒温槽.生长管由石英玻璃制成,长度为400 mm,直径为15 mm;低温恒温槽用来冷却气流,使得气体在进入生长管之前达到饱和状态;热水恒温槽的热水通过与生长管切向连接的入口进入生长管,与饱和气流形成过饱和环境.细颗粒测量系统包括光学测量窗口、热风保护系统和激光粒度仪(DP-02,测量范围0.05～10 μm).光学测量窗口由两块平行的光学玻璃制成;热风保护系统由热风风扇和温度控制系统组成,使得光学窗口的表面温度与气体温度一致,防止液滴在窗口凝结.

为了在生长管中利用润湿剂促进细颗粒长大,实验时需要将润湿剂添加在热水恒温槽中随着热水进入生长管,并且在热水的作用下形成蒸汽分子扩散至颗粒表面,这就要求选择的润湿剂易溶入水且有较低的沸点,所以实验时选取了Tween20作为润湿剂.Tween20是一种非离子型表面活性剂,由于它在溶液中不呈离子状态,因此,稳定性较高,不易受无机盐强电解质、酸、碱的影响;其浊点为95 ℃,实验过程中的热水温度为50 ℃,因此可以以任意比例溶解于水中.颜金培等[17]的研究表明燃煤细颗粒表面结构较为复杂,其不规则的表面结构也会对水汽在颗粒表面的成核长大造成影响.为了避免燃煤细颗粒表面的复杂性造成对颗粒在水汽条件下长大分析的不确定性,实验选择了Fe2O3细颗粒作为实验对象,这是因为在典型的燃煤细颗粒成分SiO2,Al2O3,CaO和Fe2O3中,Fe2O3细颗粒的润湿性能最差[18].本实验选用的细颗粒浓度为1.7×106个/cm3,这是因为燃煤锅炉产生的细颗粒浓度数量级为106个/cm3;热水温度为323 K,气溶胶温度为298 K,相对湿度为70%,对应的露点温度为292 K.

2 实验结果与分析

2.1 润湿剂对细颗粒表面润湿性能的改善

润湿剂改善颗粒表面润湿性能原理示意图如图2所示,润湿剂的憎水基团与颗粒接触,其亲水基则与水接触,从而改善了水在颗粒表面的润湿性能.实验先测得了纯水在Fe2O3细颗粒表面的接触角为55°,然后将配制好的不同浓度的Tween20溶液滴放在新的压片表面,测量在不同浓度的润湿剂作用下水在Fe2O3细颗粒表面的接触角.实验结果如图3所示,可以看出,添加润湿剂后,水在Fe2O3细颗粒表面的接触角明显减小,说明细颗粒表面的润湿性能得到了改善,并且随着润湿剂的添加接触角呈下降趋势,但是当润湿剂浓度大于0.03 g/L后,随着润湿剂浓度的增加,润湿角的下降随着浓度上升的变化幅度明显减小;当润湿剂的浓度增加到0.05 g/L后,水在Fe2O3颗粒表面的润湿性能不再随着润湿剂浓度的增加而变化,这与润湿剂十二烷基苯磺酸钠(SDBS)、十二烷基硫酸钠(SDS)、JFC、FS-310、Silanol w22降低水表面张力的实验研究结果一致[12].这是因为在水中加入少量的Tween20润湿剂后,就可以使水溶液的表面张力急剧下降,降至某一浓度后,水溶液的表面张力不再随着溶液浓度的上升而变化[19].

图2 润湿剂改善颗粒表面润湿性能原理示意图

图3 颗粒在润湿剂作用下的接触角

2.2 细颗粒在润湿剂作用下的长大特性

图4是实验用Fe2O3细颗粒的初始粒径分布,90%以上的细颗粒集中在0.15 μm以下,小于1 μm的细颗粒占所有颗粒的97.14%,小于2 μm的细颗粒占99.61%,原始细颗粒的几何平均粒径为0.143 μm.

图4 原始细颗粒分布

由于较低的润湿剂浓度就可以改善细颗粒的表面润湿性能,因此实验初始阶段在热水恒温槽中添加了低浓度的润湿剂,润湿剂的添加浓度n分别为0.05,0.5,1.0,2.0 g/L,实验结果如图5所示.可以看出,添加较低浓度的润湿剂后,细颗粒在热水中的长大效果与没有添加润湿剂前的长大效果差别不大;对不同浓度润湿剂作用下的细颗粒长大后的平均粒径进行计算也没有发现明显的变化(见表1).这是由于润湿剂添加在热水中,润湿剂需要通过蒸汽扩散到颗粒的表面,说明润湿剂的添加方式会影响润湿剂对颗粒长大促进作用的效果.

图5 低浓度润湿剂作用下颗粒长大后的粒径分布

润湿剂添加浓度/(g·L-1)初始状态00．050．512颗粒几何平均粒径/nm14311961190119212201190

在热水中添加较低浓度的润湿剂并不能有效地促进细颗粒的长大,考虑到润湿剂添加在热水中需要通过蒸发作用到颗粒表面,因此实验添加了高浓度的润湿剂来考察其促进细颗粒的长大促进作用.图6是在热水中添加了高浓度的润湿剂后颗粒在热水条件下的长大分布,对比无润湿剂和有润湿剂可以发现,添加润湿剂可以有效地促进细颗粒的长大.

(a) 润湿剂浓度0～30 g/L

Kelvin方程表明颗粒的粒径越小,颗粒核化长大所需的临界过饱和度越大.由Kelvin方程可知颗粒的临界核化直径与水的表面张力及过饱和度的关系式为

(1)

式中,Rc为颗粒的临界核化直径;σ为水的表面张力;Mw为水蒸气分子的摩尔质量;ρl为水的液态密度;Rv为气体通用常数;T为气体绝对温度;S为蒸汽的过饱和度.可以看出,对于给定的液体,在一定的温度下颗粒的临界核化半径与表面张力呈正相关,与过饱和度呈负相关.

实际构成的过饱和场都是不均匀的,本实验中在生长管中构成的过饱和场也不均匀.而由上述分析可知,过饱和是另一个影响颗粒临界核化半径的重要因素,因此分析细颗粒在润湿剂作用下的核化长大过程,不仅需要考虑表面张力的影响,也要考虑生长管中过饱和场对颗粒的临界核化半径的影响.生长管中的传热传质方程为

(2)

(3)

式中,U为气体的平均流速;R为生长管的半径;r和Z分别为生长管的径向和轴向距离;Pv为蒸汽分压力;αt,αv为热扩散系数和蒸汽扩散系数,在本文的温度研究范围内分别取0.215 cm2/s和0.265 cm2/s.

过饱和度S=Pv/P°T,其中P°T为烟气温度对应的饱和蒸汽压力.对生长管取微元进行计算,并取平均值,得到生长管中的过饱和场分布如图7所示.可以看出,在生长管中,沿着生长管径向方向,平均水汽过饱和度呈先上升后下降的趋势.下面结合润湿剂对颗粒表面性能的影响和生长管中的过饱和度对颗粒在润湿作用下的核化长大过程进行分析.

图7 生长管中过饱和度的分布

由式(1)和生长管的过饱和度分析可知,不同粒径的细颗粒在生长管中的核化区域并不相同,大粒径的细颗粒在生长管的核化位置比小粒径的细颗粒在生长管中的核化位置离生长管的入口和出口更近,因此大粒径细颗粒在生长管中的核化区域长度更长.同时润湿剂的添加会使得细颗粒的表面润湿性能得到改善,水在颗粒表面的张力随着润湿剂浓度的增加而降低,使得同一粒径的颗粒在生长管中的核化位置提前.

由图6(a)可以看出,当润湿剂的浓度为10 g/L时,在粒径为0.12 μm处的峰值下降,润湿剂对小粒径(<1 μm)颗粒的促进作用并不明显,而处于1～2 μm粒径的细颗粒数量明显减少,此时粒径已长大至2～4 μm.这可能是由于蒸汽优先在大粒径(1～2 μm)的细颗粒表面凝结,因此大粒径的细颗粒长大促进效果比小粒径段细颗粒长大促进效果明显.当润湿剂的浓度上升至20 g/L时,在粒径为0.12 μm处的峰消失,在0.18 μm处的峰值也下降,对小粒径段细颗粒的长大促进效果仍然比较小;而1～2 μm段的细颗粒数量占比没有发生变化,2～4 μm段粒径的细颗粒数量明显增多,这是因为小粒径段细颗粒在润湿剂的作用下长大到了1～2 μm,原来粒径在1～2 μm之间的细颗粒也在润湿剂的作用下长大至2～4 μm.当润湿剂的浓度上升至30 g/L时,润湿剂对小粒径颗粒长大的促进作用非常明显,小于0.2 μm的细颗粒都发生了长大,94.2%的颗粒都大于1 μm.

由图6(b)可以看出,浓度由30 g/L上升至40 g/L时,润湿剂浓度的增加对小粒径段细颗粒长大的促进作用并没有明显的变化,随着浓度的增加主要促进了1～2 μm之间颗粒的长大.这是由于当润湿剂浓度由30 g/L上升到40 g/L时,随着润湿剂浓度的上升,大粒径段细颗粒在生长管中核化位置的提前量继续增大,这部分颗粒在生长管中核化长大造成了生长管中的平均过饱和度下降,使得小粒径细颗粒在生长管中的核化区域长度缩短,抵消了由于添加润湿剂使得小粒径段细颗粒在生长管中核化区域的增加量,因此小粒径段细颗粒的长大没有发生变化.当润湿剂浓度继续增加至50 g/L时,与润湿剂浓度为30和40 g/L作用下的细颗粒长大后的粒径分布对比发现,0.2～2 μm之间的颗粒明显增加,而处于2～4 μm之间的颗粒占比明显减少,处于4～10 μm之间的颗粒明显增多.添加更高浓度的润湿剂使大粒径(>1 μm)细颗粒在生长管中核化位置更加接近生长管入口,在生长管后半段,大粒径颗粒表面形成的液滴晶胚比小粒径细颗粒优先获得蒸汽在其表面凝结长大,从而恶化了大粒径颗粒与小粒径颗粒之间的水汽竞争.而Lathem等[20]认为从管壁传递给气流中的蒸汽供给量是一定的,剧烈的水汽竞争会使得生长管中的平均过饱和度水平下降,因此小粒径细颗粒的核化区域长度进一步缩短,导致添加50 g/L时小粒径段细颗粒的长大效果反而比添加30和40 g/L润湿剂情况下的效果差.

表2是细颗粒在不同的高浓度润湿剂作用下长大后的平均粒径,可以看出,润湿剂浓度的增加有利于颗粒平均粒径的长大,尤其润湿剂浓度由10 g/L上升至20 g/L时,长大的促进效果最明显.由于除尘设备对于0.1～1 μm的细颗粒的脱除效率可低至25%,因此综合颗粒长大后的粒径分布和长大后的平均粒径来看,润湿剂的添加并不是越多越好,还需要考虑润湿剂添加对颗粒长大时造成的水汽竞争情况来适量地添加润湿剂,才能达到最好的细颗粒长大并促进脱除的效果.

表2 高浓度润湿剂作用下细颗粒长大前后的平均粒径

3 结论

1) 添加Tween20润湿剂可以有效地改善细颗粒表面的润湿性能,浓度小于0.05 g/L时随着润湿剂浓度的增加颗粒的润湿性能越好,进一步提高Tween20的浓度,对颗粒表面的润湿性能改善作用不再随着浓度的增加而增加.

2) 加入Tween20可以促进细颗粒的长大,随着润湿剂浓度的增加,细颗粒的长大效果提升,但促进细颗粒长大所需要的润湿剂浓度与润湿剂改善水溶液的表面张力的润湿剂浓度在数值上并不一致,这是由于添加润湿剂的方式不同所致.

3) 润湿剂浓度达到一定值后(≥10 g/L)对细颗粒在水汽条件下的长大促进作用明显;在润湿剂浓度10～30 g/L范围内,随着润湿剂浓度的增加,优先促进大粒径段细颗粒长大,然后促进小粒径段细颗粒长大;润湿剂浓度大于30 g/L后,进一步增加Tween20的浓度虽然会增大颗粒群的最终直径,但抑制了促进小粒径段细颗粒的长大效果.

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Experimental study of vapor condensation on fine particles with surfactant addition

Xu Junchao Yu Yan Zhang Jun Zhong Hui

(Key Laboratory of Energy Thermal Conversion Control of Ministry of Education, Southeast University, Nanjing 210096, China)

In order to investigate the improvement effects by surfactant addition and growth characteristics of fine particles under water vapor with surfactant addition, the wetting performance of fine particles with Tween20 addition was measured, and the effect of Tween20 addition on fine particles enlargement under the water vapor was also experimentally studied. The results show that particle surface wetting properties and enlargement can be improved by Tween20 addition, and the addition way and the concentration of Tween20 both have an impact on the particle enlargement. The mechanism that surfactant facilitate particle enlargement varies with its addition concentration. In a certain concentration(10 to 30 g/L), its increase is in favor of particle enlargement, however, when the Tween20 addition concentration is above 30 g/L, the final average diameter of particles after growth increases while the surfactant addition has negative effect on small particle (<1 μm) enlargement. The optical performance of the particle enlargement appears when Tween20 addition is 30 g/L. Therefore, a suitable surfactant addition has the best effect on facilitating particle enlargement and removal.

surfactant; fine particle; water vapor; growth

第47卷第1期2017年1月 东南大学学报(自然科学版)JOURNALOFSOUTHEASTUNIVERSITY(NaturalScienceEdition) Vol．47No．1Jan．2017DOI：10．3969/j．issn．1001-0505．2017．01．013

2016-06-22. 作者简介: 徐俊超(1990—)，男，博士生；张军(联系人)，男，博士，教授，博士生导师，junzhang@seu.edu.cn.

国家自然科学基金资助项目(51576043)、国家重点基础研究发展计划(973计划)资助项目(2013CB228504)、东南大学优秀博士学位论文培育基金资助项目(YBJJ1607)、江苏省普通高校研究生科研创新计划资助项目(KYLX16_0202).

徐俊超,于燕,张军,等.润湿剂促进细颗粒在水汽条件下长大的实验研究[J].东南大学学报(自然科学版),2017,47(1):67-72.

10.3969/j.issn.1001-0505.2017.01.013.

TK16

A

1001-0505(2017)01-0067-06