基于灰色系统理论的缓冲回填材料导热性能预测

马立平，王 哲，韩永国

(1.西南科技大学计算机科学与技术学院，四川 绵阳 621010；2.西南科技大学核废物与环境安全国防重点学科实验室，四川 绵阳 621010)

基于灰色系统理论的缓冲回填材料导热性能预测

马立平1，2，王 哲2，韩永国1

(1.西南科技大学计算机科学与技术学院，四川 绵阳 621010；2.西南科技大学核废物与环境安全国防重点学科实验室，四川 绵阳 621010)

将以膨润土为基材的集成缓冲回填材料导热性能及其影响因素作为一个系统来研究，在深入分析集成缓冲回填材料不同干密度、不同含水量、不同孔隙度、和不同饱和度条件下的导热性能实验的基础上，基于灰色系统理论对集成缓冲回填材料的热传导系数和热扩散系数(作为系统输出)及其影响因素(作为系统输入)进行系统模拟，建立了相应的预测模型，设计了模型算法，并用Microsoft Visual Studio为开发工具，研制了“集成缓冲回填材料导热性能模拟软件系统”，用该软件系统成功实现了以膨润土为基材的集成缓冲回填材料导热性能的模拟及预测，结合导热性能实验数据进行软件实证分析，从软件运行的实证数据看，预测效果好、精度高；从控制(输入)的角度研究集成缓冲回填材料热传导热系数和热扩散系数(输出)的预测问题，不仅为集成缓冲回填材料导热性能的预测和模拟提供了平台和工具，更重要的是为高放核废物处置库工程屏障开发出具有高导热性能缓冲回填材料奠定了基础。

缓冲回填材料；导热性能；灰色系统理论；热传导系数

高放废物弃物深部地质处置是国际公认的可行处置方法[1]，即把高放废物深埋于距地表下500～1000m稳定地层中，使其与人类生存环境永久隔离。我国高放废物深地质处置库的概念模型为地质体(天然屏障)、缓冲回填材料(人工屏障)、废物罐和固化体组成的多重屏障体系，其中人工屏障系统包括高放废物固化后贮存在废物罐中，然后外面包裹缓冲回填材料，再向外就是围岩体[2]。在处置库运行期间，高放核废物产生大量持续很长时间的衰变热，这就要求处置库人工屏障系统的缓冲回填材料具有良好的导热性和热稳定性[3]，能够将衰变热及时扩散，以免由于处置库内局部高温而导致缓冲回填材料性能降低。瑞典科学家Pusch等[1]在20世纪70年代中期认为膨润土具有低渗透性、良好膨胀性和导热性等特点，是高放废物深地质处置最适合的缓冲回填材料。后来，为了解决纯膨润土无法克服热传导性低及湿化后出现“团粒化”而导致压实成型不均的弊端，有不少学者展开了以膨润土为基材料，适当添加沸石、石英砂、高岭土和石墨等的集成缓冲回填材料的导热性能研究工作[3-8]。Tang A. M.等实验研究了干密度、含水率、饱和度、孔隙度等对美国MX80膨润土热传导系数的影响[4]；刘月妙等在不同干密度和不同含水率条件下以高庙子膨润土为基材的缓冲回填材料的热传导性能，并分析了饱和度和压实密度对缓冲材料热传导性能的影响[3，5]；J.Pacovsky对捷克RMN膨润土及添加剂的导热性能进行了研究，提出密度和含水量对导热系数具有显著的影响，而温度对导热系数的影响不明显[6]；叶为民等通过研究发现含砂量、干密度和含水率等因素对缓冲回填材料的热传导系数具有影响作用，并运用多种热传导模型进行了预测对比分析[7]；Ould-Lahoucine C.试验研究了缓冲回填材料在不同干密度和含水率条件下的热传导系数，并利用试验数据对现有的热传导系数预测方法进行了评价[8]。

然而，对于我国高放废物处置库缓冲回填材料的导热性能研究虽然已取得了一些成果，但对其热传导系数的影响及热传导系数的预测方面少有报道。本文在前期研究成果的基础上[9-13]，以膨润土、沸石和黄铁矿混合的集成型缓冲回填材料热传导实验为基础，开展集成缓冲回填材料导热性能研究，并从系统的角度研究集成缓冲回填材料的热传导性能，将灰色系统理论方法与计算机技术相结合，开展了集成缓冲回填材料导热性能预测模型研究，并研制一个模拟软件系统，能实现集成缓冲回填材料热传导性能的模拟及预测。通过这一研究弄清集成缓冲回填材料热传导性能的各项影响因素(输入)对热传导性能(输出)的影响程度，不仅为集成缓冲回填材料导热性能的预测和模拟提供平台和工具，更重要的是为高放核废物处置库工程屏障开发出具有高导热性能缓冲回填材料奠定基础。

1 实验部分

1.1 原料

集成缓冲回填材料主要原料为新疆塔城地区天然钠基膨润土、新疆沸石和四川江油黄铁矿，它们的主要化学组成见表1[9]。钠基膨润土主要矿物为蒙脱石，其次为方石英和长石以及少量褐铁矿和伊利石，阳离子交换量和吸蓝量分别为82mmol/100g和115mmol/100g；新疆沸石主要矿物组成为丝光沸石、斜发沸石、叶沸石、石英，还含少量蒙脱石、长石和水云母，阳离子交换量和吸蓝量分别为97.97mmol/100g和22.1mmol/100g；四川江油黄铁矿主要由黄铁矿及少量石英和白云石矿物组成。将集成缓冲回填材料的三种组成矿物，研磨至74μm，后在105℃温度下烘干至恒重，冷却后用电子秤按质量比(膨润土∶沸石∶黄铁矿=67∶23∶10)[9]称量出所需材料的质量后混合备用。按照预先设计的含水量，将已干燥的膨润土加入一定量的蒸馏水，分别配制成不同含水量的试样，待试样搅拌均匀后，放入样品袋内密封放置48h至72h。最后，通过液压机，将松散的不同含水量的试样压实至预先设计的干密度，压制完成后，将试样缓慢推出模具，记录压实样品的质量和厚度，以此计算试样的实际压实干密度，并将压实样品装入密封袋内备用。

1.2 试剂及仪器

课题组自制压样模具(直径为61.1mm，高为20mm，底座、脱模工具)，电子天平(BSA 224S，德国赛多利斯公司，精度为0.0001g)，数显电热恒温干燥箱(DHG-9246A，上海浦东荣丰科学仪器有限公司)，Hot Disk热常数分析仪(TPS2500s型，瑞典凯戈纳斯有限公司)，TENSON电液比例控制器(YAW型，济南天辰实验机有限公司)。其他还有干燥箱、干燥剂、200目筛、游标卡尺、电子称(精度0.1g)、量筒、烧杯、量盘等。

表1 原料的化学组成(w/%)

1.3 实验方法

集成缓冲回填材料导热性能实验采用Hot Disk热常数分析仪进行导热性能的测试。Hot Disk热常数分析仪通过使用高灵敏度的组件测量热导率在0.01W/mk到500W/mk的材料，仪器分为基本模块、各向异性模块、薄板模块、薄膜模块和比热模块，根据本实验目的，选用基本模块进行膨润土热传导性能测试。首先将预先制作好的样品置于样品架上，盖上盖子，使测试温度尽可能稳定；接着打开Hot Disk热常数分析仪配套软件，选择基本模块，根据实际制作好的样品录入样品信息，选择Hot Disk热常数分析仪5501型探头，输入测试功率0.2kW，测试时间选择80s；开始测试；待测好后，选择测试数据点在20～150之间进行计算，便可得到样品的热传导系数和热扩散系数。在测试过程中主要根据样品的实际情况，测试参数的选取进行适当调整。

1.4 预测模型构建

从集成缓冲回填材料导热性能实验结果可以看出，影响其热传导系数和热扩散系数的因素主要有实际含水量、实际干密度、饱和度和孔隙度。若将集成缓冲回填材料导热性能实验作为一个系统来模拟，将热传导系数和热扩散系数作为系统的输出，热传导系数和热扩散系数的所有影响因素作为系统的输入(多输入)来研究该系统，其结构如图1。系统模拟过程立足于随机过程理论和方法，建立系统动态方程，再以实验数据进行拟合实现功能的同构，进而经检验确定模型的可靠性，最后外推至将来，使建立的系统有着独立的预测功能，而这种模拟的输入输出关系还可为控制集成缓冲回填材料导热性能奠定基础。

图1 导热性能实验系统影响因素结构图

基于集成缓冲回填材料导热性能实验系统的特征，选择灰色系统理论对其进行模拟。灰色系统理论指出，通过利用离散的随机数经过数的生成过程，能够变成随机性明显削弱的较有规律的生成数列(比如随机数的累加可使随机性弱化)，为数据建模提供中间信息。那么，在得到的有规律的生成数列的基础上，可以对数据生成过程做较长的描述，甚至可以确定微分方程的系数，从而建立反映系统输入输出关联关系的微分方程模型，并根据这一微分方程模型对系统进行模拟预测，再由预测所得到的结果还原到初始的离散的随机数。我们根据灰色系统理论的建模机理、计算过程、技巧及应用实例，归纳出建立集成缓冲回填材料导热性能预测模型的步骤如下[12-14]。

1)把集成缓冲回填材料作为一个系统看待，它含状态变量和控制变量两大类。状态变量为X(t)=(x1(t)，x2(t)，……，xn(t))T,X(t)是需要预测的集成缓冲回填材料的热传导系数和热扩散系数，其中x1(t)是指热传导系数、x2(t)是指热扩散系数、t是指集成缓冲回填材料实验的试样编号序列;控制变量为U(t)=(u1(t)，u2(t)，……，um(t))T,U(t)是集成缓冲回填材料导热性能的影响因素序列，其中u1(t)是实际含水量、u2(t)是实际干密度、u3(t)是指孔隙度、u4(t)是指饱和度、t是指集成缓冲回填材料实验的试样编号序列。

3)对X(j)(ti)，U(j)(ti)可以进行微分方程模型的建立，模型结果见式(1)。

(1)

4)按灰色生成理论和最小二乘法，可识别参数A，B的值，再由线性系统的结论，见式(2)。

(2)

5)由式(2)可得，若给定输入U(j)(tN+1)，可得X(j)(tN+1)的预测值。按X(j)(t)的定义，逐次还原进行j次便可得X(tN+1)的预测值。

通过集成缓冲回填材料导热性能实验测定在不同影响因素条件下，集成缓冲回填材料的热传导系数和热扩散系数，以此数据集对设计好的预测模型进行拟合，求解方程(1)中参数A、B的值，从而找出集成缓冲回填材料的热传导系数和热扩散系数与实际含水量、实际干密度、孔隙度、饱和度等影响因素之间的关联关系方程(2)。再进一步依赖方程(2)式预测未知的不同影响因素下集成缓冲回填材料的热传导系数和热扩散系数。

2 结果与分析

以集成缓冲回填材料导热性能实验测得的20个集成缓冲回填材料试样的实验数据(表2)为基础。根据实验所得，集成缓冲加回填材料热传导系数和热扩散系数的影响因素为：实际含水量、实际干密度、孔隙度和饱和度，并且在含水量为14.12%，孔隙度小于43.18%时，其热传导系数均大于0.8W·m-1·K-1，当含水量为18.16%，孔隙度为36.39%时，其热传导系数为1.39W·m-1·K-1，满足国际原子能机构对高放废物处置库缓冲回填材料提出的热传导系数大于0.8W·m-1·K-1的性能要求。

表2 导热性能实验数据表

利用已建立的集成缓冲回填材料导热性能预测模型，将前16个试样实验数据对设计好的预测模型进行拟合求解出预测模型中未知参数，后4个试样实验数据作为检验样本数据。依赖已将确定好参数的预测模型预测参加建模的16个样本数据和未参加建模的4个样本数据。结合预测模型，基于Windows 8 x64平台，用Microsoft Visual Studio研制的集成缓冲回填材料导热性能模拟软件系统处理表2的数据，得到表3所示结果。从表中可以看出通过基于灰色系统理论建立的预测模型所得到的结果非常好，相对误差小于10%。

3 结 论

本文将集成缓冲回填材料导热过程作为一个系统，从系统的输入、输出、信息与控制的角度研究集成缓冲回填材料的导热性能，将计算机技术和数学方法同时作为工具应用于集成缓冲回填材料导热性能这一问题研究中。在对集成缓冲回填材料导热性能进行实验和分析的基础上，基于灰色系统理论模拟层面阐述了集成缓冲回填材料导热性能模拟原理及方法，从计算机数据库开发和程序设计的角度研制了集成缓冲回填材料导热性能模拟软件系统。通过软件导入实验数据(含集成缓冲回填材料热传导系数、热扩散系数及影响因素的实验数据)进行导热性能模拟预测，对比分析检验样本的预测值与实验值，其符合程度相当好，说明采用灰色系统理论方法对集成缓冲回填材料导热性能预测是切实可行的。

表3 热传导系数和热扩散系数预测结果值

注：相对误差=(|预测面-实测值|/实验值)×100。

本项研究成果不仅为在不同影响因素下集成缓冲回填材料导热性能的预测和模拟提供平台和工具，基于带控制的预测思想为集成缓冲回填材料导热性能分析研究提供了一种崭新的研究思路，可使相关的研究上一个新的台阶，更重要的是为高放核废物处置库工程屏障开发出具有高导热性能缓冲回填材料奠定了基础。

[1] Pusch R.Highly compacted sodium bentonite for isolating rock-deposited radioactive waste products[J].Nuclear Technology，1979，45(2)：153-157．

[2] 王驹，苏锐，陈伟明，等．中国高放废物深地质处置[J]．岩石力学与工程学报，2006，25(4)：649-658．

[3] 刘月妙，徐国庆，刘淑芬，等．内蒙古高庙子膨润土基本性能研究[M]．北京：中国核工业音像出版社，2001．

[4] Tang A M，CUI Yu-jun，et al.A study on the thermal conductivity of compacted bentonites[J].Applied Clay Science，2007(11)：1-9.

[5] 刘月妙，蔡美峰，王驹．高放废物处置库缓冲材料导热性能研究[J]．岩土力学与工程学报，2007，26(S2)：3891-3896．

[6] PACOVSKY J．Some results from geotechnical research on bentonite[C]// KONVALINKA Petr，LUXEMBURK Frantisek，editors.CTU Reports-Experimental Investigation of Building Materials and Technologics，2002(6)：107-116.

[7] 叶为民，王琼，潘虹．高压实高庙子膨润土的热传导性能[J]．岩土工程学报，2010(6)：821-826．

[8] OULD-LAHOUCINE C，SAKASHITA H，KUMATA T．Measurement of thermal conductivity of buffer materials and evaluation of existing correlations predicting it[J].Nuclear Engineering and Design，2002，216(1/2/3)：1-11．

[9] 王哲，易发成，李海峰．以膨润土为基材的集成缓冲材料对铀的阻滞特性研究[J]．非金属矿，2015，38(5)：60-64．

[10] 王茂丽．缓冲回填材料的导热性能研究及预测分析[D]．绵阳：西南科技大学，2015：59-66．

[11] 王哲，李海峰．内蒙高庙子膨润土对放射性核素锶和铯的吸附性能研究[J]．山东化工，2015，44(16)：206-209．

[12] 马立平，任宝生．油田水驱开发效果评价与预警模型研究[J]．西南科技大学学报，2010，23(2)：52-55．

[13] 马立平，任宝生．油田产量灰色-神经网络混合预测模型研究[J]．石油天然气学报，2008，30(5)：129-133．

[14] 张飞燕，孟薇，韩颖．基于灰色系统理论的煤矿安全投入结构分析与优化[J]．中国矿业，2014，23(1)：120-124．

Prediction of heat-conducting property of buffer backfilling materials for high level radioactive waste based on the grey system theory

MA Liping1，2，WANG Zhe2，HAN Yongguo1

(1.School of Computer Science and Technology，Southwest University of Science and Technology， Mianyang 621010，China；2.National Defense Key Discipline Laboratory of Nuclear Waste and Environmental Security，Southwest University of Science and Technology，Mianyang 621010，China)

This paper regards heat-conducting property of buffer backfilling materials and its influence factors as a system to study.After analyzing in depth experiment on heat-conducting property of buffer backfilling materials under different dry density，water content，porosity and saturation，on the basis of the principle of grey system theory，this paper has carried on systematic simulation to heat-conducting property and thermal diffusivity of buffer backfilling materials (as the system output) and its influence factors (as the system input)，having set up corresponding simulation model and designed algorithm.Furthermore，the author has developed “the simulation software system of the heat-conducting property of buffer backfilling materials” by using Microsoft Visual Studio as a developing instrument.With this system，the heat-conducting property of buffer backfilling materials system simulation and prediction in future has been realized successfully.From the results of real experimental data that the simulation software system operates，it can be concluded that this method has been good effect and high precision.The research has discussed the prediction questions for heat-conducting property of buffer backfilling materials (as output) in term of control (as input)，having not merely offered the platform and tool for prediction and simulation at the heat-conducting property of buffer backfilling materials，the more important thing is that it has established the foundation for the buffer backfilling materials with high heat-conducting how to design and exploit on the last artificial barrier of high-level radioactive waste repository in future.

buffer backfilling materials；heat-conducting property；the grey system theory；thermal conductivity

2016-04-12

西南科技大学科研基金项目资助(编号：12zx7115)；国家自然科学基金项目资助(编号：41402248)；核废物与环境安全国防重点学科实验室团队基金项目资助(编号：13zxnk08)；核废物与环境安全四川省协同创新中心预研基金项目资助(编号：15yyhk03)；西南科技大学重点科研平台专职科研创新团队基金资助(编号：14tdhk01)

马立平(1973-)，男，博士，2007年毕业于西南石油大学石油工程计算专业，副教授、硕士生导师，主要从事科学工程计算与可视化方面的教学与研究工作，E-mail：maliping@swust.edu.cn；

第二作者简介：王哲(1979-)，男，汉，吉林乾安人，讲师，现主要从事核废物地质处置技术方面教学与研究工作，E-mail：wz2004@163.com。

TL942

A

1004-4051(2017)01-0146-05