先进柱状高温堆Th/U-MOX型组件钍含量影响分析

黄杰，丁铭

(哈尔滨工程大学 核安全与仿真技术国防重点学科实验室, 黑龙江 哈尔滨 150001)



先进柱状高温堆Th/U-MOX型组件钍含量影响分析

黄杰，丁铭

(哈尔滨工程大学 核安全与仿真技术国防重点学科实验室, 黑龙江 哈尔滨 150001)

钍含量对钍基先进模块化柱状高温堆燃料组件的性能有着重要的影响，是一个关键参数。为了确定Th/U-MOX型燃料组件的基本性能，使用DRAGON程序和JEFF-3.1.1 SHEM-295群截面库分析了钍含量对其无限增殖系数、转换比和燃耗的影响，并比较了熔盐冷却与氦气冷却时燃料组件核特性的差别。利用修正的四因子公式可以定量地描述钍含量对初始无限增殖系数的影响。结果表明随着钍含量的增加，组件的初始无限增殖系数先降低后升高，转换比则先增大后减小。当燃耗低于60 GWd/tHM时，初始无限增殖系数对燃耗的影响强于转换比的，因此组件的卸料燃耗随钍含量的增加也先降低后升高。当钍含量高于60%时，钍基燃料的卸料燃耗才能大于全铀燃料的。

钍含量；Th/U-MOX型组件；修正四因子公式；先进柱状高温堆

全球已探明的钍资源在地壳中的储量是铀资源的3倍左右[1]。鉴于钍丰富的储量，各国研究人员正积极地重新评价钍资源在现有核工业体系下的利用问题[1-5]。虽然钍基燃料在高温气冷堆(HTGR)、轻水堆(LWR)、压力管式重水堆(PHWR)、液态金属冷却快堆(LMFBR)和熔盐堆(MSBR)上的应用都是可行的[1,5]。然而，由于受到燃耗的限制(一般钍基燃料的设计卸料燃耗深度高达80～100 GWd/tHM[6-7])，钍基燃料在水冷堆上的利用潜力受到一定的影响。而先进柱状高温堆(AHTR)采用石墨慢化、熔盐(Flibe)冷却，设计卸料燃耗高达100 GWd/tHM[8]。钍基燃料与先进高温堆的结合能发挥两者的优势，具有广阔的应用前景。

钍基燃料在反应堆内的利用形式主要可分为MOX型(弥散型)和S&B型(分离型)两种[1]。已有的分析表明，S&B型设计不利于提高钍铀循环的转换效率[9]。而且，分离的钍燃料棒在辐射早期的反应性基本为零，使堆芯功率公布严重不均匀。而MOX型设计在钍燃料中均匀地混合了一定量的铀燃料，不仅有利于提高钍铀循环的转换效率，而且使堆芯功率分布易于控制。虽然对Th/U-MOX型燃料组件已有了一定的研究[1,9-10]，但是在这些研究中钍含量(钍占重金属装量的百分比)的变化范围比较有限，主要集中在40%～80%。因此，本文针对先进柱状高温堆Th/U-MOX型燃料组件，详细地研究了大范围内钍含量对其无限增殖系数、转换比和燃耗的影响，为最终确定钍含量这一关键参数提供了依据。

1 计算模型及研究对象

典型的先进柱状高温堆燃料组件对边距为36 cm，高度为79.3 cm，共有216个燃料棒通道，其中6个为可燃毒物棒通道，直径为1.27 cm；108个冷却剂通道，直径为0.953 cm[8]。为减弱熔盐对中子的有害吸收，在保证堆芯冷却的前提下，后面的计算中将冷却剂孔道直径由原来的0.953 cm缩小为0.80 cm。鉴于Th/U-MOX型燃料组件是关于30°角旋转对称的，故只需对1/12组件进行计算以减小计算代价，如图1所示。为了公正地比较不同钍含量下MOX型燃料组件的卸料燃耗，重金属初始装量(钍和铀)和易裂变核素装量(235U)被分别固定为6 760 g和408 g。由于组件重金属装量和易裂变物质装量不变，钍含量的增加会引起235U富集度的快速增加，如图2所示。

所有MOX型燃料组件的输运计算均采用DRAGON 4[11]栅元计算程序搭载JEFF-3.1.1 SHEM-295群截面库[12]。DRAGON程序由加拿大蒙特利尔大学核工程研究所开发，它能精确描述反应堆的多种复杂几何组件，能够利用多种截面数据库，具有良好的计算速度和计算精度[11-14]。文献[8]中采用DRAGON和MCNP4C程序对先进高温堆燃料组件进行了临界计算，结果表明两者相差小于200 pcm。因此，DRAGON程序可以用于先进高温堆燃料组件的输运计算。输运计算时燃料组件无可燃毒物；温度均匀分布，为700 ℃；边界条件为全反射边界条件。

图1 Th/U-MOX型燃料组件的1/12组件计算模型Fig.1 Th/U-MOX fuel block with 1/12 symmetry

图2 Th/U-MOX型燃料组件的初始无限增殖系数Fig.2 Initial infinite multiplication factors of Th/U-MOX fuel blocks

2 钍含量对Th/U-MOX型组件性能的影响

2.1 初始无限增殖系数

Th/U-MOX型燃料组件的初始无限增殖系数随钍含量的变化如图2所示。由图2中曲线可知，无论是熔盐冷却还是氦气冷却，组件的初始无限增殖系数均随着钍含量的增加先降低后升高，极小值在钍含量为55%左右；而且钍基燃料的初始无限增殖系数始终低于全铀燃料的。当钍含量相同时，熔盐冷却时的初始无限增殖系数始终比氦气冷却时低500～700 pcm。

在反应堆物理分析中，四因子公式能简洁地解释各种参数变化对无限增殖系数的影响，而且各项物理意义清晰[8]。因此本文也采用四因子公式对上述结果进行简化分析。由于四因子公式的适用条件至少是两群均匀裸堆，而图1所示的组件为非均匀组件，并且输运计算采用295群，因此需要对输运计算结果进行空间均匀化和并群才能应用四因子公式。并群时热群中子能量为0～4.22 eV，快群为4.22～20 MeV。

对于Th/U-MOX型燃料，经典的四因子公式把UO2和ThO2均视为燃料，热中子裂变系数η及热中子利用系数f同时含有UO2和ThO2对其的贡献，如式(1)所示。因此它不能有效地区分UO2和ThO2各自对初始无限增殖系数的贡献。

(1)

式中:ν、Σf、Σa、φ、V分别是每次热裂变放出的中子数，热群宏观裂变截面，热群宏观吸收截面，热群平均中子通量密度，物质体积；上标U代表UO2，T代表ThO2，B代表整个燃料组件(包括燃料、慢化剂和冷却剂)；下标1代表快群，2代表热群。

但是，如果只把UO2视为燃料，η、f则只含有UO2对其的贡献，从而简化分析。为此，定义UO2热中子裂变系数ηU及UO2热中子利用系数fU：

(2)

逃脱共振吸收概率p和快中子增殖系数ε则仍按照经典的四因子公式定义[15]：

(3)

式中:ΣR, ΣS12分别为燃料组件的分出截面和快群散射到热群的宏观截面。

由式(2)、(3)可得修正的四因子公式为

(4)

Th/U-MOX型燃料组件的修正四因子计算结果如表1所示。其中，E(kinf)为由修正四因子公式计算得到的无限增殖系数与由输运理论得到的无限增殖系数的误差。它均小于15 pcm，这表明修正四因子的计算结果正确可信。为了定量地描述各因子对无限增殖系数变化的贡献，定义各因子的价值为

(5)

Th/U-MOX型燃料组件各因子的价值如表2所示。1-2对比是低钍含量燃料与全铀燃料的对比以表明钍铀燃料的差异；2-3对比是高钍含量燃料与低钍含量燃料的对比以表明钍含量的差异；4-2对比是熔盐冷却剂与氦气冷却剂的对比以表明冷却剂的差异。

表1 Th/U-MOX型燃料组件的修正四因子

表2 Th/U-MOX型燃料组件四因子的价值

由1-2对比可知，当钍含量低于60%时，与全铀燃料相比：1)由于235U富集度的增加，UO2热中子裂变系数ηU增大，其贡献了+68%；2)232Th的热中子吸收截面大约是238U的3倍，这使得UO2热中子利用系数fU显著减小，其贡献了-170%；3)虽然232Th的共振吸收弱于238U(二者共振积分RI分别为85,275)，但是当钍含量低于60%时，燃料中仍含有大量238U，所以逃脱共振吸收概率p仅仅贡献了+1%；4)钍基燃料组件的能谱略微变硬，快中子通量密度变大，如图3所示，因此快中子增殖系数ε贡献了+1%。

由2-3对比可知，当钍含量为90%时：虽然UO2热中子利用系数fU继续减小，贡献了-103%，但是由于大量的232Th代替了238U，致使逃脱共振吸收概率p显著增加，贡献了+165%，因而组件的无限增殖系数kinf增大了3 698 pcm。综合1-2和2-3的比较可知，当钍含量低于60%时，UO2热中子利用系数的减小导致了无限增殖系数的降低；当钍含量高于60%时，逃脱共振吸收概率的增大致使无限增殖系数升高。

图3 Th/U-MOX型燃料组件寿期初的中子能谱Fig.3 Neutron spectra of Th/U-MOX fuel blocks at beginning of life

由4-2对比可知熔盐冷却剂与氦气冷却剂在核特性方面的差异。熔盐冷却剂与氦气冷却剂相比：1)二者的UO2热中子裂变系数ηU相同，因为ηU只与UO2的组成有关；2)熔盐的热中子吸收截面远大于氦气的(Flibe的为0.026 b，He的约为0)，因此熔盐冷却时UO2热中子利用系数ηU显著减小，贡献了-169%；3)熔盐对中子的慢化能力明显强于氦气的(Flibe的慢化比为60，He的约为0)，因此熔盐冷却时燃料组件的能谱变软，如图3所示，快中子增殖系数ε相对减小，但仅贡献了-27%；4)较软的能谱意味着裂变中子在通过共振能区时被吸收的概率减小，因此熔盐冷却时逃脱共振吸收概率p增大，贡献了+96%。所以，熔盐冷却剂对中子的有害吸收强于其慢化效应导致燃料组件的无限增殖系数比氦气冷却剂的低。

2.2 转换比

燃料的转换比可以衡量可裂变物质转变成易裂变物质的情况，高转换比有利于增加组件的卸料燃耗深度。图4展示了不同燃耗下燃料组件的转换比随钍含量的变化规律。

图4 Th/U-MOX型燃料组件的转换比Fig.4 Conversion ratio of Th/U-MOX fuel blocks

当燃耗低于10 GWd/tHM时，组件的转换比随钍含量的增加而减小。因为铀-钚循环过程中239Np的半衰期为2.3 d，而钍-铀循环过程中233Pa的半衰期为27 d。这意味着需要经过长达150 d的时间98%的233Pa才能衰变为233U，而239Np只需13 d。因此，低燃耗时钍基燃料中233U含量较低，转换比随钍含量的增加反而减小。随着燃耗的加深，233Pa不断衰变成233U，钍基燃料中233U含量逐渐升高，但是高钍含量组件中含有大量的钍，其转换过程仍然较慢，因此在10～60 GWd/tHM燃耗内，转换比随钍含量的增加先增大后减小。当燃耗进一步加深时，钍铀转换已经比较充分，组件内233U含量较高，因此当燃耗高于60 GWd/tHM时，转换比随钍含量的增加而增加。这种由233Pa长半衰期造成的钍基燃料转换比的迟滞效应说明钍基燃料需要达到更深的燃耗才能实现高转换比，尤其当钍含量大于60%时迟滞效应更加明显。当钍含量相同时，熔盐冷却与氦气冷却时燃料组件的转换比相差不大，因为由表1可得二者的UO2热中子裂变系数ηU相同。

2.3 燃耗

采用单批次卸料方案时，燃料组件的卸料燃耗深度随钍含量的变化如图5所示。当钍含量低于30%时，钍基燃料的卸料燃耗深度随钍含量的增加而略微降低，钍含量为30%时燃料组件的卸料燃耗深度比全铀组件的低2.6%。当钍含量高于30%时，钍基燃料的卸料燃耗深度随钍含量的增加而显著增加，钍含量为90%时燃料组件的卸料燃耗深度比全铀组件的高5.1%。钍含量相同，熔盐冷却时燃料组件的卸料燃耗深度比氦气冷却时的低3.6%～5.3%。

卸料燃耗深度随钍含量的变化是由初始无限增殖系数和转换比随钍含量的变化共同决定的。一方面初始无限增殖系数的降低不利于燃耗的增加，另一方面转换比的增加有利于燃耗的增加，这两方面因素的相互竞争决定了卸料燃耗深度的变化。为了确定初始无限增殖系数和转换比对燃耗的影响程度，图6给出了4种不同钍含量下Th/U-MOX型燃料组件的无限增殖系数随燃耗的变化。

图6 MOX型燃料组件的无限增殖系数随燃耗的变化Fig.6 kinf of MOX fuel blocks as a function of burnup

对比图6中Flibe-U和Flibe-Th30%两条曲线可知，当钍含量低于30%时，初始无限增殖系数降低的贡献大于转换比增加的贡献，因此燃料组件的卸料燃耗深度随钍含量的增加而减小。对比Flibe-Th60%和Flibe-Th30%可知，当钍含量在30%～60%范围内时，转换比增加的贡献又高于初始无限增殖系数的降低，因此燃料组件的卸料燃耗深度随钍含量的增加而小幅增加，但是由于初始无限增殖系数降低得太多，钍基燃料的卸料燃耗深度仍低于全铀燃料的。对比分析Flibe-Th90%和Flibe-Th60%可得，当钍含量高于60%时，初始无限增殖系数增加的贡献大于转换比的降低，因此燃料组件的卸料燃耗深度随钍含量的增加而增加，并且高于全铀燃料的。当钍含量相同，熔盐冷却时燃料组件的初始无限增殖系数比氦气冷却时的低500～700 pcm，但是它们的转换比相差不大，因此熔盐冷却时燃料组件的卸料燃耗深度总是低于氦气冷却时的。综合以上对比可以认为，当卸料燃耗低于60 GWd/tHM燃耗时，由于转换比随钍含量的变动范围较小(见图4)，因此初始无限增殖系数对卸料燃耗的影响程度更大，即卸料燃耗深度随钍含量的变化趋势更接近于初始无限增殖系数随钍含量的变化趋势，如图2和图5所示。

需要说明的是，上述计算和分析仅仅采用单批换料方案，这导致燃料组件的卸料燃耗深度偏低。虽然钍基燃料组件的卸料燃耗深度已经比全铀燃料组件增加了5.1%，但是高钍含量燃料组件高转换比的优点并未完全发挥出来。如果采用多批换料方案，燃料组件卸料燃耗深度将大幅增加，这有利于发挥高钍含量燃料组件高转换比的优点，预计优化的换料方案下的钍基燃料的卸料燃耗深度将更加优于全铀燃料。

3 结论

1)初始无限增殖系数随钍含量的增加先降低后升高。利用修正的四因子公式分析可知，当钍含量低于60%时，UO2热中子利用系数的减小导致了无限增殖系数的降低；当钍含量高于60%时，逃脱共振吸收概率的增大致使无限增殖系数升高。

2)233Pa长半衰期导致了钍基燃料转换比的迟滞效应，这使得钍基燃料需要达到更深的燃耗才能实现高转换比，而且越高的初始钍装量需要越深的燃耗，所以在60 GWd/tHM燃耗内转换比随钍含量的增加先增大后减小。

3)组件的单批卸料燃耗深度随钍含量的增加先降低后升高，这是因为初始无限增殖系数对卸料燃耗的影响程度大于转换比对卸料燃耗的影响程度。当钍含量高于60%时，钍基燃料的卸料燃耗才能大于全铀燃料的。

4)与氦气冷却剂相比，熔盐冷却剂Flibe对中子的有害吸收强于慢化作用导致组件的初始无限增殖系数降低，这使得熔盐冷却时组件的燃耗总是比氦气冷却时的低3 GWd/tHM左右。

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Analysis of the influence of thorium content for Th/U-MOX fuel block of advanced high temperature reactor

HUANG Jie, DING Ming

(National Defense Key Discipline Laboratory of Nuclear Safety and Simulation Technology, Harbin Engineering University, Harbin 150001, China)

The thorium content is a key parameter which has a great effect on the performance of fuel block. In order to study the basic performance for Th/U -MOX fuel block of advanced high temperature reactor(AHTR), the code DRAGON and JEFF-3.1.1 SHEM-295 group cross section library were used to analyze the effects of thorium content on infinite multiplication factor, conversion ratio and burnup, and to compare the differences between molten salt and helium coolant on nuclear physical performance. The modified four-factor formula was adapted to quantitatively describe the influence of thorium content on the initial infinite multiplication factor. The analyses show that the initial infinite multiplication factor decreases first and then increases with the increase of thorium content, however, the conversion ratio increases first and then decreases. Moreover, when the burnup is below 60 GWd/tHM, the initial infinite multiplication factor has a stronger influence on the discharged burnup than the conversion ratio. Thus the discharged burnup decreases first and then increases with the increase of thorium content. If the discharged burnup of thorium-based fuel aims to be greater than the uranium fuel′s, the thorium content of Th/U -MOX fuel block must be higher than 60%.

thorium content; Th/U-MOX fuel block; the modified four-factor formula; advanced high temperature reactor

2015-08-08.

日期：2016-08-28.

国家自然科学基金项目(11405036)；黑龙江省留学归国科基金项目(LC2012C05).

黄杰(1991-)，男，硕士研究生；

丁铭(1980-)，男，副教授.

丁铭，E-mail: dingming@hrbeu.edu.cn.

10.11990/jheu.201508017

网络出版地址：http://www.cnki.net/kcms/detail/23.1390.u.20160829.1421.036.html

TL32

A

1006-7043(2016)10-1443-05

黄杰，丁铭. 先进柱状高温堆Th/U-MOX型组件钍含量影响分析[J]. 哈尔滨工程大学学报， 2016, 37(10): 1443-1447.

HUANG Jie, DING Ming. Analysis of the influence of thorium content for Th/U-MOX fuel block of advanced high temperature reactor[J]. Journal of Harbin Engineering University, 2016, 37(10): 1443-1447.