皖东北部新元古代臼齿构造碳酸盐岩地球化学特征与成因研究

王　跃，桂和荣，2，王明梁，2

（1.宿州学院　资源与土木工程学院，安徽　宿州　234000；2.国家煤矿水害防治工程技术研究中心，安徽　宿州　234000）

皖东北部新元古代臼齿构造碳酸盐岩地球化学特征与成因研究

王跃1，桂和荣1，2，王明梁1，2

（1.宿州学院资源与土木工程学院，安徽宿州234000；2.国家煤矿水害防治工程技术研究中心，安徽宿州234000）

对皖东北部新元古代臼齿构造碳酸盐岩进行了主量元素与微量元素的测试分析，并结合前人研究的基础上，系统地研究了臼齿构造碳酸盐岩微亮晶与基质的主量元素与微量元素地球化学特征.结果表明：主量元素中微亮晶相对基质CaCO3含量较高，微亮晶相对基质沉积环境较稳定，微量晶相比基质在主量元素含量上波动较小；稀土元素方面，Y/Ho比值在基质与微亮晶呈现正隆起性的相关性，推测臼齿构造碳酸盐岩形成于元古代Rodinia形成的前陆汇聚时期.微亮晶与基质稀土配分模式平坦，Eu正异常，Ce的负异常，具有同东太平洋13°海隆和冲绳海槽相似的稀土分配模式.同时结合该区域的研究成果分析表明：皖东北部新元古代臼齿构造碳酸盐岩形成于Rodinia超级大陆汇聚过程中华北板块东南缘弧后伸展条件下，热液活动有关.

皖东北部；新元古代；地球化学；臼齿碳酸岩；热液

Baueman［1］于1885首次报道了北美Belt超群碳酸盐岩中具有肠状褶皱、微亮晶填充裂隙的细粒碳酸盐，因其与大象牙臼齿很像，故称其为臼齿构造碳酸盐岩.臼齿构造碳酸盐岩已在亚洲、美洲、澳洲的新元古代的地层又发现20多处臼齿构造碳酸盐岩.从全球臼齿构造碳酸盐岩产出的地层年龄上来看，主要分布在中—新元古代，最大丰度值集中在900Ma至650Ma期间，其最大突变衰退期为650Ma至600Ma，小于600Ma的地层中很难发现［2］.臼齿构造碳酸盐岩其对全球地层对比、生命起源以及大爆发、古沉积环境、古海洋碳酸盐岩沉积作用有着重要意义，因此臼齿构造碳酸盐岩一直是地球科学研究的重点.然而，对于臼齿构造碳酸盐岩成因，依然有很多争议.由于臼齿构造碳酸盐岩形成的时间的久远以及臼齿构造经过后期太多的改造，研究其成因非常困难.前人提出的主要观点有：脱水收缩作用［3-5］；地震作用［6-9］；蒸发岩构造［10］；生物成因［11］；气体膨胀和运移［12］.

中国的臼齿构造模大、分布广、形态复杂多样，是研究臼齿构造碳酸盐岩的理想地区之一.其中皖东北部地区有大量新元古代地层出露，臼齿状碳酸盐岩十分发育，本次研究通过地球化学对皖东北部地区新元古代臼齿状碳酸盐岩进行研究，探究其可能的成因.

1　区域地质背景

研究区域位于华北板块南缘，在地层分区上属于晋冀鲁豫地层徐州—宿县地层小区［13］.东距郯庐断裂带约100公里左右，主要构造方位为40°左右的北西—南东方向，主要构造方位受控于燕山期扬子板块与华北板块北西方向的挤压作用形成的区域构造方位.研究区域地层从新到老依次为贾园组、赵圩组、倪园组、九顶山组、张渠组和魏集组（如图1c所示）.研究区域内主要以台地的碳酸盐岩相为主，主体上为陆表浅海环境沉积，同时也可以得出区域内经历了由浅变深再到浅的沉积旋回.区域内有少量的岩浆岩活动，仅在研究区域的北部可见少量的辉绿岩脉侵入到倪圆组、赵圩组、张渠组地层中.

图1　研究区域大地构造位置（a）与区域地层简图和采样位置（b）研究区域地层柱状图（c）

图2　野外照片（a）、偏光显微镜下照片（b）、微亮晶部分（c）、基质部分（d）

2　采样与分析

本文研究样品采于皖北灵璧县北部的渔沟镇北东方向的磬云山国家地质公园内，地理坐标为：117°35.9′E，33° 52.1′N.所采集的岩石样品全部来自张渠组地层.如图2a所示，所采样品整体呈块状构造，其中基质为灰色，微亮晶为灰白色呈侵染状分布于基质中，除颜色外，微亮晶和基质在其它物理性质上基本没有差别.对所采集的岩石样品进行处理，除去表面氧化层，保留新鲜的岩石样品，选择合适部位切割，制成岩石薄片，用于后期的单偏光显微镜下观察和LA-ICP-MS主微量元素分析.通过镜下观察发现：在偏光显微镜下基质与微亮晶部分差别明显，微亮晶部分主要由结晶的方解石组成（如图2c所示），颗粒直径约20～50μm，晶体呈半自形—它形，与周围基质部分界线明显（图2b）.基质部分颜色较暗，主要矿物依然是方解石，单透光性差，其中可能有一定量的粘土矿物，同时基质部分方解石的粒度相对微亮晶部分小得多，粒径约为5μm，晶体全部为它形晶.

由于样品主要由碳酸盐矿物组成，使用电子探针不能分析碳元素，因此将岩石样品制成探针片，采用LA-ICP-MS测定样品的主微量元素.具体实验流程及分析过程见参考文献［13］分析精度优于5%，所有测试均在武汉上普分析科技有限责任公司完成，主量元素分析结果见表1，微量元素测试结果见表2.

3　分析结果

3.1主量元素特征

图3　臼齿构造碳酸盐岩臼齿微亮晶部分主量元素地球化学特征对比

从主量元素上看，皖东北部新元古代臼齿构造碳酸盐岩的基质与微亮晶有明显的区别（如图3）.微亮晶中CaCO3含量比基质部分高（如图3），其矿物主要为方解石，微亮晶CaCO3平均含量为98.48%，基质部分CaCO3平均含量为95.82%.而在MgO、Al2O3、SiO2、CaO、Fe2O3等元素基质中含量均高于微亮晶.在MgO、Al2O3、SiO2、CaO、Fe2O3氧化物变化趋势上也有很大的不同，白色的微亮晶在所有的氧化物上的变化趋势很平坦，而基质岩石有着很大的波动，除实验带来得误差外，基质氧化物含量的较大波动也说明在区域经历了较大的构造变动或者在沉积环境上有着较大的变化，同时在主量元素的变化趋势上，臼齿微亮晶与基质部分元素变化没有直接的关系.臼齿微亮晶与基质部分生成的环境与流体不在统一的地球化学环境中形成，表明两者有着同样的沉积地球化学特征略有不同.

3.2微量元素特征

图4　臼齿构造碳酸盐（CaO+MgO）、SiO2与δEu、δCe和ΣREE相关性图解

图5　臼齿构造碳酸盐岩δCe与δEu同ΣREE相关性图解

在（CaO+MgO）-δEu、δCe及ΣREE以及SiO2-δEu、δCe及ΣREE相关性方面（图4a～图4f），基质与微亮晶在图解上出现明显的分区现象.由于δEu在基质中存在弱的负异常（δEu=0.98，0.86＜δEu＜1.01），所以在基质中表现出δEu与（CaO+MgO及SiO2之间弱的相关性和无异常，其说明在基质方面微量元素没有受到陆缘物质明显的影响.同样在δCe与（CaO+MgO）也并没有表现出一定的相关性.同时在δCe与SiO2也不存在一定的相关性.在基质中ΣREE与（CaO+MgO）及SiO2均没有表现出相关性.对比微亮晶而言，δCe-（CaO+ MgO）及ΣREE-SiO2均没有相关性，同时孙林华等人也证明皖北地区新元古代灰岩的稀土地区化学特征上没有受到后期成岩作用的影响［14］，此外在δEu与δCe同ΣREE图解上（图5a、图5b）均没明显的有相关性，该点也说明皖北地区臼齿构造碳酸盐岩微量元素地球化学组成没有受到后期明显的影响.

表1　张渠组臼齿构造碳酸盐岩主量元素含量（w%）以及相关参数

表2　张渠组臼齿构造碳酸盐岩微量元素含量（ppm）以及相关参数

注：ΣREE不包括Y，LREE=ΣLa—Eu，HREE=ΣGd—Lu，δEu=EuN/SQRT（SmN×GdN）；δCe=CeN/SQRT（LaN×PrN）.N代表北美页岩标准化数据，北美页岩标准化数据引自文献［15］.

图6　张渠组臼齿构造碳酸盐岩微量元素蛛网图

图7　皖北张渠组地层臼齿构造碳酸盐岩微亮晶与基质稀土元素北美页岩标准化配分型式（北美页岩标准引自文献Gromet等，1984）

微量元素的北美页岩标准化图谱中显示（图6），皖北地区张渠组地层微量元素总体含量较高（图6），其中元素Cr、Sr在臼齿构造碳酸盐岩中无论是微亮晶部分还是基质部分均较富集，Sr在两者中明显的富集，对于Sr的富集突出，分析表明Sr的富集是由于Sr在碳酸盐岩中含量较高所导致.Ti、Zr在微亮晶与基质中均亏损.同时在对比臼齿构造碳酸盐岩基质与微亮晶微量元素分布上，微亮晶成份在Rb、Ba及Tb低于基质中的含量（Rb在微亮晶中平均含量为0.818×10-6，基质中的含量为12.018×10-6；Ba在微亮晶中的平均含量为11.488×10-6，在基质中的平均含量31.818× 10-6；Tb在微亮晶中的平均含量为0.108×10-6，在基质中的平均含量为0.118×10-6），而在Ce、Sr微亮晶中的含量高于基质（Ce在微亮晶含量平均值为6.228×10-6，在基质中的平均含量为 8.728×10-6；Sr在微亮晶中的平均含量1882.958×10-6，在基质中的平均含量为3090.978×10-6），其中Sr在基质与微亮晶在的含量差异尤为突出.微量元素的分布与沉积环境相关，Sr/Ba对沉积环境中的古盐度变化敏感［16］，研究表明，Sr/Ba＞1指示海相环境，Sr/Ba＜1指示陆相环境；皖东北部张渠组臼齿构造碳酸盐岩基质64.068＜Sr/Ba＜122.288，平均含量为 97.95；微亮晶 132.658＜Sr/Ba＜195.078，平均比值为164.828，整体表现为基质与微亮晶均形成于动荡的海相环境.V/Cr与Ni/Co也是反映沉积环境的有效指数，V/Cr＞4.25，Ni/Co＞7指示缺氧环境，2.0＜V/Cr＜4.25，5＜Ni/Co＜7指示贫氧环境，对于V/Cr、Ni/Co分别小于2和5时，指示氧化环境［17］.皖北张渠组臼齿构造碳酸盐岩基质0.17＜V/Cr＜1.56，平均含量为0.90，0.91＜Ni/Co＜1.48，平均含量为1.21；微亮晶0.03＜V/Cr＜0.31，平均含量为0.15，0.4＜Ni/Co＜1.70，平均含量为1.08，表明臼齿构造碳酸岩盐整体处于氧化环境.

研究区域稀土元素测试结果以及表征稀土元素主要参数见表（2），北美页岩标准化配分形型式见图（9）.其中LaN/ YbN、LaN/SmN、GdN/YbN、Y/Ho、Y/Dy以及δEu与δCe（N代表北美页岩标准化，见表2）是反应稀土元素地球化学特征的重要参数.LaN/YbN是反应LREE和HREE的分异程度；LaN/ SmN和GdN/YbN可以LREE与HREE内部分异程度；Y/Ho和Y/Dy是反应Y相对其相邻元素Ho和Dy的分异程度；δEu与δCe是反应稀土元素地球化学特征的重要参数.

结果显示：皖北新元古代张渠组臼齿构造碳酸盐岩稀土元素在微亮晶以及基质中总体较低，其中微亮晶ΣREE平均含量为17.01×10-6，8.05×10-6＜ΣREE＜27.66×10-6；基质ΣREE平均含量为21.48×10-6，7.50×10-6＜ΣREE＜31.58×10-6，稀土元素总体含量在微亮晶与基质中均波动较大.ΣREE低于同时期砂质灰岩中的含量（平均值为45.8× 10-6）同时ΣREE也远低于北美页岩的平均含量 （173.2× 10-6，文献 ［18］，微亮晶中LREE平均含量为14.17×10-6，6.69×10-6＜LREE＜22.97×10-6；基质中LREE平均含量为19.22×10-6，6.46×10-6＜LREE＜28.75×10-6，微亮晶中HREE平均含量为2.54×10-6，0.86×10-6＜HREE＜4.69× 10-6，基质中HREE平均含量为 2.21×10-6，1.04×10-6＜HREE＜3.05×10-6.微亮晶（La/Sm）N为0.68，（Gd/Yb）N为1.23，基质（La/Sm）N为1.00，（Gd/Yb）N为1.22，表明LREE与HREE在微量晶与基质均存在分馏.在δEu与δCe方面，δCe在微亮晶与基质中均出现负异常，微亮晶中δCe等于0.88，0.87＜δCe＜0.93，基质中δCe等于0.98，0.90＜δCe＜0.99；δEu在微亮晶中在第一组与第三组中出现弱的负异常，除此在其他几组均出现正异常，其均值为1.44，0.92×10-6＜δEu＜2.55，δEu在在基质中出现弱的负异常，其值为0.96，0.87＜δEu＜1.10.

4　讨论

在已有的研究表明稀土元素Y/Ho比值在示踪热液流方面起到了重要作用.Bau［19，20］等人在研究德国Tannenboden矿床和Beihife矿床中的萤石和方解石的REE地球化学行为时，发现同源脉石矿物中的Y/Ho-La/Ho大致呈水平分布［19，20.21，22］.因为Y和Ho在自然界中形成离子半径接近（Ho+3离子半径为 0.901nm，Y+3离子八面体配位时半径为0.900nm），在地球化学过程中有着极其相似的行为，所以Y/Ho比值在同一体系中保持不变，均等于北美页岩Y/Ho的平均比值27［18，23］.然而在海相环境下，Y/Ho常由Y-Ho发生分异而发生变化.在张渠组地层臼齿构造碳酸盐岩基质Y/Ho平均比值为33.82，微亮晶Y/Ho平均比值为43.47，均显示出高于球粒陨石Y/Ho比值.在Y/Ho-La/Ho图解上，基质与微亮晶Y/Ho-La/Ho比值上不在同一水平线上，但是基质Y/Ho-La/Ho比值变化趋势同微亮晶Y/Ho-La/Ho比值具有同步性，显示出臼齿构造碳酸盐岩基质Y/Ho-La/Ho比值同微亮晶Y/Ho-La/Ho比值呈正隆起性的正相关，同时在Y/Ho热液示踪方面，高的Y/Ho比值形成于盆地形成的早期成岩阶段，低的Y/Ho比值与热液活动有关［24］，而该点也与皖东北部臼齿构造碳酸盐岩形成区域构造方面以及乔秀夫等人研究臼齿构造带（乔秀夫等人称为震积岩）出现于元古代Rodinia形成的前陆汇聚相符合［9，25］.

图8　臼齿构造碳酸盐岩微亮晶与基质Y/Ho—La/Ho比值图解

皖北张渠组臼齿构造碳酸盐岩微亮晶与基质北美页标准化分布见图9，微亮晶与基质稀土元素北美页岩标准化后均成平坦分布.这同东太平洋海隆13°附近硫化物稀土元素配分比较一致［24］，同样Kerrich和Fryers等在研究加拿大Dome矿山内石英—碳酸盐和石英—电气石热液时，也具有Eu的正异常和平坦的REE模式［27］，以及于增费等人在研究冲绳海槽中部热液活动时也报道出稀土元素分异程度低以及Eu的正异常及负的Ce异常［29］.

皖北地区张渠组臼齿构造碳酸盐岩微亮晶与基质均存在δCe的负异常，且微亮晶δCe的负异常略高于基质（微亮晶δCe为0.88，基质δCe为0.96）.研究表明，Ce具有稀土元素最不稳定的4f亚层结构，且在一定的Eh、Ph范围内，Ce+3很容易转化为Ce+4的CeO2而沉淀，从而导致热液体系中Ce的亏损.同时在Ce亏损的程度上而言，一般Ce在开阔的大洋亏损严重，在浅海以及边缘海则有轻度的亏损［27，29］，这点与皖北地区新元古代时期地层出现浅海相沉积物相支持.在国内的最新研究来看，臼齿构造碳酸盐岩均发育在陆棚—缓破—台地边缘相沉积一致［30-32］.Eu是稀土元素中最重要的元素，研究表明，由于Eu+2/Eu+3氧化还原电位（Eh）随着温度的升高而升高，Ph及压力的增大而增大，表明较高的温度是Eu+2存在于热液流体中的重要条件.Eu的正异常通常认为是在形成沉淀之前已经经过了较高的温度，使得流体中的Eu以Eu+2存在并从REE中分馏出来以至于在富集.同时Eu+2被氧化为Eu+3，可以与方解石中的Ca+2发生类质同相进入晶格，以至于在微亮晶中产生Eu的正异常［24］.同时Eu的异常也可以指示微亮晶形成的氧化还原条件，氧化条件则为负异常，还原条件则为正异常，这表明皖北张渠组臼齿构造碳酸盐岩形成于还原条件，结合Ce的弱的负异常，表明臼齿构造碳酸盐岩形成于浅海还原条件，这也与微量元素中Sr/Ba判断的沉积环境以及国内众多学者、专家对臼齿构造碳酸盐岩形成的沉积环境相支持.

结合皖北地区的已有研究来看，皖北新元古代贾园组地层沉积环境与华北板块南缘弧后伸展和热液活动［25，33］有关，以及皖北赵圩组、倪园组发育硅质结合具有Eu异常，九顶山组热液活动形成硅质岩结合的事实［34］，推断皖北新元古代张渠组臼齿构造碳酸盐形成于弧后伸展构造的条件下，并由此产生热液活动，具有同冲绳海槽和洋中脊相同的发育环境，从而导致张渠组地层发臼齿构造碳酸盐岩的发育，同时又由于前寒武纪特殊的构造环境和因地壳成份因分异而导致形成环境的变化，现代地质条件下无法发育臼齿构造碳酸盐岩.

5　结论

通过对皖北新元古代张渠组臼齿构造碳酸盐岩的研究，由以下认识：

（1）CaO含量微量晶相对于基质较高，MgO、Al2O3、SiO2、Fe2O3在基质中含量较高，且主量元素分布特征上，微量晶相比基质中波动较小.

（2）Y/Ho热液示综方面表明，显示出臼齿构造碳酸盐岩基质Y/Ho-La/Ho比值同微亮晶Y/Ho-La/Ho比值呈正隆起性的正相关，结合Y/Ho-La/Ho地球化学特征，推测臼齿构造碳酸盐岩形成于元古代Rodinia形成的前陆汇聚时期.臼齿构造碳酸盐岩微亮晶具有平坦的REE配分模式，Eu的若正异常，Ce的负异常，具有同冲绳海槽或东太平洋海隆相同的REE配分模式，推测是由Rodinia超级大陆汇聚过程华北板块东南缘弧后伸展条件下，热液活动导致臼齿构造碳酸盐岩的发育.

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P512

A

1673-260X（2016）10-0048-06

2016-05-11

国家级大学生科研训练计划项目（201510379020）；宿州学院2014年宿州区域发展协同创新项目（2014SZXTQP09）

桂和荣，男，1963年出生，博士，教授（博士生导师），享受省政府特殊贡献津贴，安徽省学术与技术带头人