太湖北部表层沉积物重金属污染及其生物毒性研究

马青清，王博，张责研，曾瑞，周刚，乔飞，雷坤，周斌，安立会,*

1.中国海洋大学海洋生命学院，青岛266003

2.中国环境科学研究院，北京100012

太湖北部表层沉积物重金属污染及其生物毒性研究

马青清1,2，王博2，张责研2，曾瑞2，周刚2，乔飞2，雷坤2，周斌1，安立会2,*

1.中国海洋大学海洋生命学院，青岛266003

2.中国环境科学研究院，北京100012

在分析太湖北部梅梁湾、竺山湾和贡湖表层沉积物和野生铜锈环棱螺体内重金属残留水平基础上，利用潜在生态危害指数法评价了区域重金属污染的潜在生态风险，并利用综合污染指数法评价了野生铜锈环棱螺受重金属污染的状况。研究结果表明，3个区域表层沉积物孔隙水的生物综合毒性处于低毒到中毒水平，而表层沉积物重金属污染均处于较低的生态风险，但3个区域的野生铜锈环棱螺体内重金属的综合污染指数处于中度到重度的污染水平。由此可以得出太湖北部沉积物重金属污染对底栖生物仍具有一定的潜在生态风险。

太湖；沉积物；重金属；铜锈环棱螺；风险

马青清,王博,张责研,等.太湖北部表层沉积物重金属污染及其生物毒性研究[J].生态毒理学报，2016,11(3):204-210

Ma Q Q,Wang B,Zhang Z Y,et al.Study on heavy metals pollution in sediments from North of Taihu Lake and its biological toxicity[J].Asian Journal of Ecotoxicology,2016,11(3):204-210(in Chinese)

沉积物是水环境-水生态系统的主要组成单元，也是各类污染物如重金属进入水体的“汇”[1]。当水环境条件发生改变时，重金属又会从沉积物中持续释放出来，造成水体的二次污染，这时沉积物又变成水环境中各类污染物的“源”[2]。同时，累积在沉积物中的重金属等有毒有害污染物又很容易被螺等大型底栖动物所摄食利用，并通过生物积累、放大和迁移转移等方式使重金属沿食物链逐级放大，最终在更高营养级生物体内蓄积，对人群健康产生潜在风险。

太湖是我国第二大淡水湖，其水环境质量直接关系到太湖流域和长江三角洲地区经济社会发展全局。然而，随着流域经济和人口的快速发展，污染物排放量不断增加，导致水体富营养化和蓝藻水华持续爆发，水生态环境退化甚至局部水域失去了生态功能[3-4]。为改善太湖水环境质量和修复水生态功能，太湖流域管理部门自2008年开始启动清淤计划，并于2014年于9月30日完成[5]。截止到目前为止，清淤工作对太湖沉积物中重金属的去除效果尚未开展相关评估。对此，本文在分析了太湖北部表层沉积物和野生铜锈环棱螺体内重金属污染特征基础上，以潜在生态风险法和综合污染指数法对沉积物中重金属的潜在风险进行初步评价，并利用发光细菌法对沉积物孔隙水的综合毒性进行了评估，研究结果以期为相关部门制定管理措施提供科学依据。

1 材料与方法（Materials and methods）

1.1 样品采集

2014年8—9月，利用彼得森采泥器(38 cm× 21cm)采集太湖北部梅梁湾(MLW)、竺山湾(ZSW)和贡湖(GH)区域表层沉积物(<5 cm)(图1)，并利用拖网采集野生铜锈环棱螺。在每个区域挑选规格相似个体约300个(竺山湾：壳高19.10 mm±2.02 mm，壳宽12.89 mm±1.29 mm，全体重1.92 g±0.54 g；梅梁湾壳高20.75 mm±32.20 mm，壳宽14.20 mm± 1.44 mm，全体重2.55 g±0.72 g；贡湖：壳高19.92 mm±2.05 mm，壳宽13.54 mm±1.65 mm，全体重2.24 g±0.69 g)以用于后期分析。根据螺厣生长纹判断可知螺龄为2～3龄。采集的沉积物和铜锈环棱螺置于采样袋中，并置于-20℃冰箱中保存用于后续分析。

1.2 样品处理与分析

1.2.1 表层沉积物孔隙水综合毒性测定

将冷冻沉积物低温解冻，然后用5 000 r·min-1高速离心20 min。小心吸取上清液，并立即经0.45 μm醋酸纤维滤膜过滤。过滤后孔隙水用于测定综合毒性。测定综合毒性时，以费氏弧菌(Vibrio fischeri)为测试菌，用温控毒性仪(SDI Microtox Model 500,USA)进行测试[6]，并以Microtox稀释液(2%的NaCl溶液)作为对照。测定目标样品与发光细菌菌液充分反应5 min后发光细菌的发光抑制率，每个样品重复测定3次，并取平均值作为分析值。根据发光抑制率划分毒性级别(表1)。

同时对孔隙水中的氨氮(奈氏比色法)和重金属进行了分析。

图1 太湖北部沉积物和野生铜锈环棱螺采样点

表1 发光细菌毒性分级标准［7］Table 1 Standards of toxicity level based on the inhibition ratio ofLuminous bacterium[7]

1.2.2 沉积物、螺组织和表层沉积物孔隙水重金属分析

取部分解冻沉积物，利用马尔文激光粒度分析仪(Mastersize 2000,UK)分析沉积物粒度，利用重铬酸钾氧化-还原容量法测定沉积物有机碳含量。

将剩余沉积物自然风干，研磨后并经100目筛绢网过筛去除砾石等杂物。准确称取0.1000 g± 0.0010 g粉末状沉积物，加入5 mL硝酸(HNO3)和3 mL氢氟酸(HF)，进行密闭微波消解(120℃，3 min；150℃，5 min；190℃，20 min)。待冷却后转移至坩埚内加热赶酸至近干，然后加入2 mL HNO3并用超纯水定容至100 mL。同样，取解冻后铜锈环棱螺并分离内脏团组织和腹足组织，经冷冻干燥后进行相似处理。利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS) (Agilent 7500,USA)测定样品中Cr、Cu、Zn、As、Cd、Pb和Ni的含量，并以Sc、Ge、Rh、In、Tb、Lu和Bi作为在线内标(Agilent Part Number:5188-6525)，射频功率1500 W，采样深度9.0 mm，载气流速0.85 L· min-1，蠕动泵速率0.07 r·s-1，辅助气流速0.15 L· min-1，冷却气流速12.0 L·min-1，透镜1电压2.0 V，透镜2电压-115 V，镍采样锥孔径1.0 mm。将孔隙水经0.45 mol·L-1膜过滤后直接用ICP-MS测定。以上实验所用HNO3和HF均为国产优级纯，超纯水电导率≥18.0 Ω·cm-1，购自中国国药有限公司。

实验中同步分析了水系沉积物成分分析标准物质(GBW07309，地球物理地球化学勘查研究所)，元素As、Ni、Cu、Pb、Zn、Cd和Cr的回收率分别为95%、90%、98%、89%、89%、108%和87%，满足实验质量要求。目标物质定量线性范围为0～50 g·L-1，检出限为0.01～0.03 g·L-1。测定时所有样品平行样测定，各种目标重金属的相对标准偏差均小于5%。

1.3 沉积物潜在风险评价

沉积物潜在生态风险用Hakanson法[8]进行评价。其中，单一污染元素污染系数采用公式(1)计算：

Ci为样品浓度实测值，Cn为沉积物背景参考值。本研究以太湖流域土壤中重金属的自然本底值作为背景参考值[2,9](表2)。

潜在生态风险指数RI采用公式(3)计算:

Hakanson潜在生态风险评价中使用的是8种污染物。本研究中分析了7种重金属，因此结合相关研究[10]做了必要的调整。、、RI范围所对应的污染物污染程度及潜在生态风险见表3。

同时，本文采用均值型综合污染指数法[11]评价了不同区域铜锈环棱螺的污染状况，即取各种重金属在环棱螺体内残留指数(I)的均值作为综合污染指数(Pi)。I值大小可表示某单一重金属的污染程度，综合污染指数均值大小可表示某一区域各种重金属的综合污染程度。I值计算采用公式(4)计算：

式中，Ci表示i类重金属残留量即实测值(mg·kg-1)；为i类重金属的评价标准(mg·kg-1)。其中，As、Cd、Cu和Pb的评价标准分别为0.5、1.0、50和1.0 mg·kg-1[12]。由于水产品质量中没有Cr、Ni和Zn的标准，因此Cr、Ni和Zn未参与评价。当Pi≤0.2时，表明重金属质量比位于正常的背景值范围内，该生物没有受到污染；若0.2

表2 重金属元素背景参考值（mg·kg-1）与毒性系数Table 2 Reference values of heavy metal concentration (mg·kg-1)and their toxicity coefficients

表3 沉积物重金属污染潜在生态风险划分标准Table 3 Standards of the potential ecological risk of heavy metals pollution in sediment

1.4 数据处理

利用OriginLab 8.0进行单向方差分析(one-way ANOVA)和Tukey多重比较来检验各区域数据的差异性，并设定P<0.05时为差异显著。所有数据和图表均以平均值±标准偏差表示。

2 结果与讨论（Results and discussion）

2.1 重金属污染水平

太湖北部表层沉积物7种重金属水平见表4。从表4中可知，各种重金属以Zn的绝对水平最高，而Cd的绝对水平最低。尽管竺山湾沉积物中各种重金属元素水平相对较高(除Cd和Pb外)，但3个区域Zn和Cd浓度水平没有明显差异(P>0.05)。而竺山湾沉积物中的Cr和Ni则显著高于梅梁湾和贡湖(P<0.05)，Cu显著高于梅梁湾(P<0.05)，但贡湖沉积物中的Pb则又显著高于梅梁湾(P<0.05)，并没有表现出一致性。另外，与沉积物孔隙水中的重金属水平相比(表4)，沉积物中各种重金属水平(除Ni和As外)均表现出了明显升高趋势，尤其是Cr和Pb。由于沉积物粒度均以粉砂为主(39.82%± 12.22%)、极细沙(17.53%±5.02%)和细沙(12.63% ±3.42%)等较大颗粒成份为辅，而粘土(Ø<4 μm)只占(5.66%±2.27%)，3个区域沉积物粒径没有表现出明显的差异性(P>0.05)。并且，3个区域沉积物中总有机碳含量也没有表现出明显的差异性(P> 0.05)，说明沉积物的粒径和有机碳对区域重金属水平的差异没有明显影响。本次调查沉积物中重金属水平低于焦伟等[8]在2010年调查太湖入湖河流河口表层沉积物、陈春宵等[14]在2011年调查太湖全湖表层沉积物的重金属水平，但与石浚哲等[2]在2001年的调查结果相比，沉积物中As水平没有降低。而苏晓燕和董铮[15]的调查结果也发现太湖清淤工程并未有效去除As的污染，认为可能是与宜兴地区持续高强度排放有关。尽管如此，本研究仍说明管理部门采取的清淤措施对去除太湖底泥中大部分重金属(除As外)都起到了很好的效果，降低了沉积物中的重金属污染水平。

表4 太湖北部表层沉积物、沉积物孔隙水和铜锈环棱螺重金属含量Table 4 Concentrations of heavy metals in surface sediments,pore water and freshwater snail from North of Taihu Lake

野生铜锈环棱螺体内7种重金属元素(见表4)以Zn的绝对浓度最高(腹足：39.63～56.82 mg·kg-1湿重，内脏团：286.74～450.92 mg·kg-1湿重)，而Cd的绝对浓度最低(腹足：0.03～0.11 mg·kg-1湿重，内脏团：0.21～0.60 mg·kg-1湿重)，并且内脏团组织重金属含量均高于腹足组织，尤其是Zn元素水平相差8.02～8.65倍、Cd相差5.83～7.00倍，其他5种重金属则没有表现出明显差异(P>0.05)。从区域来看，3个区域螺组织中Cr、Ni、Cd和Pb元素水平均处于相近水平，但竺山湾Zn元素含量高于梅梁湾和贡湖，梅梁湾Cu元素水平低于竺山湾和贡湖，而As元素水平则高于竺山湾和贡湖，但差异不明显(P>0.05)。另外，螺组织尤其是内脏团中Cu、Zn和Cd水平(除Pb外)均高于沉积物。从螺对各种重金属元素的生物富集能力来看，对沉积物中Cu、Zn和Cd的富集系数分别为69.57(54.05～92.62)、113.25(110.02～115.88)和9.14(7.67～11.48)。与孔隙水重金属元素水平相比，螺对Cr、Cu、Zn、Pb和Cd均表现出更高的富集能力，富集系数均超过20，但对Ni和As的富集能力却不是很强：对Ni元素的富集系数为2.30(0.96～3.56)，对As元素的富集系数为0.78(0.55～1.04)，这可能与各种重金属元素在生物体内的生物动力学差异有关[16]。从对重金属元素的富集能力来看，各区域铜锈环棱螺对沉积物重金属的富集没有表现出明显差别，但对沉积物孔隙水重金属的富集却表现出较大差别。贡湖区域野生螺对Cd、Cu、Pb、Cr的富集系数均高于梅梁湾和竺山湾，其中对Cr元素的富集系数是竺山湾的9.47倍，是梅梁湾的2.17倍；对Cu元素的富集系数是竺山湾的3.73倍，是梅梁湾的1.86倍；对Cr元素的富集系数是竺山湾的5.21倍，是梅梁湾的2.14倍；对Pb元素的富集系数是竺山湾的5.38倍，是梅梁湾的2.01倍。梅梁湾区域螺对Zn元素的富集能力高于竺山湾和贡湖，是竺山湾的3.01倍，是贡湖区域的2.49倍。而竺山湾区域环棱螺对这7种重金属的富集能力均为最低。对于产生差异的原因，可能与不同区域的水质条件、饵料丰度等环境因素以及生物代谢能力有关，具体原因还有待于进一步深入研究。综合以上结果说明，沉积物和孔隙水是环境重金属进入生物体内、并沿食物链富集的重要环境介质，因此沉积物中重金属污染对底栖生物具有的潜在生态风险不容忽视。

2.2 综合生物毒性评价

表5 太湖北部沉积物重金属污染的生态危害系数和风险指数Table 5 Potential ecological risk index of heavy metals in sediment from North of Taihu Lake

竺山湾、梅梁湾和贡湖表层沉积物孔隙水发光细菌的平均抑制率分别为20.22%±14.58%，24.88% ±14.58%和30.70%±8.05%。根据毒性级别的判断标准，竺山湾和梅梁湾的沉积物孔隙水为低毒水平，而贡湖沉积物孔隙水则呈中度毒性水平。具体来讲，只有竺山湾ZSW-2和ZSW-4、梅梁湾MLW-5和MLW-13的发光抑制率低于10%为无毒水平，其他各点的发光抑制率均处于10%～50%之间，说明3个区域表层沉积物孔隙水的综合生物毒性处于低毒和中毒之间。由于竺山湾表层沉积物孔隙水的氨氮水平(24.20 mg·L-1±22.54 mg·L-1)显著高于贡湖(6.80 mg·L-1±2.18 mg·L-1)(P<0.05)，但与梅梁湾没有显著性差异(8.55 mg·L-1±5.04 mg·L-1)(P>0.05)。而3个区域孔隙水中各种重金属元素浓度(表4)也并没有表现出明显差异(P>0.05)。在我们的前期研究发现氨氮(NH4Cl)对发光细菌具有倒“U”型抑制作用，而氨氮(NH4Cl)与重金属(ZnSO4)联合作用下对发光细菌具有促进作用，并且随NH4Cl浓度升高而增强[17]，结果说明本研究中的氨氮并不是引起孔隙水综合生物毒性的主要因素。另外，经对各采样点之间综合生物毒性(发光抑制率)与孔隙水各种重金属浓度水平之间分析，不同参数之间并没有表现出相关性，这说明重金属也不是导致孔隙水毒性差异的主要因素。这一点与曾毅等[18]认为重金属是导致太湖部分区域全沉积物生物毒性主要来源的结论不一致，这可能与实验对象所处的不同暴露途径、营养级水平等因素有关。

2.3 重金属污染综合评价

基于表层沉积物重金属浓度水平，得出各调查点表层沉积物重金属污染具有的潜在生态危害系数和风险指数(表5)。从表5可以看出，3个区域重金属的潜在生态风险指数均处于较低风险水平(< 62)，这与苏晓燕和董铮[15]评价太湖沉积物重金属污染风险的结论一致。另外，本调查结果发现竺山湾沉积物重金属的潜在生态风险指数略高于梅梁湾和贡湖，这与刘莹和肖琳[19]认为竺山湾沉积物重金属污染的生态风险为中度污染水平，高于其他地区有所不同。然而，与沉积物重金属污染具有较低的潜在生态风险不同，竺山湾和梅梁湾野生铜锈环棱螺腹足重金属的综合污染指数处于轻度(<0.6)污染，而贡湖区域为中度(>0.6)污染水平；内脏团重金属的综合污染指数均值则显著高于腹足，均处于重度(>1.0)污染水平(表6)。如以单一重金属元素残留指数占各种重金属残留指数之和的百分比计算贡献率，则在各贡献元素中，以As的贡献率最大(> 50%)，而Cd的贡献率最小(<10%)。从这3个区域来比较，以上结果说明，尽管沉积物重金属浓度水平较低、潜在生态风险较小，但栖息在沉积物环境中的野生铜锈环棱螺体内重金属污染却表现出了较高水平，说明底栖生物的生物富集能力是重金属污染风险放大的关键因子，这在今后研究制定沉积物质量基准和标准中是需要加以考虑的因素之一。另外，铜锈环棱螺内脏团组织所具有的重金属综合污染指数明显高于腹足组织，说明重金属进入生物体主要存留在内脏团各官，只有少部分进入肌肉组织。并且，内脏团中As、Cr和Cu的残留水平均已超出“无公害食品-水产品中有毒有害物质限量(NY5073-2006)[12]”限值，因此食用铜锈环棱螺腹足摄入重金属所产生的健康风险低于食用内脏团所产生的健康风险。

表6 太湖北部野生铜锈环棱螺重金属综合污染指数Table 6 Comprehensive pollution index of heavy metals in wild freshwater snail from North of Taihu Lake

从以上结果可以看出，通过近年的持续清淤工程，太湖表层沉积物重金属污染水平得到明显降低，重金属的潜在生态风险指数也处于低风险水平，综合生物毒性亦为低毒到中毒水平，但沉积物重金属残余污染仍对底栖生物具有一定的风险。沉积物是底栖生物(如铜锈环棱螺)生长和繁殖的主要场所，沉积物的环境质量直接影响着底栖生物存活状态，因此在今后的湖泊环境管理中如何降低潜在生态风险、确保水生态安全是环境领域所面临的一个环境科学问题。综上可知：

(1)太湖北部表层沉积物孔隙水的生物综合毒性处于低毒到中毒水平；

(2)太湖北部表层沉积物重金属污染水平较低，潜在生态风险指数也处于低水平；

(3)太湖北部野生铜锈环棱螺腹足和内脏团残留重金属的综合污染指数处于中度到重度污染水平。

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Study on Heavy Metals Pollution in Sediments from North of Taihu Lake and Its Biological Toxicity

Ma Qingqing1,2,Wang Bo2,Zhang Zeyan2,Zeng Rui2,Zhou Gang2,Qiao Fei2,Lei Kun2,Zhou Bin1,An Lihui2,*

1.College of Marine Life Science,Ocean University of China,Qingdao 266003,China;
2.Chinese Research Academy for Environment Sciences,Beijing 100012,China

1 September 2015 accepted 6 November 2015

Based on the concentrations of heavy metals in sediments and wild freshwater snail(Bellamya aeruginosa)collected from north of Taihu Lake,the present study aimed to assess the potential ecological risk caused by heavy metals using the potential ecological risk index and to evaluate the pollution status in wild snails using the comprehensive pollution index,respectively.The results showed that the biological toxicity in pore water isolated from the sediments was at a low to moderate level,and low potential ecological risk was also found in sediments. However,the comprehensive pollution index of heavy metals was at a moderate level to severe pollution level in wild freshwater snails,indicating that there was some potential ecological risk to benthic organisms caused by the heavy metals pollution in sediments.

Taihu Lake;sediment;heavy metals;Bellamya aeruginosa;risk

2015-09-01 录用日期：2015-11-06

1673-5897（2016）3-204-07

X171.5

A

10.7524/AJE.1673-5897.20150901001

简介：安立会(1975—)，男，博士，副研究员，主要研究方向为水生态毒理学，发表学术论文40余篇。

国家水体污染控制与治理科技重大专项(2012ZX07505-005)

马青清(1992-)，女，硕士研究生，研究方向为生态毒理学，E-mail:13146018681@163.com；

*通讯作者（Corresponding author），E-mail:anlhui@163.com