不同模拟实验条件下烃源岩生油气能力对比及意义

张彩明，郑伦举，许　锦

(1.中国石化 石油勘探开发研究院 无锡石油地质研究所，江苏 无锡　214126；2.中国石化 油气成藏重点实验室， 江苏 无锡　214126)



不同模拟实验条件下烃源岩生油气能力对比及意义

张彩明1,2，郑伦举1,2，许锦1,2

(1.中国石化 石油勘探开发研究院 无锡石油地质研究所，江苏 无锡214126；2.中国石化 油气成藏重点实验室， 江苏 无锡214126)

通过对比研究地层孔隙热压生、排烃模拟实验与高压釜生烃模拟实验中油气产率及其演化过程与产物地化参数特征，结果表明由于模拟实验设置的边界条件不同，同样热解温度条件下地层孔隙模拟实验已生成的油气产率是高压釜模拟实验的两倍多，但地层孔隙模拟实验残余固态产物的岩石热解自由烃、生烃潜力、氢指数仍然大于高压釜模拟实验的。分析认为，高压釜模拟实验所设置的热解实验条件加速了干酪根的过度裂解，生成了更多的“焦炭”、二氧化碳和氢气，偏离了烃源岩的自然演化过程；而在地层孔隙模拟实验的实验条件，有效阻止了干酪根的过度裂解，使干酪根向油气的转化率较高，所得油气产率较高压釜大。实验数据表明，地层孔隙模拟的已生成的油气产率不仅大于原始样品的氢指数，且生油后残余固态产物仍具有较高的氢指数。因此，烃源岩的氢指数和模拟实验的油气产率均不能正确评价烃源岩的真正生油气潜量，提出采用油气指数来评价烃源岩的最大生油气潜量。

地层孔隙模拟；高压釜模拟；边界条件；岩石热解；油气指数

烃源岩热解生烃模拟实验作为认识不同母质类型油气形成机理、评价烃源岩生烃潜力并获取油气资源评价参数、研究各种因素对油气形成影响程度的重要手段之一，已经在油气地质勘探领域得到了广泛的应用[1]。至今，国内外众多学者根据不同的研究目的开发了多种实验设备、用不同的实验条件对不同类型烃源岩/有机质进行了热解生烃模拟实验[2]，并对实验结果进行了讨论[3]。20世纪80年代发展起来的玻璃管[4]或金属高压釜[5]、密闭黄金管—高压釜模拟实验[6-8]等方法均属于密闭体系热解生烃法，是烃源岩中有机质在较低的流体压力、没有上覆静岩压力、含水蒸气或水蒸气—液态水共存以及相对较大的生烃空间条件下进行的热解反应。郑伦举等[9]利用自制的地层孔隙热压生排烃模拟实验仪，设置与地质过程中烃源岩生排油气更为接近的实验边界条件(如静岩压力、流体压力、有机质赋存状态、生烃空间等)，模拟地质体中沉积有机质所经历的物理化学演变、油气生成与初次排烃过程[10]，从而引起了对生排烃机理的再次讨论[11-12]。但是，在实际烃源岩评价中最常用的生烃潜力评价方法依然是采用Rock-Eval岩石热解法。岩石热解分析的原理是通过对不同温度阶段所产生的挥发性烃类、CO2和CO等物质在线收集、定量检测和计算，再利用自由烃(S1)、生烃潜力(S2)、氢指数(IH)等一系列的实验参数，用于描述干酪根裂解生烃的过程和相对生烃潜力大小[6]。由于该热解实验方法操作简单，成本低，并能够快速提供有关烃源岩的生烃潜量、成熟度及油气丰度等油气地化参数信息[14-16]，因而成为油气勘探中有关烃源岩评价的标准分析手段。本文分别采用高压釜模拟和地层孔隙模拟方法对泥盆系泥灰岩样品进行了热解生烃模拟实验，获得了不同演化阶段的油气产率，结合不同温度点残余固体岩石的Rock-Eval热解分析结果，对比分析了其在生烃潜量等方面的区别以及实验边界条件对评价生油气能力的影响，在此基础上提出了一种用于评价烃源岩生烃能力的参数。

1　样品及实验条件

1.1样品

选择的实验样品采自云南禄劝茂山尖山村剖面，为泥盆系泥灰岩(编号LQ-2)，属于尚未发生排烃的未成熟烃源岩样品，具体地球化学基础数据见表1。为了确保样品的均一性与代表性，将样品粉碎到180～350 μm，充分混匀，分成若干份，每份约100 g，每次热解生烃模拟实验时取其中一份。地层孔隙热解生烃模拟实验(以下简称“地层孔隙模拟”或“DK”)需对已粉碎样品再压制成直径为3.5 cm的圆柱体样品；高压釜热解生烃模拟实验(以下简称“高压釜模拟”或“CG”)则在高压釜中直接装入100 g粉碎后的样品。

1.2仪器及实验条件

本次研究使用中国石化无锡石油地质研究所自行研制的地层孔隙热压生排烃模拟实验仪和高压釜热压生烃模拟实验仪。具体的实验流程、样品收集及产物的定量方法见参考文献[13]，2种热解生烃模拟实验方法所设置的边界条件见表2。岩石热解分析采用法国石油研究院Rock-Eval 6型热解仪。

2　实验结果与分析

2.1两种模拟方式下油气产率对比

从表3，图1可知，高压釜模拟在350 ℃能获得最大生油量(即总油产率)约为173.53mg/g，在450 ℃基本达到生气高峰，最大生气量约为249.95 mg/g，最大油气产率约为257 mg/g。而地层孔隙模拟实验条件下在350 ℃达到最大生油量，约为392.56 mg/g，约相当于高压釜模拟下的2.26倍；随后生油量下降，生气量不断增大，最大生气量约为408.56 mg/g，约相当于高压釜模拟下的1.63倍；油气产率(Oil and Gas Yield ,OGY)的最大值约为489 mg/g，约相当于高压釜模拟的1.9倍。残留油和排出油的产率也出现相似的特征。同时，地层孔隙模拟的CO2和H2产率却远低于高压釜模拟的产率。

表1　实验样品的基本地球化学参数

表2　高压釜模拟和地层孔隙模拟实验的边界条件

表3　高压釜模拟和地层孔隙模拟实验油气产率对比

图1　不同热解生烃模拟条件下LQ-2泥灰岩油气产率对比

2.22种模拟方式下固态产物岩石热解特征对比

高压釜模拟和地层孔隙模拟实验后残余固态产物的岩石热解特征见表4。

2.2.1残余有机碳变化特征

残余有机碳是沉积有机质在沉积成岩过程中，经历了各种化学作用后，保存下来的残余有机质中的碳含量，只有未熟—低熟或者未能有效排油烃源岩的有机碳含量可以近似地反映原始生油气母质的丰度[17]。沉积岩中的有机质总量与有机碳数量之间存在一定的比例关系。由图2，表4所示，随着模拟温度升高，高压釜模拟和地层孔隙模拟后残生烃潜力与原始有机碳的比值表示，即矫正氢指数值为S2/3.33%。油气指数(OGI)=油气产率(OGY)+矫正氢指数。

图2　2种模拟方式下残余固态产物有机碳对比

模拟方式模拟温度自由烃S1/(mg·g-1)生烃潜力S2/(mg·g-1)残余有机碳w(TOC)/%氢指数/(mg·g-1)矫正氢指数/(mg·g-1)油气产率/(mg·g-1)油气指数/(mg·g-1)原始样品高压釜模拟地层孔隙模拟1.1113.903.334034034032500.2113.353.140740171.214723000.5210.522.95347316136.854533500.562.422.479173202.172754000.390.712.372821225.262474500.240.172.5265249.992555000.170.062.5422257.582595500.090.022.4411257.182582500.9615.323.18455460113.105733001.4913.973.13415420359.237793501.442.692.310681450.105314000.510.871.983926472.994994500.420.432.171813487.835015000.220.182.0285488.65494

注：矫正氢指数：样品的生油气能力一部分是气、排出油和残留油可以收集，另外一部分就是剩余的生油气潜力，因此此处用

余固体产物的TOC均是先降低至某个值后，再略有增加(图2)。TOC快速下降的阶段对应着生油量特别是排出油量快速增加的阶段(250～350 ℃)(图1)。在这一阶段，高压釜模拟实验的残余TOC与未成熟原始烃源岩样品的3.33%相比下降了0.86%，而地层孔隙模拟的残余TOC则下降了1.03%。与之相对应的是地层孔隙模拟排油量是高压釜模拟的2.5倍。实验表明，在有机质演化过程中，有机碳的降低主要是源于有机质的生烃和排烃，地层孔隙模拟TOC下降更大也暗示了该条件下有更多的有机质转化成了油气。TOC略有增加阶段对应大量生气阶段(400～500 ℃)，这一阶段，生油量急剧减少，而生气量则迅速增大，2种条件下TOC分别增大了0.15%和0.19%。高温下除了干酪根生烃，还可能发生了残留油向烃气的转化(表3)，同时也生成了焦炭化不溶沥青[12,18-19]。也有人指出与高温下无机物较有机质的损耗量大有关[20-21]。

2.2.2自由烃变化特征

S1是指岩石热解在300 ℃下氢火焰离子化检测器检测到的单位质量生油岩中的可挥发性自由液态烃量。本次实验原始烃源岩样品S1为1.11 mg/g，高压釜模拟和地层孔隙模拟后残余固体产物的S1随模拟温度的变化曲线如图3。(1)地层孔隙模拟和高压釜模拟各温度点S1总体上均呈现先升再降的变化趋势，S1最大值对应着主要生油期，特别是残留油生成高峰(图1)。(2)地层孔隙模拟中在主生油期内其S1均大于原始样品的S1。结合2种模拟实验的生油产率(表3，图1)，可见地层孔隙模拟实验在生油气早期，尽管生成了较多的油气，但多残留在烃源岩中，其排油效率低于高压釜模拟。

图3　2种模拟方式下固态产物自由烃

2.2.3生烃潜力和氢指数变化特征

S2是在300～600 ℃下单位质量烃源岩中热解生成的烃含量， 氢指数为单位质量有机碳热解生烃量(IH=S2/w(TOC)× 100)，二者均可用来表示干酪根中潜在的可以转化为油气的量，是评价烃源岩生烃潜力的重要参数。原始样品S2(13.9 mg/g)和氢指数(403 mg/g)反映了该未成熟烃源岩模拟实验前的原始生烃潜力。图4是经过不同温度的高压釜模拟和地层孔隙模拟后残余固体样品的S2和氢指数变化曲线，反映了经过人工演化生排油气之后烃源岩的剩余生烃潜力，二者均随模拟温度的升高而降低。S2和氢指数在生油高峰之后随着油气的排出急剧降低，这与恢复后的自然演化剖面生烃潜力指数轨迹相似[17,22]。

图4　2种模拟方式下残余固体产物S2和氢指数的对比

2.3最大生油气能力评价：油气指数(OGI)

在地层孔隙模拟条件下，250～300 ℃时，油气产率增大，但残余固态产物氢指数均已经超过了原始样品的氢指数；350 ℃后的油气产率(450.10～488.65 mg/g)就超过了原始样品的氢指数(403 mg/g)。以上数据说明样品的实际生油气能力远远超过表征原始样品生烃潜力的氢指数 (图4，表4)，董全辉[23]曾报道过在200～350 ℃温度范围是有机质与高压水易于反应的区间，在这一区间出现模拟实验生烃潜力增大的现象[22]。显然，热解参数氢指数或S2远远低估了烃源岩真正的生油气能力[12]。

油气产率表示烃源岩在模拟实验条件下单位有机碳已生成的油气量，与岩石热解氢指数的单位相同，均是指岩石中每克有机碳热解生成的油气量。采用模拟实验中每个温度点的油气产率与该温度点残余固态产物的矫正氢指数来表示烃源岩可能的最大生油气潜量，并命名为油气指数(Oil and Gas Index，OGI)。样品LQ-2的OGI，最小值(497 mg/g)为原始样品氢指数的1.23倍，而其最大值(774 mg/g)则将近原始样品氢指数的1.92倍。因此，OGI的最大值体现的才是LQ-2烃源岩的最大生油气能力。每个温度点的OGI也不尽相同，这与模拟实验设置的温度等条件相关，下文将进行讨论。

3　讨论

从地层孔隙模拟和高压釜模拟的实验条件设置来看，两者的主要区别在于前者施加了静岩压力，且水是以高压液态水的形式与有机质体接触，后者水以高温水蒸气存在。前人[1, 12,22-29]等曾报道过水对干酪根生烃的重要影响，可以促进生烃和排烃、利于平行节理的方向出现张性断裂等[30]。另外，水的酸碱性、盐度等影响有机质裂解、水解反应[25]。虽然其作用机理还存在较大争议，但不可忽视的是，高温高压下水存在许多独特性质，包括良好的传质性与流动性，离子积常数的增大带来的对有机反应的酸碱催化性、溶解度增大等[31-34]。因此，高压液态水和高温水蒸气在模拟油气生成过程中反应机理和作用可能不同[12-13]。

在地层孔隙模拟和高压釜模拟2种实验条件下，残余固态产物的热解参数S1、S2、氢指数及模拟实验的油气产率随模拟温度升高所表现出来的演化规律差异，暗示了2种模拟实验条件下油气的生成过程存在较大的差别。地层孔隙模拟条件下，有机碳下降较大，生成的CO2和H2气体较少，干酪根中碳氢元素较多地转化成油气或能形成油气的中间产物(有效碳)，因此模拟后的残余固态产物也具有较高的氢指数。推测是高压液态水“保护”了干酪根，使其在接近地质条件下进行反应，避免了高温过度裂解。高压釜模拟的“大空间水—水蒸气热解”方式，一方面加快了干酪根的热解生油气反应速率，另一方面高温却使干酪根过早与过度地“焦化”了[13]，生成了较多的CO2和H2气体，因而导致其干酪根向油气的转化效率较低，无效碳的比例较高。地层孔隙模拟实验在任何温度点的OGI均高于高压釜模拟的，正是由于地层孔隙模拟设置了与地下相似的边界条件，从而发生了与地下干酪根热演化相似的物理化学反应。从表面上看，是地层孔隙模拟提高了干酪根的生油气效率，本质上是其他模拟实验条件与地下实际条件差异较大，因而低估了烃源岩自身的生油气能力。

另外，2种模拟方式下的高温阶段，样品的OGI均明显下降(图5)。推测可能是过高的温度加速了C-C键断裂，生成了更多的“焦炭”、CO2和H2(表3)，破坏了干酪根的生油/气能力[15-16,18]。因此，在模拟实验中使用过高的温度以补偿漫长的地质时间可能会导致生油气过程严重偏离烃源岩的自然演化过程。

图5　2种模拟方式下原始烃源岩样品油气指数对比

4　结论

烃源岩地层孔隙模拟和高压釜模拟实验的油气产率及固态产物的岩石热解分析结果表明，模拟实验边界条件影响油气生成过程及油气产率。

(1)烃源岩在地层孔隙模拟实验条件下的生油/气产率是高压釜模拟的2倍以上，其残余固体产物的热解参数S1、S2、氢指数及OGI也远大于高压釜模拟固态样品，这与地层孔隙模拟所设置的实验条件更接近地下自然演化条件密切相关。

(2)单纯用Rock-Eval热解参数的生烃潜力或模拟实验所得的油气产率评价烃源岩的生油气能力，可能导致其结果严重偏低。推荐采用油气指数的最大值用于评价烃源岩的生油气潜力，可以更好地反映烃源岩在自然演化过程中的生油气潜量。

模拟实验是通过人工条件对低熟烃源岩进行加热来推测地质过程中的油气生成过程与结果，由于与地质条件并不一致，对模拟实验结果的解释和使用还是仁者见仁，智者见智。因此，如何设置更接近地质的实验条件及如何使用这些参数评价烃源岩是我们亟需解决的问题。

致谢：特别感谢审稿老师提出的宝贵意见。

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(编辑黄娟)

Hydrocarbon generation potential under different experimental conditions and its petroleum geology significance

Zhang Caiming1,2, Zheng Lunju1,2, Xu Jin1,2

(1.WuxiResearchInstituteofPetroleumGeology,SINOPEC,Wuxi,Jiangsu214126,China; 2.SINOPECKeyLaboratoryofPetroleumAccumulationMechanisms,Wuxi,Jiangsu214126,China)

Hydrocarbon generation rate and process and the geochemical characteristics of experimental products were compared between formation porosity thermocompression simulation and conventional autoclave simulation of hydrocarbon generation and expulsion. Different experimental conditions of the two methods resulted in various discrepancies of pyrolysis analysis data. At the same temperature, the oil and gas production rate of formation porosity thermocompression simulation is twice of that of the conventional autoclave simulation. Free hydrocarbon (S1), hydrocarbon generation potential (S2) and hydrogen index (IH) of solid products of the thermocompression experiment are higher than those of the autoclave experiment. In a conventional autoclave experiment, high temperature not only accelerates C-C bond cleavage to form hydrocarbon, but also generates bitumen, CO2and H2, which deviates from the natural evolution of source rocks. The experimental conditions (higher fluid pressure, smaller hydrocarbon generation room filled with liquid water) in the formation porosity experiment are more similar to the conditions of real geological evolution. Experimental data show that gas and oil yield is much larger than hydrocarbon potential in the thermocompression experiment, and the solid products after the experiment still have a high hydrogen index. As a result, hydrogen index and hydrocarbon yield in laboratory experiments fail to estimate the real hydrocarbon potential of source rocks. Accordingly, an Oil and Gas Index (OGI) is proposed to estimate the maximum hydrocarbon potential of source rocks.

formation porosity thermocompression experiment; conventional autoclave experiment; boundary condition; Rock-Eval pyrolysis; Oil and Gas Index

1001-6112(2016)05-0665-07doi：10.11781/sysydz201605665

2015-03-09；

2016-07-02。

张彩明(1979—)，男，高级工程师，从事油气地球化学研究。E-mail:zhangcm.syky@sinopec.com。

国家重点基础研究发展计划(973计划)项目(2014CB239102)和中国石化青年科技创新基金(P14132)资助。

TE122.1

A