花岗岩单一裂隙中Na、Cu、U的迁移试验

石云峰，李 寻，裴妙荣

东华理工大学水资源与环境工程学院，江西南昌 330013



花岗岩单一裂隙中Na、Cu、U的迁移试验

石云峰，李 寻*，裴妙荣

东华理工大学水资源与环境工程学院，江西南昌 330013

花岗岩作为高放废物处置库的地质屏障，其所含裂隙形成大量“通道”为废物在地下水运移提供条件，研究其迁移规律可为管控高放废物等问题提供理论数据。试验使用自制花岗岩裂隙溶质迁移试验设备，进行了以Na、Cu、U为示踪剂的迁移试验，得出以下结论：（1）裂隙中各示踪剂随迁移距离增加，相对浓度峰值逐渐减小，峰面积逐渐增大，时间-相对浓度曲线“缩首”现象减弱且“拖尾”现象明显；（2）对比三种示踪剂迁移曲线发现，曲线“缩首”现象程度U＞Na＞Cu，曲线“拖尾”现象程度Cu＞Na＞U；推测出花岗岩对三种示踪剂阻滞作用Cu＞Na＞U；（3）使用配线法分别求出Na、Cu、U的纵向弥散度分别为：0.084 2～0.107 7 m、0.092 1～0.116 2 m、0.095 8～0.133 7 m；横向弥散度为：0.000 77 m、0.000 66 m、0.000 30 m。

花岗岩裂隙：Na；Cu；U；迁移

核能，作为一种清洁、高效的绿色能源被我国重视，但核工业的快速发展也带来大量的高放废物，目前，国际上对高放废物的处置较为公认的是深地质处置法［1］，而我国倾向于使用花岗岩作为高放废物处置库的地质屏障，因此研究花岗岩裂隙溶质的迁移情况对处置库的选址、建设等有指导意义。此外，地下水污染、海水入侵、裂隙流体对工程稳定性的影响等问题，均使岩体裂隙中的溶质迁移成为近几十年的研究热点。文献［2—3］通过研究发现，核废水中除常见元素外，还有大量重金属元素（Cr、Cu、Zr等）与放射性元素（U、Th等），本次试验以Na、Cu、U三种代表元素为示踪剂，对比研究其在自制花岗岩裂隙装置中的迁移情况，为本类研究提供基础数据。

目前，针对花岗岩裂隙溶质迁移室内试验主要为吸附试验，学者主要研究方向分为花岗岩对各类型溶质吸附程度研究与影响吸附的因素研究。如Palágyi等［4-8］在2009—2014年间开展了大量花岗岩吸附试验，获取了大量吸附数据。在影响吸附因素方面，除早期研究如花岗岩矿物性质［9］、Eh-p H值［10］外，近几年对裂隙充填物、腐殖酸、胶体、微生物［11-13］等因素的研究均有所开展。与吸附试验相比，室内动态迁移试验开展较少，国内如王锦国等［14］研究了NaCl在自制裂隙上的运移，刘君［15］研究了多种核素在花岗岩裂隙迁移，并通过模拟验证其合理性。而国外动态试验主要为野外大型试验，这里不再赘述。

有关同类实验存在以下几点不足：（1）在采样与实验过程中，加入大量人为因素（如使用破碎、劈裂制造人为裂隙，产生大量新鲜面）；（2）实验尺度较小（只是通过对比进入裂隙前后水样中各溶质含量变化，无法细致描述在裂隙中溶质迁移情况）；（3）多为研究纵向迁移情况［7］，对横向迁移关注较少。基于以上原因，本次实验设备制造裂隙时，并无增加大量新鲜面，可在不同流速下，研究迁移途径中各点的迁移情况，并通过横向观测孔，较精确地研究横向扩散情况。

图1 设备示意图Fig.1 Experimental apparatus

1 实验部分

1.1 材料与设备

实验选用的花岗岩类型为青山花岗岩（来自内蒙古青山区），通过排水法与称重法测定其密度与孔隙度分别为3.31kg/L与0.14%。

本次试验所采用的示踪剂部分由试验室自行配制，其中，示踪剂Na、Cu使用国家环境标准样（zwbf-101Na标准液，北京索莱宝公司；GSBG62023-90 Cu标准液，中国标准网），质量浓度分别为100 mg/L和10 mg/L；U使用纯度100%的U3O8（湖北省楚盛威化工有限公司）配制，其质量浓度为1 mg/L。

自制花岗岩裂隙溶质迁移试验设备示意图示于图1。由图1所示，设备分为三个部分：（1）水位控制部分，由上游进水箱、源水箱、下游汇水箱以及出水箱组成；（2）花岗岩裂隙部分，主要由上下两个长150 cm、宽50 cm、高分别为2 cm与2.5 cm的花岗岩板组成；（3）供水部分，由大水箱、水泵、1个大量程流量计与3个小量程流量计等组成。

1.2 实验原理

试验根据一维稳定流二维水动力弥散理论进行：调节并保持上下游水位，待流量稳定后瞬时注入示踪剂，通过水动力弥散理论建立数学模型，对横向弥散度与纵向弥散度求解。

1.3 试验步骤与样品测定方法

首先，在保证设备水平、密封的条件下，保持流量（Q）恒定，取少量裂隙水并测定Na、Cu、U的含量作为背景值；在图1所示A（B）孔中注入示踪剂Na（在试验结束后，依次换示踪剂Cu、U），每隔一定时间对A1（B1）孔取样一次，直到所取样品无法检测出示踪剂为止，取样结束后加大流量，冲洗20min。按以上步骤操作，对剩余孔位A2—A5（B2—B5）水样依次检测（注：C孔取样时，注入孔为A孔）；最后，对各样品保存，为减少实验误差，对所有样品在实验结束后重新检测，并按照数据绘制迁移曲线。

对各示踪剂测定方法与所用仪器示于表1。

表1 示踪剂测定方法Table 1 Tracer determination method

2 结果与分析

2.1 Na、Cu、U迁移曲线

Na、Cu、U在A、B系列孔位与C孔位时间与相对浓度（ρ/ρ0）关系曲线示于图2、3、4。通过对比图2—4可知：

（1）从总体看，示踪剂随迁移距离增加，相对浓度峰值逐渐减小，峰面积逐渐增加，“缩首”现象减弱，“拖尾”现象明显；这是由于示踪剂在裂隙中迁移时，受到包括分子扩散与机械弥散在内的水动力弥散作用，一方面，扩散作用迫使浓度趋于减小（表现为浓度峰值减小），扩散晕（峰面积）增加；另一方面，示踪剂受到来自裂隙内部与基质接触面的如吸附、沉淀以及离子交换等作用，延缓示踪剂迁移，造成拖尾现象，随迁移距离增加，阻滞作用越明显（表现为拖尾现象越明显）；此外，通过对比发现，在相同条件下，侧孔（C孔）示踪剂相对浓度峰值，与A、B孔峰值相差较大，分析造成这一现象的原因为：主裂隙隙宽远大于侧裂隙隙宽，导致示踪剂较难发生侧向迁移，同时隙宽较小也产生较强阻滞作用，使示踪剂拖尾现象更加明显；

图2 Na的迁移曲线Fig.2 Migration curves of Na

（2）对比不同示踪剂迁移曲线发现，不同示踪剂在相同孔位处所得曲线所表现出的“缩首”与“拖尾”现象有较大区别，大体表现为：“缩首”现象程度：U＞Na＞Cu；拖尾现象程度：Cu＞Na＞U；分析产生这一现象主要原因为分子扩散与花岗岩阻滞（包括吸附、沉淀以及离子交换等）共同发生作用：当示踪剂在水中迁移时，随分子扩散速率越大，花岗岩阻滞作用越小，表现为“缩首”程度越小，反之，表现为“缩首”程度越大；而当分子扩散速率越大，花岗岩阻滞作用越大，表现为“拖尾”程度越大，反之，表现为“拖尾”程度越小；此外，根据离子性质而言，三种示踪剂在水中的扩散速率为Na＞Cu＞U；因此，根据图2—4以及三种离子在水中扩散速率定性分析可得：花岗岩对三种示踪剂阻滞作用：Cu＞Na＞U。

图3 Cu迁移曲线Fig.3 Migration curves of Cu

图4 U迁移曲线Fig.4 Migration curves of U

2.2 数学模型的参数确定

根据本次试验条件，建立数学理论模型，通过求得理论模型的迁移曲线方程绘出迁移曲线理论线，把理论曲线与试验所得实测迁移曲线相匹配后，反向求取理论方程中有关模型参数。

1）数学模型的建立

在一维水流二维水动力弥散条件下，若瞬时投入示踪剂，且忽略分子扩散时其解为［16］：

式中：ρ（x，y，t）表示在时间t、流场中点（x，y）处的示踪剂浓度值，g/L；m，瞬时投入示踪剂的质量，kg；M，含水层厚度，m；n，介质孔隙度，无量纲；t，示踪剂投放的时间，s；DL、DT，介质纵向、横向弥散系数，m2/s；v，地下水实际流速，m/s。

忽略分子扩散有：

式中：αL、αT为介质纵向、横向弥散度，m。

把式（2）代入（1）得：

若以ρm表示在时间tm、流场中点（x，y）处示踪剂浓度最大值，其中tm是式（3）中ρ（x，y，t）取极大值所对应的时间，即：

且引入以下无因次变量：

无量纲径距：

将上述各无因次变量引入式（3），经变换有：

其中xi、yi、Ai分别为取样孔的横坐标、纵坐标以及各取样孔实测迁移曲线与标准曲线拟合所得A值，其中i表示孔位号1—5，与设备示意图1对应。

根据各取样孔所获得的弥散曲线与标准曲线（根据公式（4）用计算机绘制）进行配线法求水动力弥散参数，求得纵向弥散度αL和横向弥散度αT。

2）计算过程

例如，求Na在A5孔的纵向弥散度时，其实测曲线与标准曲线配线结果示于图5，得A值为12.58，代入公式（5）得出αL5=0.099 3 m。

横向弥散求解以示踪剂Na在C孔为例，配线结果示于图6。由图6所示，得A值为34.08，代入公式（6）解得横向弥散度为αT=0.000 77 m。

图5 示踪剂Na纵向配线结果Fig.5 Wiring results of longitudinal disperse coefficient of Na

图6 示踪剂Na横向配线结果Fig.6 Wiring results of transverse disperse coefficient of Na

同理，可求得各示踪剂在各孔处横、纵向弥散度，结果列于表2。

从表2所得数据来看：

（1）从总体来看，Na、Cu、U的纵向弥散度分别为：0.084 2～0.107 7 m、0.092 1～0.116 2 m、0.095 8～0.133 7 m，横向弥散度分别为：0.000 77 m、0.000 66 m、0.000 30 m；

（2）通过比较各系列孔所得纵向弥散度可以看出，弥散度随迁移距离的增加整体呈增大的趋势，这一现象符合多孔介质水动力弥散尺度效应（即：空隙介质中弥散度随着溶质运移距离增加而增大的现象），当然，由于本次研究所得数据较少，且各系列孔位所得数据并未完全单调递增只是整体出现增大趋势，这里只做理论推测。

2.3 误差分析

分析本次实验产生误差来源有以下几个方面：

（1）由于裂隙中水量很小，每次从孔中取液都会对整个流场产生影响，破坏实验精度；

（2）由于测定不同示踪剂使用不同的方法，而各方法的测量精度、范围都有较大差别，会对实验产生影响；

（3）横向观测孔布设较少，单一孔所测数据误差较大。

3 结 论

（1）裂隙中各示踪剂随迁移距离的增加，相对浓度峰值逐渐减小，峰面积逐渐增大，时间-相对浓度曲线“缩首”程度减弱且“拖尾”现象明显；

表2 各示踪剂纵、横向弥散度Table 2 Results of longitudinal and transverse disperse coefficient

（2）对比三种示踪剂迁移曲线发现：曲线“缩首”现象程度U＞Na＞Cu，曲线“拖尾”现象程度Cu＞Na＞U；推测花岗岩对三种示踪剂阻滞作用Cu＞Na＞U；

（3）使用配线法分别求出Na、Cu、U的纵向弥散度分别为：0.084 2～0.107 7 m、0.092 1～0.116 2 m、0.095 8～0.133 7 m，横向弥散度分别为：0.000 77 m、0.000 66 m、0.000 30 m。

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Na，Cu，U Transport in Granite Rock

SHI Yun-feng，LI Xun*，PEI Miao-rong
Water Resources and Environmental Engineering，East China Institute of Technology，Nanchang 330013，China

High-level radioactive waste would transport into groundwater by a large number of“channels”in the granite fracture.The study of the migration law can provide theoretical data for control of high-level waste.The following experiments were designed and carried out：Na，Cu and U transport experiment in granite rock.The experimental results show that：（1）With increasing distance，the concentration of peak value is decreasing and tailing phenomena is more obvious；（2）The maximum degree of tailing phenomena is curve of Cu and minimum degree of tailing phenomena is curve of U；（3）Longitudinal disperse coefficient for Na，Cu and U in granite rock range from 0.084 2 m to 0.107 7 m，from 0.092 1 m to 0.116 2 m and from 0.095 8 m to 0.133 7 m respectively.Meanwhile，transverse dispersion coefficient for Na，Cu and U respectively is 0.000 77 m，0.000 66 m，0.000 30 m.

fractured granite；Na；Cu；U；transport

TL942.21

A

0253-9950（2016）02-0123-06

10.7538/hhx.2016.38.02.0123

2015-08-28；

2016-01-09

国家自然科学基金资助项目（D010901）；江西省自然科学基金资助项目（20122BAB206001）

石云峰（1989—），男，山西榆次人，硕士研究生，水利工程专业

*通信联系人：李 寻（1974—），女，江西南昌人，博士，副教授，主要从事多孔介质中溶质运移、供水安全等方面的科研与教学工作，E-mail：xli@ecit.edu.cn